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土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的暴露特征及健康風險評估

2024-09-12 00:00:00馬軍譚長銀王勇吳蘭艷秦航道
關鍵詞:多環(huán)芳烴煙農

摘要:【目的】揭示土壤和煙葉中多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的暴露特征及其對人體造成的健康風險?!痉椒ā坎杉速F州松桃縣長坪(CP)、太平(TP)、平頭(PT)、普覺(PJ)、盤信(PX)和孟溪(MX)6個煙區(qū)土壤和新鮮煙葉樣品各40個,測定樣品中16種PAHs含量,分析其經口(ingestion)、皮膚(dermal)和呼吸(inhalation)3種非飲食攝入途徑的暴露特征,并評估了PAHs對煙農造成的致癌和非致癌健康風險?!窘Y果】土壤和煙葉中7種致癌性的PAHs[(Chr)、苯并(a)蒽(BaA)、苯并(b)熒蒽(BbF)、苯并(k)熒蒽(BkF)、二苯并(a,h)蒽(DahA)、苯并(a)芘(BaP)和茚并(1,2,3-cd)芘(IP)]的含量分別為70.97~365.71和293.53~1 730.72 μg/kg,平均含量分別為221.13和 707.03 μg/kg;土壤和煙葉中9種非致癌性PAHs[萘(Nap)、蒽(Ant)、菲(Phe)、芘(Pyr)、苊烯(Ane)、二氫苊(Any)、芴(Flu)、熒蒽(Fla)和苯并(g,h,i)芘(BghiP)]的總含量分別為65.6~647.6和108.9~606.1 μg/kg,平均值分別為379.6和304.2 μg/kg。PAHs暴露特征從大到小呈現為:經口攝入 gt; 皮膚攝入 gt; 呼吸攝入,土壤和煙葉中7種致癌性的PAHs對煙農總的平均每日暴露量分別為54.41~280.38和225.04~1 326.87 pg/(kg·d),平均值分別為169.53和542.05 pg/(kg·d);非致癌性的9種PAHs對煙農總的平均每日暴露量分別為146.70~1 448.19和243.41~1 355.33 pg/(kg·d),平均值分別為848.91和680.22 pg/(kg·d);致癌性和非致癌性PAHs的平均每日攝入量最大值均出現在MX煙區(qū)。土壤和煙葉中PAHs對煙農產生的非致癌性總危險指數為1.02×10-5~4.31×10-4,平均值為1.92×10-4;PAHs對煙農產生的總致癌風險指數為8.39× 10-7~5.14×10-6,平均值為2.18×10-6。其中,BaP的總致癌風險指數最大(3.69×10-7~4.25×10-6,平均值為1.58×10-6);有26個點位的BaP超過美國環(huán)保署建議的臨界值,超標率為65%,有90%的取樣點7種致癌性PAHs的總量處于低風險水平?!窘Y論】土壤和煙葉中PAHs對煙農的暴露方式主要為經口和皮膚途徑,PAHs的非致癌風險值處于美國環(huán)保署建議的臨界值之下,為可接受水平。絕大多數取樣點的致癌性PAHs已經給煙農造成了低風險的健康影響,尤其是BaP應該受到重點關注。

關鍵詞:多環(huán)芳烴;土壤和煙葉;煙農;攝入途徑;健康風險評估

中圖分類號:X53"""""" 文獻標志碼:A開放科學(資源服務)標識碼(OSID):

文章編號:1000-2006(2024)04-0200-09

The exposure characteristic and health risk assessment of polycyclic

aromatic hydrocarbons in soils and tobacco plants

MA Jun1,2, TAN Changyin2, WANG Yong1*, WU Lanyan1, QIN Hangdao1

(1. College of Materials and Chemistry, Tongren University, Tongren" 554300, China;

2. School of Geographic Sciences, Hunan Normal University, Changsha" 410081, China)

Abstract: 【Objective】The aim of this research is to determine the exposure characteristic and health risk of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in soils and tobacco plants. 【Method】 Forty samples of soil and fresh tobacco plants were collected from tobacco-growing areas in Changping (CP), Taiping (TP), Pingtou (PT), Pujue (PJ), Panxin (PX) and Mengxi (MX) in Songtao County of Guizhou Province. A total of 16 PAH species were isolated from the samples. The characteristics of PAHs exposure were analyzed after ingestion, dermal administration, and inhalation. The carcinogenic and non-carcinogenic health risks on" farmers were assessed. 【Result】 The total contents of seven kinds of carcinogenic PAHs [perylene (Chr), benzo(a) anthracene (BaA), benzo(b) fluoranthene (BbF), benzo(k) fluoranthene (BkF), dibenzo(a,h)anthracene (DahA), benzo (a) pyrene (BaP), and indeno(1,2,3-cd) pyrene (IP)] in the soil and tobacco samples were 70.97-365.71 and 293.53-1 730.72 μg/kg," and the mean values were 221.13 and 707.03 μg/kg, respectively. The total contents of nine non-carcinogenic PAHs [naphthalene (Nap), anthracene (Ant), phenanthrene (Phe), pyrene (Pyr), acenaphthylene (Ane), diacenaphthylene (Any), fluorene (Flu), fluoranthene (Fla), and benzo (g,h,i) pyrene (BghiP)] were 65.6-647.6 and 108.9-606.1 μg/kg," and the mean values were 379.6 and 304.2 μg/kg, respectively. Analysis of the exposure characteristics of the PAHs revealed that ingestiongt;dermalgt;inhalation in terms of the exposure risk. The total average daily exposure of the farmers to the seven carcinogenic PAHs in the soil and tobacco samples was 54.41-280.38 and 225.04-1 326.87 pg/(kg·d), and the mean values were 169.53 and 542.05 pg/(kg·d), respectively. The total average daily exposure of the farmers to the nine non-carcinogenic PAHs in the soil and tobacco samples were 146.70-1448.19 and 243.41-1355.33 pg/(kg·d), and the mean values were 848.91 and 680.22 pg/(kg·d), respectively. The average daily intake (ADI) of the carcinogenic and non-carcinogenic PAHs was the" highest in MX. The total non-carcinogenic risk index of the PAHs in the soil and tobacco samples to the farmers ranged from 8.39×10-7 to 5.14×10-6, with a mean value of 2.18×10-6. The total carcinogenic risk index of the PAHs to the farmers varied from 8.39×10-7 to 5.14×10-6, with a mean value of 2.18×10-6. The total carcinogenic risk index of BaP was the" highest among the PAHs, being 3.69×10-7 to 4.25×10-6, with a mean value of 1.58×10-6. The levels of BaP exceeded the recommended threshold published by the United States Environmental Protection Agency (USEPA) at 26 sites (65%), and the total carcinogenic risk of the seven carcinogenic PAHs was low at 90% of the sampling sites. 【Conclusion】" Ingestion and dermal exposure were the main exposure routes of the PAHs in the soil and tobacco samples. The carcinogenic risk of the non-carcinogenic PAHs was below the critical value recommended by the USEPA, and their values were at acceptable range. The carcinogenic PAHs had a" low health risk to farmers at the majority of sampling sites. However, the carcinogenic PAH, BaP, requires further attention.

Keywords:polycyclic aromatic hydrocarbons; soils and tobacco; tobacco farmers; intake way; health risk assessment

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是含有至少兩個苯環(huán)的芳香族化合物,通常以稠環(huán)以及非稠環(huán)的方式形成,有親脂性和疏水性等特點[1]。PAHs因其性質穩(wěn)定、毒性強、有致癌、致畸和致突變效應,且能通過食物鏈進人體而備受關注[2]。多環(huán)芳烴可通過大氣沉降和其他途徑進入土壤[3],也可暴露于作物表面[4],最終對人類健康造成損害[5-6]。有研究指出,多環(huán)芳烴暴露與哮喘、支氣管炎和肺癌等的發(fā)生有關[7],也可通過干擾人體的內分泌功能影響健康[8]。多環(huán)芳烴是間接致癌物,通常以苯并(a)芘(Bap)為代表,具有高度致癌性[9]。Bap可通過體內代謝從前致癌物轉化為最終致癌物,從而誘發(fā)多種癌癥,如皮膚癌、白血病和膀胱癌[10]。Lee等[11]發(fā)現Bap的代謝氧化物可以與鳥環(huán)氨基結合,改變原本與胞嘧啶結合的3個氫鍵,導致DNA配對異常。此外,嵌入DNA分子中的致癌物可以破壞DNA的堿基序列,也可能導致細胞向癌細胞的轉化。此外,最近一項關于多環(huán)芳烴的研究報告稱,PAHs可引起導致睪丸功能受損,男性的生殖功能障礙[12]。人類接觸多環(huán)芳烴通常是通過攝入食物和水、吸入空氣或煙霧、皮膚接觸土壤和油等途徑[2]。其中,農民通過土壤接觸多環(huán)芳烴的頻率高于其他途徑。因此,對PAHs的暴露特征及其對人體產生潛在風險的研究應引起關注。

烤煙在我國栽培廣泛,在煙草類型作物中種植面積最大[13],因此,開展烤煙種植區(qū)可持續(xù)性有機污染的風險暴露研究和健康風險評估工作,對保障當地居民尤其是煙農的生存環(huán)境安全以及人體健康具有重要的意義。2020年中國烤煙產量超過202萬t,其中貴州超過21萬t。烤煙一度成為農民致富的重要方式,位于貴州東部的松桃縣正是烤煙種植的主要區(qū)域之一。本研究以松桃縣烤煙產區(qū)的土壤和煙葉為研究對象,分析16種PAHs在土壤和煙葉中的風險暴露特征,探究其通過非飲食途徑對煙農可能的暴露特征,并評估其潛在的致癌和非致癌風險,為全面了解PAHs污染物在土壤和煙葉中暴露的潛在風險,以及進一步研究烤煙種植及管理過程中潛在的健康風險提供參考。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與制備

樣品采集地位于貴州東部的松桃縣,于2020年7月在長坪(CP)、太平(TP)、平頭(PT)、普覺(PJ)、盤信(PX)和孟溪(MX)采集烤煙成熟期土壤和新鮮煙葉樣品各40個(109.16°~109.27°E,27.94°~28.13°N)。土壤和煙葉樣品的采集嚴格按照采樣標準進行,用不銹鋼鏟采集由5~ 6個點位(S形布點法)的混合表層土壤2 kg。同時用不銹鋼剪刀分別在3 ~ 5株烤煙的上部、中部和下部葉混合后取約 1 kg煙葉。樣品采集后用冰袋盒保存并運回實驗室,-20 ℃ 凍存24 h后,轉移至凍干機中冷凍干燥96 h,用陶瓷研缽研磨后過0.25 mm不銹鋼篩,用棕色玻璃瓶保存于干燥器中待分析。

1.2 樣品處理與測定

本研究共測定了萘(Nap)、蒽(Ant)、菲(Phe)、芘(Pyr)、苊烯(Ace)、二氫苊(Acy)、芴(Flu)、熒蒽(Fla)、苯并(g,h,i)芘(BghiP)、(Chr)、苯并(a)蒽(BaA)、苯并(b)熒蒽(BbF)、苯并(k)熒蒽(BkF)、二苯并(a,h)蒽(DahA)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1,2,3-cd)芘(IP)等16種PAHs。樣品中PAHs采用二氯甲烷索氏提取24 h,待冷卻后,用旋轉蒸發(fā)儀(Rotavapor R-215,BCHI Labortechnik AG,瑞士)在370 Pa、90 r/min、36 ℃條件下濃縮至干,用環(huán)己烷定容待測。土壤樣品用正己烷-二氯甲烷(體積比1∶1)作為淋洗液,煙葉樣品用正己烷-丙酮(體積比4∶1)作為淋洗液,收集洗脫液旋轉蒸發(fā)濃縮并定容至1 mL并過0.22 μm的有機濾膜,轉移至棕色進樣瓶并保存于4 ℃冰箱中待上機測定。

土壤和煙葉樣品中PAHs含量采用二氯甲烷索式提取、四通道色譜分離儀[CHRO-400,賽次科技(大連)有限公司]凈化、氣相色譜-質譜聯(lián)用儀(GC-MS:Agilent 7890A 5975C,美國Agilent公司)測定[14-15]。GC-MS條件設置:電子(70 eV)轟擊EI離子源(230 ℃),傳輸線和接口設置溫度為260和280 ℃,電壓設置為1.012 kV,質量掃描范圍(m/z)為60~640 amu;高純He(gt; 99.999%)作為載氣,彈性石英毛細管柱(DB-5MS)為30 m×0.25 mm×0.25 μm,設置流速為1 mg/L。升溫程序:設置柱室初始溫度為50 ℃并保持1 min,然后以15" ℃/min升至200 ℃并保持1 min,再以8" ℃/min升至280 ℃并保持3 min,最終溫度至285 ℃。進樣口溫度保持250 ℃,選擇SIM模式定量。

1.3 質量保證

對16種PAHs化合物進行加標回收試驗,土壤和樣品平均加標回收率大于80.3%,儀器檢出限(LOD)lt;2.1 μg/kg。在分析過程中設置程序空白,每10個樣品加入空白樣品進行抗干擾和污染檢測,并減去空白樣品中的測定值得到數值。

1.4 暴露方式及健康風險評估

有機污染物是通過飲食和非飲食2種暴露途徑威脅人體健康,其中非飲食途徑有經口攝入(ingestion)、皮膚攝入(dermal)和呼吸攝入(inhalation)3種方式。根據美國環(huán)保署提供的風險評估模型,并參照文獻進行修正優(yōu)化后[16-18],得到植煙土壤和煙葉中PAHs的非飲食途徑攝入量和健康風險的計算公式:

IAD,Ingestion=C×RIngestion×F×TW×AAT。(1)

式中:IAD,Ingestion為經口攝入途徑的平均每日攝入量, pg/(kg·d);C為PAH在土壤或煙葉中的含量,μg/kg;RIngestion為攝入率,取值為100 mg/d[16];F為暴露頻率,取值為350 d/a[16];T為暴露時間,取值為24 a[17];W為體質量,取值為60 kg[17];AAT為持續(xù)時間(致癌性PAHs取值為25 550 d,非致癌性PAHs取值為8 760 d[18])。

IAD,Dermal=C×SSA×AAF×AABS×F×TW×AAT×

GGIABS。(2)

式中:IAD,Dermal為通過皮膚攝入途徑的平均每日攝入量, pg/(kg·d);SSA為接觸介質的皮膚面積,取值為5 700 cm2/d[16-17];AAF為質介對皮膚的黏附系數,取值為0.07 mg/cm2[18];AABS為皮膚吸附系數,取值為0.1[16-18];GGIABS為胃腸道吸附系數,取值為1[16-18]。

IAD,Inhalation=C×RInhalation×F×TW×AAT×PPEF×106。(3)

式中:IAD,Inhalation為通過呼吸攝入的平均每日攝入量,pg/(kg·d);RIngestion為呼吸攝入率,取值為20 m3/d[17];PPEF為擴散因子,取值為1.36×109 m3/kg[16-18]。

土壤和煙葉中非致癌性PAHs通過經口攝入、皮膚攝入和呼吸攝入3種途徑對煙農產生的危險指數之和(H)用如下公式計算:

H=∑IAD,iDRfD(RfC)×109。(4)

式中:i為各風險物的第i種暴露途徑;DRfD(RfC) 為每日經口和皮膚(經呼吸)暴露參考劑量,mg/(kg·d)。

土壤和煙葉中致癌性PAHs通過經口攝入、皮膚攝入和呼吸攝入3種途徑對煙農產生的致癌風險指數之和(CCRI)用如下公式計算:

CCRI=∑[IAD,i×SSFO(IUR)×109]。(5)

式中:SSFO(IUR)為每日經口和皮膚(經呼吸)暴露斜率因子,mg/(kg·d)。

土壤和煙葉中非致癌性PAHs對煙農產生的總危險指數(TH)用如下公式計算:

TH=Hs+Ht。(6)

式中:Hs和Ht分別為土壤和煙葉中的危險指數。

土壤和煙葉中致癌性PAHs對煙農產生的總致癌風險指數(TCRI)用如下公式計算:

TCRI=CCRI,s+CCRI,t。(7)

式中:CCRI,s和CCRI,t分別為土壤和煙葉中的致癌風險指數。

1.5 數據處理

數據整理與分析采用Excel 2016,數據圖采用Origin 2019b繪制。

2 結果與分析

2.1 土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的含量

多環(huán)芳烴在土壤和煙葉中的含量如圖1所示,土壤樣品中16種PAHs的總含量為166.74~989.43 μg/kg,平均值為600.77 μg/kg;煙葉樣品中16種PAHs的總含量為502.79~2 217.15 μg/kg,平均含量為1 011.23 μg/kg。土壤和煙葉中9種非致癌性PAHs的總含量分別為65.6~647.6和108.9~606.1 μg/kg,平均值分別為379.6和304.2 μg/kg;而7種致癌性的PAHs的總含量分別為70.97~365.71和293.53~1 730.72 μg/kg,平均含量分別為221.13和 707.03 μg/kg。土壤和煙葉樣品中平均含量最高的是菲和苯并(a)芘,分別為達80.03和404.07 μg/kg,最低的分別是苊烯和二氫苊。40個土壤樣品中芘、苯并(a)蒽和苯并(g,h,i)芘全部檢出,芘、、苯并(a)蒽、苯并(b)熒蒽、苯并(k)熒蒽和苯并(a)芘在40個煙葉樣品中也全部檢出。說明致癌性PAHs在土壤和煙葉中的大量累積成為對煙農造成健康威脅的主要風險點,尤其表現為具有強致癌性的苯并(a)芘。

2.2 土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的暴露特征

2.2.1 致癌性多環(huán)芳烴的攝入特征

煙農經口途徑平均攝入土壤中致癌性PAH最多的是[23.14 pg/(kg·d)],其次是苯并(a)芘[19.84 pg/(kg·d)]。通過皮膚途徑的平均最大攝入量為[9.23 pg/(kg·d)](),而通過呼吸途徑的平均最攝入量較低,均小于0.004 pg/(kg·d)。煙農平均每日經口、皮膚和呼吸途徑攝入土壤中7種PAHs的量分別為38.89~200.39、15.52~79.96 和0.005 7~0.029 5 pg/(kg·d)(表1)。煙葉中PAH單體的經口、皮膚和呼吸的最大值均為苯并(a)芘,煙農通過經口、皮膚和呼吸攝入煙葉中7種致癌性PAHs的量分別為160.84~948.34、64.18~378.39、0.023 7~0.139 5 pg/(kg·d)。表明土壤和煙葉中致癌性的PAHs主要是通過經口攝入和皮膚攝入的形式對煙農造成潛在威脅(表1)。

煙農對7種致癌性PAHs的平均總攝入量分別為54.41~280.38和225.04~1 326.87 pg/(kg·d),平均值分別為169.53和542.05 pg/(kg·d)(圖2)。土壤中的總攝入值最高,其次是苯并(a)芘,而煙葉中總攝入量最高的是苯并(a)芘,其次為苯并(b)熒蒽。煙農對土壤中致癌性PAH單體的總攝入量從大到小表現為gt;苯并(a)芘gt;苯并(k)熒蒽gt;茚并(1,2,3-cd)芘gt;苯并(b)熒蒽gt;二苯并(a,h)蒽gt;苯并(a)蒽,而在煙葉中從大到小則呈現出苯并(a)芘gt;苯并(b)熒蒽gt;苯并(k)熒蒽gt;gt;茚并(1,2,3-cd)芘gt;二苯并(a,h)蒽gt;苯并(a)蒽的攝入特點,這同樣與致癌性PAH在土壤和煙葉中的含量相關。因此,煙農平均每日致癌性多環(huán)芳烴攝入量也由其含量決定。

2.2.2 多環(huán)芳烴的非致癌攝入特征

煙農對土壤和煙葉中9種非致癌性多環(huán)芳烴的攝入量由公式(1~3)計算所得。煙農經口、皮膚和呼吸途徑平均攝入土壤中多環(huán)芳烴最大的是菲,而最小的是苊烯。煙農平均每日通過3種非飲食途徑攝入土壤中9種PAHs的總量分別為1 035.05、412.99和0.152 2 pg/(kg·d)(表2)。

煙葉中PAH單體的經口、皮膚和呼吸途徑平均攝入量為24.76~143.53、9.88~57.27和0.021 1~0.003 6 pg/(kg·d)。煙農通過3種非飲食途徑攝入煙葉中9種PAHs的平均值分別為486.17、193.98 和 0.071 5 pg/(kg·d)(表2)。以上表明煙農主要是以經口攝入和皮膚攝入方式攝入土壤和煙葉中的非致癌性PAHs。

煙農對土壤中9種非致癌性PAHs的平均總攝入量為146.70~1 448.19 pg/(kg·d),對煙葉中∑9PAHs的平均總攝入量從大到小則為243.41~1 355.33 pg/(kg·d)(圖3)。土壤和煙葉中總攝入值最高分別的是菲和萘,而最低的分別是苊烯和二氫苊。煙農對土壤中非致癌性PAH單體的總攝入量從大到小表現為菲gt;蒽gt;萘gt;芘gt;熒蒽gt;苯并(g,h,i)芘gt;芴gt;二氫苊gt;苊烯,而對煙葉的攝入從大到小則是萘gt;芘gt;菲gt;蒽gt;熒蒽gt;芴gt;苊烯gt;苯并(g,h,i)芘gt;二氫苊,這與非致癌性PAH在土壤和煙葉中的含量相關,因此,煙農平均每日非致癌性多環(huán)芳烴攝入量由其含量決定。

2.2.3 不同煙區(qū)土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的暴露特征

土壤和煙葉中致癌性PAHs的平均最大攝入值均出現在MX煙區(qū),從大到小表現為MX gt; TP gt; PT gt; PX 的暴露特征,而在CP和PJ煙區(qū)表現出相反的暴露特點(圖4a)。非致癌性PAHs的平均最大攝入值也出現在MX煙區(qū),從大到小表現為MX gt; PT gt; PJ gt; TP gt; CP gt; PX,而在煙葉中從大到小呈現出MX gt; CP gt;PJ gt; PT gt; PXgt; TP的暴露特征(圖4b)。

2.3 土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的健康風險

土壤和煙葉中致癌性的苯并(a)蒽、、苯并(b)熒蒽、苯并(k)熒蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和二苯并(a,h)蒽對煙農產生的平均致癌風險指數見圖5a。在土壤樣品中CCRI值最大的是二苯并(a,h)蒽,而煙葉樣品中CCRI值最大的為苯并(a)芘。美國環(huán)保署建議的PAHs對人體的產生的致癌風險分為特低風險(小于1×10-6)、低風險[1×10-6, 1 ×10-4)、中風險[1×10-4,1×10-3)、高風險[1×10-3, 1 ×10-1)和特高風險(≥1×10-1)5個等級[16-17]。在所有土壤樣品中,致癌性PAH單體的CCRI值均小于1×10-6量級,全部處于特低風險水平;煙葉樣品中苯并(a)蒽、、苯并(b)熒蒽、苯并(k)熒蒽、茚并(1,2,3-cd)芘和二苯并(a,h)蒽產生的致癌風險指數均小于1×10-6,處于特低風險水平,有23個煙葉樣品中苯并(a)芘的致癌風險指數高于1×10-6,但低于1×10-4,處于低風險的煙葉樣品率為57.5%。說明有部分煙葉樣品的PAHs已經對煙農造成了低健康風險。土壤和煙葉中致癌性的PAH對煙農產生的TCRI值如圖5b所示。7種PAH單體的TCRI最大值為4.25×10-6,在40個取樣點位中,苯并(a)芘的總致癌風險指數最大,有26個點位超過美國環(huán)保署建議的臨界值,超標率為65%。有36個取樣點的總致癌風險指數介于1×10-6~1×10-4,說明有90%的取樣點處于低風險水平。表明本研究煙區(qū)土壤和煙葉中致癌性PAHs的殘留已經給煙農的健康造成了一定的威脅。

萘產生的平均非致癌危險指數最高,在土壤和煙葉中分別為4.72×10-5和8.99×10-5,而蒽產生的平均非致癌危險指數最低,在土壤和煙葉分別為5.80×10-7和8.37×10-7(圖5c)。多環(huán)芳烴對煙農產生的TH由公式(6)計算所得。PAH單體的TH為1.02× 10-5~4.31×10-4,平均值為1.92×10-4。萘、苊烯、二氫苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘和苯并(g,h,i)芘的最大TH值分別為3.56×10-4、4.17×10-6、7.17×10-6、1.17×10-5、3.68×10-5、4.19×10-6、1.27×10-5、2.14×10-5和2.28×10-5,PAHs經口暴露、皮膚接觸暴露和呼吸暴露途徑對煙農產生的總非致癌危險指數均小于10-3數量級,美國環(huán)保署制定的非致癌風險臨界值為1,當H gt;1時,多環(huán)芳烴會對人體造成非致癌的健康影響[16-17],本研究土壤和煙葉中PAHs對煙農產生的非致癌危險指數均未超過美國控制臨界值,說明PAHs給煙農帶來的非致癌性健康風險處于可接受的范圍。

3 討 論

本研究中,16種多環(huán)芳烴在40個土壤樣品中的平均含量低于Ambade等[19]對印度東部城市土壤開展調查得出的結果,也低于王飛等[20]調查位于太原的農田土壤中16種PAHs的總含量以及嚴青云等[9]研究南方某地塑料廠土壤時的結果。但高于李文靜等[21]研究油田居住區(qū)附近的土壤、張秀秀等[22]在調查南京農田土壤和Jia等[23]在研究上海農業(yè)土壤時的PAHs含量。同時,本次土壤樣品中有部分樣品的PAHs的含量超過歐洲農業(yè)土壤的控制標準[24](中度污染,600~1 000 μg/kg;輕度污染,200~600 μg/kg)處于輕度到中度污染水平。煙葉樣品中16種PAHs總含量平均值低于Tesi等[25]在對尼日利亞市場的苦葉菜和南瓜葉中PAHs含量的檢測結果,以及趙體躍等[26]對廣西水生蔬菜中PAHs的含量開展研究時所檢測的含量,而高于Jia等[23]在研究上海本地蔬菜中PAHs的含量、葛蔚等[27]在研究葉類和瓜果類蔬菜時和龍明華等[28]對南寧市市售菜心進行研究時得出的結果。這可能是因為PAHs可通過大氣沉降吸附于植物表面[25],新鮮的煙葉有比蔬菜更為寬大的表面積而易于附著污染物。

而多環(huán)芳烴可能被輸送到遠離其來源的地方并在土壤中積累,隨后通過食物鏈或各種其他暴露途徑轉移至人體[29],最終對人類健康構成長期危害[30]。煙農對土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的攝入量表現為經口攝入途徑最大,3種暴露途徑造成的致癌和非致癌攝入量總體呈現出經口攝入gt;皮膚攝入gt;呼吸攝入的特點。這與嚴青云等[9]對典型塑料廠土壤中PAHs對人體產生的健康風險時得出的結論一致。Chen等[31]研究指出飲馬河流域土壤中PAHs的暴露以經口攝入途徑為主和Hu等[32]在評估三峽水庫區(qū)土壤PAHs對人體的暴露特征時得出經口攝入途徑大于皮膚攝入途徑的結果與本研究結論保持一致。不同煙區(qū)煙農對土壤和煙葉中PAHs的攝入特征不同,最大攝入值出現在孟溪采樣區(qū)域,這可能是因為松桃有豐富的錳礦資源[33],在進行資源開采利用等工業(yè)活動中[34],PAHs進入環(huán)境介質中并通過大氣沉降進入土壤[35]和植物表面[25],而孟溪離錳礦開采場較近,故煙農對PAHs的攝入量較高。

本研究中,土壤和煙葉中PAHs的非致癌風險值均處于美國環(huán)保署建議的臨界值之下,同樣,從長春市玉米-土壤體系中[36]和天津農村土壤[37]采集的中多環(huán)芳烴的暴露水平。除了有90%的取樣點中苯并(a)芘處于低風險水平以外(CCRIlt;1×10-4),其余致癌性的PAHs產生的致癌風險值均處于特低風險水平。這與沈陽城市土壤[38]、武漢農業(yè)土壤[39]、勝利油田的周邊居住區(qū)土壤[21]以及日照市化工園區(qū)土壤中致癌性PAHs產生的風險值處于同一水平[40]。

綜上,松桃煙區(qū)土壤中16種PAHs輕度到中度污染水平。煙區(qū)土壤和煙葉中16種PAHs對煙農的暴露方式主要為經口和皮膚攝入途徑;PAHs在土壤和煙葉中對煙農產生的非致癌風險值處于美國環(huán)保署建議的臨界值之下,處于可接受水平,但這并不意味著沒有任何風險;絕大多數取樣點位的致癌性PAHs已經給煙農造成了低風險的健康影響,尤其是苯并(a)芘應該受到重點關注。本研究結果有助于了解土壤和煙葉中多環(huán)芳烴的危害特征,以及非食品類作物中PAHs的主要暴露特點,從而為提高煙農的自我防范意識,并為監(jiān)管者制定環(huán)境介質中多環(huán)芳烴的控制標準提供參考。

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(責任編輯 孟苗婧 鄭琰燚)

收稿日期Received:2022-04-12""" 修回日期Accepted:2022-05-11

基金項目:銅仁市科技計劃項目(銅市科研〔2023〕43號);國家自然科學基金項目(22166031);湖南省研究生科研創(chuàng)新項目(CX20220514);貴州省科技計劃項目(黔科合基礎-ZK〔2021〕一般224)。

第一作者:馬軍(junma2015@qq.com),講師。*通信作者:王勇(wy7185299@126.com),副教授。

引文格式:馬軍,譚長銀,王勇,等.

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