張穎 李卓霖 沈保根

(中國科學(xué)院物理研究所,磁學(xué)國家重點實驗室,北京 100190)

1 引言

用數(shù)學(xué)上拓撲不變量的概念描述電子態(tài)、磁有序以及電荷分布等物理量,從而重新定義拓撲磁疇結(jié)構(gòu)、拓撲鐵電疇、拓撲絕緣體、拓撲半金屬、拓撲超導(dǎo)體、拓撲光子晶體等拓撲物態(tài)和拓撲材料,極大拓展了對凝聚態(tài)物理和自然界的認識.理論上發(fā)現(xiàn)拓撲相變和拓撲相的工作在2016年獲得了諾貝爾物理學(xué)獎,也充分說明拓撲在物理研究領(lǐng)域具有非常重要的科學(xué)意義.此外,拓撲非平庸的物態(tài)表現(xiàn)出許多新奇的拓撲量子現(xiàn)象,以及全局穩(wěn)定性、低耗散、對光、電、磁等外場獨特的響應(yīng)等顯著優(yōu)點,因此如何調(diào)控拓撲物態(tài)、利用拓撲物性在拓撲磁性材料中開發(fā)全新的功能性量子器件具有巨大的應(yīng)用前景.

數(shù)字化、智能化的信息時代,需要更低能耗、更高速度和更高密度的信息存儲和處理載體,世界各國對新型磁性存儲材料以及技術(shù)的發(fā)展極其重視.突破傳統(tǒng)磁性信息存儲技術(shù)面臨的超順磁物理極限、焦耳熱、摩爾定律等應(yīng)用瓶頸,實現(xiàn)新一代超高密度、超低功耗的新型自旋電子學(xué)器件,是極具前瞻性的重大基礎(chǔ)科學(xué)問題和關(guān)鍵技術(shù)問題.在探索新型磁性信息材料和技術(shù)解決方案的過程中,研究人員發(fā)現(xiàn)以磁性斯格明子(skyrmions)為代表的磁矩空間排列具有拓撲性質(zhì)的磁疇結(jié)構(gòu),亦即拓撲磁疇結(jié)構(gòu),其尺寸可至10 nm 量級,遠低于現(xiàn)有的磁性信息存儲單元的尺寸,可以大幅度提高磁性信息存儲密度,而且其磁性狀態(tài)能夠被磁場、電流等多物理場有效調(diào)控,實現(xiàn)信息讀寫技術(shù)方法多樣性,尤其特有的拓撲穩(wěn)定性,有望成為新一代高密度、高速度、低能耗自旋電子器件的信息載體單元.

拓撲磁疇結(jié)構(gòu)是一種具有局域手性自旋結(jié)構(gòu)的特殊磁疇結(jié)構(gòu),是“對稱性破缺理論”所描述的局域序參量的長程有序態(tài),可以用拓撲數(shù)Q來描述[1]:,其中m是實空間(x,y)自旋單位矢量,Q描述自旋環(huán)繞單位球面的倍數(shù),表現(xiàn)為不同的拓撲自旋組態(tài),在凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)中以磁性斯格明子為典型代表.當(dāng)Q=±1 時自旋環(huán)繞單位球面完成一周,此時磁結(jié)構(gòu)通常稱為(反)斯格明子[2,3].斯格明子根據(jù)其磁矩旋轉(zhuǎn)方式可分為奈耳Néel 型(平行徑向)和布洛赫Bloch 型(垂直徑向)[1].當(dāng)Q=2 時為兩個斯格明子的耦合,稱為雙斯格明子[4];當(dāng)Q=1/2時,磁矩僅完成半周環(huán)繞,此時磁結(jié)構(gòu)稱為麥韌(meron)[5,6].圖1 為典型拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的自旋分布示意圖.拓撲磁疇結(jié)構(gòu)拓撲數(shù)不隨局域磁矩變化而改變,相應(yīng)的拓撲物性對缺陷、微擾和細節(jié)不敏感,具有獨特的全局穩(wěn)定性,可實現(xiàn)能量和信息的無損傳播.另一方面,從基礎(chǔ)研究的角度,拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的生成和調(diào)控與Berry 相效應(yīng)、拓撲霍爾效應(yīng)、自旋轉(zhuǎn)移力矩效應(yīng)、自旋-軌道耦合效應(yīng)等豐富的物理現(xiàn)象密切關(guān)聯(lián)[7–9],從微觀角度揭示拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的生成以及外場下的動力學(xué)行為,有助于深入理解奇異物理性能的微觀機制,促進磁性新物態(tài)的探索和拓撲磁性器件的開發(fā).

圖1 常見的拓撲磁疇結(jié)構(gòu)自旋分布圖 (a)布洛赫型斯格明子[3];(b) Néel 型斯格明子[3];(c)反斯格明子[3];(d)雙斯格明子[10];(e)麥韌[11]Fig.1.Schematics of typical topological domain structures: (a) Bloch-type skyrmions[3];(b) Néel-type skyrmions[3];(c) anti-skyrmions[3];(d) biskyrmions[10];(e) meron[11].

斯格明子的研究經(jīng)歷: 1962年英國粒子物理學(xué)家Skyrme[12]提出拓撲孤子概念,2006年R??ler等[13]首次理論預(yù)言其存在,2009年德國物理學(xué)家Mühlbaue 等[14]利用中子散射在手性單晶MnSi磁體中首次實驗證實磁性斯格明子的存在.2010年,Yu 等[2]利用洛倫茲透射電子顯微鏡(L-TEM)首次實空間直接觀察到磁性斯格明子穩(wěn)定存在于FeCoSi 單晶中,解析的斯格明子拓撲自旋結(jié)構(gòu)與模擬結(jié)果一致,極大地促進了拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的高分辨率解析以及原位外場調(diào)控研究.之后在拓撲磁性材料發(fā)現(xiàn)、物性研究、物態(tài)調(diào)控以及探索方面發(fā)展迅速,發(fā)現(xiàn)的新型拓撲磁疇結(jié)構(gòu)如反斯格明子[3]、磁麥紉[5]、雙斯格明子[15]、磁浮子等[16]可以由拓撲數(shù)進行統(tǒng)一表征.拓撲磁性材料體系也由最初的體Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用(DMI)手性磁體(MnSi[14],Fe0.5Co0.5Si[2],FeGe[17]等)發(fā)展到界面DM 作用薄膜(Pt/Co/MgO[18],Pt/Co/Ta[19],Ir/Co/Pt[20]等)、中心對稱偶極作用磁體(NiMnGa[21],La2–2xSr1+2xMn2O7(x=0.315)[15]等)以及Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY)相互作用稀土磁 體(Gd2Pd Si3[22],Gd3Ru4Al12[23],TbMn6Sn6[24])等.不同材料體系中的斯格明子各具特點,但需要磁場穩(wěn)定、溫度低、密度低等不足無疑制約了相關(guān)器件的發(fā)展和應(yīng)用.理論和實驗已證實,電流驅(qū)動拓撲磁疇結(jié)構(gòu)時受斯格明子霍爾效應(yīng)[1,25,26](skyrmions Hall effect)的影響,拓撲磁疇結(jié)構(gòu)會在側(cè)向方向上發(fā)生偏轉(zhuǎn),甚至在樣品邊緣處湮滅,極大限制了其在自旋電子器件中的應(yīng)用.圖2 為斯格明子霍爾效應(yīng)示意圖以及實驗觀測結(jié)果.

圖2 (a)拓撲霍爾效應(yīng)示意圖[1,27];(b)實驗結(jié)果[26]Fig.2.(a) Schematics of topological Hall effect[1,27];(b) experiment results[26].

上述不同材料體系中,雖然導(dǎo)致拓撲磁疇結(jié)構(gòu)生成的主要磁相互作用機制不同,但我們發(fā)現(xiàn)各種磁相互作用競爭下產(chǎn)生長周期螺旋磁矩排列是形成拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的直接原因.利用磁學(xué)領(lǐng)域中面內(nèi)磁矩與垂直磁矩過渡時的自旋重取向(spin reorientation transition,SRT)有利于傾角磁矩生成的特性,我們設(shè)計制備了系列Pt/Co/Ta 多層膜樣品,通過增大鐵磁Co 層的厚度使樣品磁各向異性經(jīng)歷由垂直到面內(nèi)磁矩SRT 轉(zhuǎn)變,發(fā)現(xiàn)斯格明子密度逐漸增大的同時,其構(gòu)型由Néel 型到Bloch型過渡[19],充分驗證了自旋重取向生成斯格明子的機制.為了驗證該機制的普適性,我們在多種稀土磁體材料中也發(fā)現(xiàn)了自旋重取向誘發(fā)生成的拓撲磁疇結(jié)構(gòu)[24,28].除此之外,我們還注意到傳統(tǒng)的180°磁疇壁具有天然的磁矩螺旋過渡區(qū)域,正好為半個周期的螺旋磁矩構(gòu)型排布.雖然未見磁疇壁拓撲結(jié)構(gòu)的實驗研究,但2013年磁疇壁斯格明子的理論預(yù)測[29,30]為拓撲結(jié)構(gòu)的研究提供了更多可能性.

2021年在二維范德瓦耳斯 Fe5–xGeTe2磁性材料中,研究了溫度降低過程中垂直/面內(nèi)磁矩自旋重取向引起的磁疇結(jié)構(gòu)變化,實驗發(fā)現(xiàn)無需磁場穩(wěn)定的新型磁疇壁拓撲麥紉鏈,是由自旋重取向、天然螺旋磁矩排列的磁疇壁限域效應(yīng)以及弱范德瓦耳斯力共同作用下由 180°磁疇壁自發(fā)演變形成,開辟了基于自旋重取向以及疇壁本征限域效應(yīng)開展拓撲磁性物態(tài)探索和研究的新方向.在該研究思路指導(dǎo)下,進一步設(shè)計制備了不同成分的非晶亞鐵磁 GdFeCo 薄膜,可以通過調(diào)節(jié)稀土元素和過渡金屬元素的比例獲得SRT 溫度在室溫附近的樣品,溫度變化過程中不僅再現(xiàn)零場磁疇壁麥紉態(tài),還實現(xiàn)了磁疇壁拓撲麥紉態(tài)與磁疇壁斯格明子在自旋重取向附近的可逆演變,為研究新型疇壁拓撲態(tài)提供了更加便捷的材料體系.新型磁疇壁拓撲態(tài)和獨特外場動力學(xué)行為在與當(dāng)前微電子工藝兼容性高的二維材料及薄膜材料中的實驗發(fā)現(xiàn),有望實現(xiàn)未來自旋電子學(xué)信息技術(shù)的突破.

2 二維磁性材料Fe5–x GeTe2 中磁疇壁麥韌鏈的研究

近幾年,二維范德瓦耳斯材料由于其新奇的物理特性和豐富的應(yīng)用前景受到廣泛關(guān)注[31,32].在單層或少層二維材料中發(fā)現(xiàn)的長程磁有序為二維材料在未來自旋電子學(xué)設(shè)備中的應(yīng)用提供了更多的可能性,但CrI3[33],Cr2Ge2Te6[34]和VSe2[35]材料的居里溫度(TC)較低,而FenGeTe2(n=3,4,5)系列二維材料[36–38]居里溫度接近室溫并且具有大的反?；魻栃?yīng)[39],Kondo 晶格[40]以及各向異性[37]等優(yōu)異性能引起了極大的關(guān)注.在探索新型拓撲磁疇結(jié)構(gòu)和材料體系的過程中,我們發(fā)現(xiàn)范德瓦耳斯二維磁體Fe5–xGeTe2在室溫附近(TC～ 260—310 K)具有自旋重取向特征,磁性測量結(jié)果顯示了ab面和c方向磁矩隨溫度的變化,進一步利用L-TEM 研究了二維磁體 (1ˉ10) 截面的磁疇隨溫度降低的演變行為,發(fā)現(xiàn)c方向連續(xù)的180°疇壁在自旋重取向附近演變?yōu)楣铝⒌柠滍g鏈(meron chain),如圖3 所示.

圖3 二維磁體Fe5–x GeTe2 疇壁中的麥韌鏈[11] (a) Fe5–x GeTe2 的晶體結(jié)構(gòu)示意圖,Fe(1)和Ge 位置被部分占據(jù)(用色差表示);(b),(e) 180 K 下兩條疇壁對中選定區(qū)域的TIE 解析面內(nèi)磁化分布(箭頭和顏色分別表示平面內(nèi)磁化的方向和強度);(c) 250 K 面內(nèi) 180°疇壁的L-TEM 圖像襯度(標尺為1 μm);(d)麥韌對在溫度降低過程中的襯度演化;(f) 180°疇壁的三維內(nèi)部磁矩排布示意圖;(g),(h)兩種手性(順時針和逆時針)的麥韌結(jié)構(gòu)Fig.3.Meron chains inside domain walls in 2D ferromagnets Fe5–x GeTe2[11]: (a) Crystal structures of Fe5–x GeTe2,and the positions of Fe(1) and Ge is partially occupied (labelled by color difference);(b),(e) the in-plane magnetization resolved by TIE in the selected regions of two domain walls at 180 K (arrow and color represents direction and amplitude of in-plane magnetization respectively);(c) the L-TEM contrast of in-plane 180° domain walls at 250 K (the scale is 1 μm);(d) evolution of meron pair contrast during cooling process;(f) 3D distribution of magnetization inside 180° domain walls;(g),(h) merons with two different chirality(clockwise and anti-clockwise).

二維材料Fe5–xGeTe2具有中心對稱的R-3m空間群晶體結(jié)構(gòu)(圖3(a)),其中沿c軸堆疊的Fe-Ge-Te 層以較弱的層間范德瓦耳斯相互作用耦合.在Fe5–xGeTe2中,Fe(2)和Fe(3)位置被完全占據(jù),但Fe(1)位置有明顯的鐵空位[38,41].室溫附近Fe5–xGeTe2為c軸磁各向異性,磁疇結(jié)構(gòu)以沿著c軸排列的傳統(tǒng)180°磁疇為主(圖3(c)).降溫過程中自旋重取向作用下誘發(fā)了180°疇壁逐漸斷裂,并在180 K 時形成完全的疇壁麥韌鏈(圖3(d)),表現(xiàn)出小尺寸(≈ 20 nm)和高密度(≈ 24 μm–1)的特性.通過欠焦和過焦時磁疇壁襯度的變化進一步利用強度輸運方程(transport of intensity equation,TIE)解析,在襯度明暗相反襯度的磁疇壁上分別得到逆時針和順時針旋轉(zhuǎn)排布的渦旋狀面內(nèi)磁矩構(gòu)型(圖3(b),(e)),顏色和箭頭分別表示面內(nèi)磁矩方向和相對大小,中間黑色區(qū)域代表中心磁矩朝向面外,而邊緣磁矩朝c方向,與主體180°面內(nèi)磁疇方向一致.因此,實空間解析獲得的疇壁處由中間面外分布的磁矩到邊緣面內(nèi)磁矩過渡的渦旋型自旋結(jié)構(gòu),是典型的麥紉結(jié)構(gòu),其非線性磁矩周期為正弦螺旋型的一半,不同于整個正弦周期螺旋磁矩結(jié)構(gòu)演變而來的斯格明子,因此其具有的拓撲數(shù)為–1/2[6,42].盡管根據(jù)L-TEM 的解析結(jié)果不能確定中心面外磁矩的絕對極性,但根據(jù)麥紉的定義,兩處疇壁鏈的極性應(yīng)該分別具有相同的朝內(nèi)(麥紉)或朝外(反麥紉)的磁矩方向,在這里統(tǒng)一用麥紉對來表示.麥韌鏈的自發(fā)形成不需額外的磁場或DM 相互作用,是由于Bloch 型180°疇壁本身具有天然半周期螺旋自旋構(gòu)型(圖3(f)),同時受到垂直磁矩到面內(nèi)磁矩過渡時的自旋重取向和c方向較弱的范德瓦耳斯力共同作用下的結(jié)果.逆時針和順時針兩種手性麥韌鏈成對出現(xiàn),單一疇壁上的麥韌具有相同的手性和極性,符合中心對稱Fe5–xGeTe2中的手性守恒(圖3(g),(h)),此處只給出中心磁矩朝內(nèi)方向的結(jié)果.疇壁麥韌鏈的穩(wěn)定溫度區(qū)間在230—130 K,溫度繼續(xù)降低時斷開的麥韌鏈襯度進一步演變?yōu)檫B續(xù)的180°疇壁襯度.

進一步通過物理性能測量研究了各向異性變化與上述麥韌鏈形成過程的關(guān)聯(lián),沿Fe5–xGeTe2單晶兩個不同方向(H//c和H//ab)的磁化率(χc(T)和χab(T))溫度依賴曲線(圖4)表明,沿c軸方向的χc(T)在居里溫度TC附近突變,之后進一步降低溫度呈現(xiàn)出較弱的溫度依賴性(圖4(a));而ab方向的χab(T)隨溫度變化明顯,在溫度約為258 K 處開始出現(xiàn)尖峰,該溫度正好為疇壁麥韌鏈出現(xiàn)的溫度點,同時尖峰頂端對應(yīng)溫度T≈ 180 K處與圖3(d)中麥韌對完全分離穩(wěn)定的溫度點吻合.隨著溫度進一步降低至T<100 K,χab(T)曲線陡然下降,并與χc(T)數(shù)值相當(dāng),此時對應(yīng)磁疇壁上的麥韌鏈消失.此外,兩個方向測量的等溫M-H曲線(圖4(b))可以看出,275 K 時Mab(μ0H) 和Mc(μ0H)的飽和場大小μ0Hs基本相同,而在100—260 K 溫區(qū)內(nèi),ab方向的飽和場小于c方向,說明磁矩排布逐漸由c方向逐漸轉(zhuǎn)到ab面內(nèi),樣品面內(nèi)磁各向異性占主導(dǎo),由于熱擾動以及高溫磁矩變?nèi)?兩個方向磁矩在磁滯回線上的差別表現(xiàn)并不顯著,但自旋重取向轉(zhuǎn)變過程中原位觀察兩個方向出現(xiàn)的磁疇結(jié)構(gòu)清楚直觀顯示了自旋重取向轉(zhuǎn)變過程,如圖4(c)所示.溫度低于100 K,兩個方向的M-H曲線變化趨勢相反且差異變得更加明顯,此時c方向的飽和場變得更小,即易磁化軸變?yōu)閏軸.綜合上述測量結(jié)果可以確定降溫過程中自旋重取向的轉(zhuǎn)變與傾角的麥紉態(tài)出現(xiàn)有直接的關(guān)聯(lián),與之前的理論和實驗研究結(jié)果一致[5,6].相比于手性磁體中需要DMI 以及外磁場輔助才能產(chǎn)生拓撲磁疇結(jié)構(gòu),中心對稱二維范德瓦耳斯材料Fe5–xGeTe2中,通過降溫自發(fā)形成的疇壁麥紉鏈結(jié)構(gòu)將極大推進器件應(yīng)用.

圖4 Fe5–x GeTe2 中疇壁麥韌鏈生成的物理機制[11] (a)磁化率χ 在磁場沿兩個方向(H//c 和H//ab)時的溫度依賴曲線;(b)不同溫度下磁場沿垂直方向和面內(nèi)方向(H//c 和H//ab)的M-H 曲線;(c)自旋重取向區(qū)間存在的平行和垂直于c 軸的磁疇結(jié)構(gòu);(d),(e)溫度高于100 K (d)和低于100 K (e)時,[110]晶帶軸的選區(qū)電子衍射圖Fig.4.Origin of domain wall meron chains in Fe5–x GeTe2[11]: (a) Temperature dependence of magnetic susceptibility χ as the magnetic field along two directions (H//c and H//ab);(b) M-H curve as magnetic fields along out-of-plane and in-plane direction (H//c and H//ab) at different temperature;(c) directions of domains parallel and perpendicular to c axis during SRT;(d),(e) SAED patterns of [110] ribbon axis at temperature above 100 K (d) and below 100 K (e).

變溫過程中面內(nèi)磁化率隨溫度的劇烈變化可能與Fe5–xGeTe2中Fe(1)位置的局部結(jié)構(gòu)和磁性演化密切相關(guān).圖4(d),(e)分別為溫度高于和低于100 K 時[110]晶帶軸選區(qū)電子衍射(selected area electron diffraction,SAED)結(jié)果.溫度在100 K以上時調(diào)制矢量為q1=± 1/3 (1,1,3)的電子衍射斑點和沿1/3 (1,1,l)方向的彌散衍射線出現(xiàn).電子衍射調(diào)制結(jié)構(gòu)主要是由較為無序的層內(nèi)Fe(1)空位引入,最終導(dǎo)致了面內(nèi)磁化分量的顯著增強,此時c方向的原子有序調(diào)制結(jié)構(gòu)還未形成.當(dāng)溫度低于100 K 時c方向額外出現(xiàn)的q2=±3/10 (0,0,31)調(diào)制結(jié)構(gòu)電子衍射斑點揭示了該方向Fe 空位的長程有序,與100 K 附近的一級相變一致.Fe(1)位在層間空位有序?qū)е麓啪匮豤軸長程有序排列,此時c軸各向異性明顯增強,最終導(dǎo)致了麥韌鏈的消失.這些實驗結(jié)果表明,自旋重取向過程中磁矩的重排,沿c軸范德瓦耳斯弱相互作用以及疇壁本身獨特的螺旋有序排列特征共同導(dǎo)致了疇壁(反)麥韌對的產(chǎn)生.相應(yīng)的電學(xué)測試結(jié)果也表明Fe(1)亞晶格的有序排列不僅改變了磁各向異性還導(dǎo)致了電子自旋散射速率、電子結(jié)構(gòu)和費米表面的劇烈變化.Fe5–xGeTe2中麥韌鏈的產(chǎn)生與其晶體結(jié)構(gòu)、磁性和電子結(jié)構(gòu)的變化之間存在很強的耦合關(guān)系.

進一步實驗研究了沿c軸的疇壁麥韌鏈在電壓和磁場等外場作用下的動力學(xué)行為.圖5(a) 為對樣品施加電壓的示意圖,探針接觸樣品后施加電壓.圖5(b)為從低溫原位施加電壓的視頻中提取出的洛倫茲透射電子顯微鏡圖.將樣品降溫至200 K 形成完全麥紉鏈后施加電壓,電壓加到5 V 時,觀察到麥紉鏈對沿著垂直于電場方向的集體位移,之間的距離由開始的1.4 μm (圖5(b))縮減為1.1 μm(圖5(c)).麥韌鏈橫向移動可能由電壓作用在具有相同拓撲數(shù)的麥紉對上產(chǎn)生的馬格努斯力導(dǎo)致,其表現(xiàn)出的集體運動與理論預(yù)測疇壁斯格明的行為一致[29,30].疇壁麥紉鏈的電學(xué)驅(qū)動行為展示了其與器件應(yīng)用的兼容性,麥紉鏈受斯格明子霍爾效應(yīng)影響下的集體運動行為也保證了信息的完整性.

沿c軸方向磁場的引入可以通過在施加垂直方向磁場的前提下傾斜樣品實現(xiàn).圖5(d)為樣品、c軸方向和外磁場三方相對夾角示意圖(定義為α).垂直方向磁場通過增加透射電子顯微鏡的物鏡電流施加,大小約為0.02 T,傾轉(zhuǎn)樣品引入磁場在樣品面內(nèi)的分量進而調(diào)控疇壁麥紉鏈之間的間距.圖5(d)—(f)展示了傾斜角度增大過程中磁性麥韌鏈位置的顯著變化,圖5(g)定量記錄了不同旋轉(zhuǎn)傾角下兩條麥韌鏈的相對位置.由圖中可看出疇壁麥韌鏈的臨界交換長度決定了其能穩(wěn)定存在的最小相對距離,約為200 nm.在臨界距離以上麥韌鏈的相對距離可以通過改變c方向的磁場大小來實現(xiàn)重復(fù)調(diào)節(jié),而在該距離以下麥韌對發(fā)生耦合湮滅.磁疇壁拓撲磁疇結(jié)構(gòu)隨外場尤其與器件兼容性好的電壓下的集體運動行為,可以保證信息的完整性,其臨界交換長度對磁疇壁結(jié)構(gòu)動力學(xué)進一步的理論計算和實驗應(yīng)用提供了研究基礎(chǔ).

3 非晶亞鐵磁薄膜Gd FeCo 中磁疇壁拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的研究

現(xiàn)有電子器件的構(gòu)建主要基于薄膜材料體系,在薄膜中研究拓撲磁疇結(jié)構(gòu)更方便未來信息技術(shù)的集成和應(yīng)用.薄膜體系具有制備便捷,表征手段豐富等優(yōu)勢,可以通過改變薄膜材料的制備條件、薄膜厚度、結(jié)構(gòu)單元、重復(fù)周期等方法,更靈活地控制材料的磁性能參數(shù)、自旋重取向轉(zhuǎn)變溫區(qū)等特性從而調(diào)控拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定區(qū)間、尺寸密度等特性.基于前期二維材料FeGeTe 中總結(jié)的磁矩自旋重取向,弱相互作用以及疇壁位置獨特的螺旋自旋排列特征共同作用產(chǎn)生疇壁麥韌的機制,設(shè)計制備了系列具有自旋重取向的GdFeCo 非晶亞鐵磁薄膜,拓展到器件集成技術(shù)更兼容的磁性薄膜體系.GdFeCo 具有垂直磁各向異性和較高的載流子噪聲比,被廣泛應(yīng)用于熱輔助磁記錄(HAMR)、超快磁開關(guān)和邏輯存儲器等領(lǐng)域[43–45].稀土元素和過渡金屬元素兩套磁矩子晶格組成的磁矩反平行排列,溫度誘導(dǎo)的自旋重取向及可能的體 DMI 使得 GdFeCo 材料成為拓撲磁疇結(jié)構(gòu)研究的熱點,通過調(diào)節(jié)稀土元素Gd 和過渡金屬元素FeCo 之間的相對比例,可以很方便地調(diào)控其垂直各向異性和自旋重取向溫區(qū).

磁控濺射過程中調(diào)節(jié)稀土和過渡金屬之間的成分比例,生長了一系列具有不同自旋重取向溫區(qū)的GdFeCo 非晶薄膜樣品,樣品厚度為 40 nm,利用L-TEM 進行了系統(tǒng)的磁疇結(jié)構(gòu)研究,溫度升高過程中樣品的各向異性由面內(nèi)向垂直方向轉(zhuǎn)變,在各個樣品的自旋重取向溫區(qū)內(nèi)都觀測到了疇壁麥韌對與斯格明子之間的可逆轉(zhuǎn)化.低于自旋重取向轉(zhuǎn)變溫度時,樣品為面內(nèi)磁各向異性,磁疇結(jié)構(gòu)以面內(nèi)疇為主,所以兩疇分界處呈現(xiàn)出單色的電鏡疇壁襯度 (黑或白),即180°疇壁襯度,利用強度輸運方程解析,得到較強的面內(nèi)磁矩分布(圖6(f)),證實了樣品在該溫度下較強的面內(nèi)各向異性[46].隨著溫度上升,樣品的磁各向異性向面外方向轉(zhuǎn)變,如圖6(a)—(e) 所示[46].對圖6(e)中疇壁兩側(cè)的磁疇結(jié)構(gòu)進行相同條件下的磁結(jié)構(gòu)解析,發(fā)現(xiàn)圖6(j)中的面內(nèi)磁矩分量相較于243 K 明顯減弱,表明磁矩偏向面外方向.與傳統(tǒng)180°磁疇壁不同,該樣品的磁疇壁位置出現(xiàn)了成對的亞結(jié)構(gòu),分別為黑色圓形襯度以及白色條狀襯度,如圖6(a)所示[46].溫度升高的過程中白色襯度逐漸消失.由強度輸運方程解出的面內(nèi)磁矩分量排布和變化表明磁疇壁亞結(jié)構(gòu)磁矩的渦旋狀排列方式以及磁矩在z方向上的連續(xù)性旋轉(zhuǎn),證實了麥紉對與斯格明子之間的轉(zhuǎn)變.即在相互作用較弱的非晶薄膜中實現(xiàn)了磁疇壁麥韌鏈的生成,驗證了前期在FeGeTe 中總結(jié)的實驗規(guī)律和結(jié)論,并且利用自旋重取向轉(zhuǎn)變,進一步實現(xiàn)了疇壁麥韌對與疇壁斯格明子不同拓撲態(tài)間的可逆轉(zhuǎn)化,其他組分中出現(xiàn)了同樣的現(xiàn)象,這表明該方法的普遍性和可靠性.

圖6 隨溫度變化疇壁麥韌對與疇壁斯格明子之間轉(zhuǎn)化[46] (a)—(e) 不同溫度時,樣品Gd15+x(Fe94Co6)85–x (x=0.2)在L-TEM下的磁疇壁襯度;(f),(g) 243 K 疇壁兩側(cè)和內(nèi)部磁矩強度輸運方程解析結(jié)果;(h) 圖(a)—(e)中黃框部分放大;(i),(j) 300 K 疇壁兩側(cè)和內(nèi)部磁矩強度輸運方程解析結(jié)果(標尺為2 μm)Fig.6.Meron pair contrast change with temperature[46]: (a)–(e) Evolution of domain wall L-TEM contrast with temperature in Gd15+x(Fe94Co6)85–x (x=0.2);(f),(g) TIE results inside and outside domain walls at 243 K;(h) enlarged part of yellow box in panels (a)–(e);(i),(j) TIE results inside and outside domain walls at 300 K (The scale bar is 2 μm).

利用OOMMF 軟件進行微磁學(xué)數(shù)值模擬計算,進一步總結(jié)了疇壁處拓撲磁疇結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的規(guī)律.首先利用實驗測得的M-H曲線提取出自旋重取向轉(zhuǎn)變溫區(qū)附近的飽和磁化強度Ms和垂直各向異性常數(shù)Ku(圖7(a))[46].此處討論的Ku為薄膜在制備工藝過程中引入的本征垂直各向異性常數(shù),不包含退磁能的影響,故其數(shù)值始終大于零.以麥韌對為初始態(tài),研究不同Ku和Ms下渦旋狀麥韌的拓撲數(shù)(Ns)變化,得到了如圖7(b)所示的相圖,其中顏色越深的部分代表磁疇結(jié)構(gòu)的拓撲數(shù)越高[46].圖7(a) 中4 個溫度對應(yīng)的實驗Ms和Ku值剛好位于相圖中麥韌向斯格明子轉(zhuǎn)變的區(qū)域(圖7(b)的紅色菱形標志).說明磁疇壁處拓撲結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變是由自旋重取向轉(zhuǎn)變過程中垂直各向異性和飽和磁化強度變化共同決定的,微磁學(xué)模擬相對應(yīng)的270—300 K 麥韌對(圖7(d))到斯格明子(圖7(g))的磁結(jié)構(gòu)演化可以清楚表明拓撲數(shù)由麥紉態(tài)–0.5到斯格明子1 的變化過程,并且磁性麥紉態(tài)和斯格明子態(tài)的洛倫茲圖像襯度的模擬結(jié)果也與實驗結(jié)果一致(圖7(c),(h))[46].

圖7 磁性參數(shù)變化決定的磁疇壁拓撲結(jié)構(gòu)演變及微磁學(xué)模擬結(jié)果[46] (a) Gd15+x(Fe96Co6)85–x (x=0.2)樣品不同溫度下的單軸各向異性常數(shù)Ku 和飽和磁化強度Ms 實驗數(shù)據(jù);(b)不同Ku 和Ms 下麥韌對拓撲數(shù)演化結(jié)果相圖及實驗中自旋重取向轉(zhuǎn)變溫區(qū)所在區(qū)域;(c),(h) L-TEM 襯度模擬結(jié)果;(d)—(g) 270—300 K 麥韌對到斯格明子的模擬疇壁演化,面外磁化由紅色(+mz)和藍色(–mz)表示,面內(nèi)磁化由白色區(qū)域和黑色箭頭表示;(i)—(k)對應(yīng)的自旋結(jié)構(gòu)示意圖立體投影Fig.7.Micromagnetic simulation results of domain wall topological transition[46]: (a) Experimental data of anisotropy constant Ku and saturation magnetization Ms at different temperature in Gd15+x(Fe96Co6)85–x (x=0.2);(b) the phase diagram of topological transition starting from meron pair at different Ku and Ms value and the SRT regions observed in experiment;(c),(h) simulation results of corresponding L-TEM contrast;(d)–(g) evolution from meron pairs to skyrmions by simulation at 270–300 K,the out-ofplane magnetization is indicated by red (+mz) and blue (–mz),the in-plane magnetization is indicated by white region and black arrows;(i)–(k) 3D schematics of corresponding spin structures.

不同品質(zhì)因子Fq下磁疇壁的系統(tǒng)演變模擬結(jié)果如圖8 所示,其中,Fq為垂直各向異性和飽和磁化強度影響的形狀各向異性的相對大小.可以看到在Fq=1 的兩側(cè),兩者能量上分別占據(jù)主導(dǎo)地位,對應(yīng)面內(nèi)和垂直兩個方向自旋重取向轉(zhuǎn)變的整個過程,圖7(a)中實驗測量的Ku和Ms值對應(yīng)Fq值及磁疇結(jié)構(gòu)演變被重點標出,在Fq趨近于1 時,磁矩更易處于傾角的狀態(tài),有利于斯格明子的穩(wěn)定[47].當(dāng)Fq值大于1 時自旋重取向到垂直磁各向異性,磁矩主要沿垂直方向排列,磁疇壁結(jié)構(gòu)消失,垂直方向的傳統(tǒng)磁疇出現(xiàn),拓撲數(shù)為0.

圖8 不同F(xiàn)q 值下疇壁拓撲結(jié)構(gòu)演化的微磁學(xué)模擬結(jié)果[46]Fig.8.Simulated topological domain evolution in domain wall for different value of Fq[46].

進一步對磁疇壁拓撲結(jié)構(gòu)形成機制進行分析,我們認為低溫下疇壁麥韌對的穩(wěn)定和形成與疇壁中的布洛赫線(Bloch line)有關(guān).在缺乏DMI 的材料體系中,同一條疇壁上的手性不一致會導(dǎo)致布洛赫線的產(chǎn)生.布洛赫線的間距由材料本身的參數(shù)決定,該薄膜體系中高密度的布洛赫線將面內(nèi)的布洛赫疇壁切割,分割的部分組成一列麥韌和反麥韌亞結(jié)構(gòu),如圖9 所示.麥韌的尺寸由布洛赫線間距和疇壁的寬度決定,以270 K 的Ms和Ku的值為初始值,以隨機態(tài)為初始態(tài)的微磁學(xué)模擬結(jié)果如圖9(b),(e)所示,磁疇壁內(nèi)部極性相反的麥韌對結(jié)構(gòu)會自然交替出現(xiàn),且麥韌的尺寸固定,與實驗及理論分析結(jié)果一致.

圖9 疇壁麥韌鏈結(jié)構(gòu)及生成機理示意圖[46]Fig.9.Schematics of domain meron pair and its forming mechanism[46].

磁疇壁拓撲磁疇結(jié)構(gòu)在電流下的動力學(xué)行為有望克服斯格明子霍爾效應(yīng)引起的偏轉(zhuǎn).在OOMMF利用帶有絕熱和非絕熱自旋轉(zhuǎn)移力矩項的LLG 方程[48]構(gòu)建微磁學(xué)模擬模型:

式中,γ0為旋磁比常數(shù);H代表微磁學(xué)中總的有效場,包括外部磁場、交換作用場、各向異性場等;m單位矢量表示局部磁化強度;α 和β 分別是Gilbert 阻尼因子和非絕熱系數(shù);u定義為電子的速度矢量.u的幅值與電流密度J和極化P的大小成正比,其對應(yīng)的換算關(guān)系為

其中,Ms=1 × 105A/m,A=7 pJ/m,P=0.4,阻尼系數(shù)α=0.1,β=0.04.電子極化率極化P、阻尼系數(shù)α 和非絕熱自旋轉(zhuǎn)移力矩系數(shù)β 選取OOMMF 求解器中默認數(shù)值.圖10 為微磁學(xué)模擬結(jié)果,在電流密度為1011A/m2,對應(yīng)電子速度為100 m/s 的恒定電流影響下,斯格明子受STT 驅(qū)動沿磁疇壁運動,側(cè)向偏轉(zhuǎn)角度僅為0.03°,說明疇壁的限制作用有效地克服了斯格明子霍爾效應(yīng),有望應(yīng)用在磁性信息器件.

圖10 微磁學(xué)模擬下電流驅(qū)動下疇壁斯格明子隨時間的位移[46]Fig.10.Simulated drift of domain wall skyrmions with time under applied current[46].

為驗證理論模擬結(jié)果,在實驗中施加32 mA直流電,首次觀測到疇壁斯格明子在電流作用下沿著疇壁方向蠕動,并在電流關(guān)閉后能被明顯觀察到與初始態(tài)的相對位移,即圖11 中紅色、黃色和綠色圓框分別標注的疇壁上3 個斯格明子在不同時間段的位置變化.但由于樣品中缺陷等因素對磁疇結(jié)構(gòu)的釘扎效應(yīng),我們并未觀察到微磁學(xué)模擬中的斯格明子連續(xù)長距離的移動.如果進一步增大電流幅值,就會實現(xiàn)了STT 誘導(dǎo)的自旋重取向轉(zhuǎn)變.因此,如何設(shè)計材料和器件從而有效克服釘扎效應(yīng)實現(xiàn)斯格明子沿磁疇壁的信息傳輸是下一步要解決的重要問題.

圖11 電流調(diào)控實驗結(jié)果[46] (a)原位電流實驗示意圖;(b)疇壁斯格明子在32 mA 直流下不同時間點的位置變化(標尺為500 nm)Fig.11.Experimental results under electric stimulus[46]: (a) Schematics of in-situ current experiments;(b) position change of domain wall skyrmions at different time under 32 mA DC (The scale bar is 500 nm).

4 總結(jié)與展望

利用洛倫茲透射電子顯微技術(shù)及多場輔助調(diào)控,系統(tǒng)研究了二維材料中磁疇壁處拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的生成和轉(zhuǎn)化,并利用磁性測量、微磁學(xué)模擬等手段對其物理機理進行了深入探討.在范德瓦耳斯中心對稱二維磁體Fe5–xGeTe2中,通過降溫誘發(fā)自旋重取向,實現(xiàn)了零場下180°磁疇壁到(反)麥韌鏈的轉(zhuǎn)變,揭示了一種新穎的磁疇壁限域效應(yīng)生成新型拓撲磁疇結(jié)構(gòu)的機制.依據(jù)自旋重取向、弱相互作用和磁疇壁限制對疇壁拓撲結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵機制,設(shè)計制備非晶亞鐵磁GdFeCo 薄膜,實現(xiàn)了疇壁麥韌對的可控生成以及與斯格明子之間的拓撲轉(zhuǎn)變,為基于磁疇壁限制作用以及天然磁疇壁螺旋磁矩排列生成疇壁拓撲結(jié)構(gòu)提供了重要實驗及理論依據(jù),在自旋電子學(xué)及存儲領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值.理論提出磁疇壁斯格子數(shù)年之后[31],新型磁疇壁拓撲態(tài)在與當(dāng)前微電子工藝兼容性高的二維材料中的實驗發(fā)現(xiàn),有望實現(xiàn)未來自旋電子學(xué)信息技術(shù)的突破.磁疇壁特有的外場調(diào)控下集體行為的實驗研究,對疇壁內(nèi)拓撲結(jié)構(gòu)動力學(xué)的理解及其在電子學(xué)、自旋電子學(xué)存儲中的應(yīng)用創(chuàng)造了更多機遇.