張 浩,孫力平,安 瑩,高士奇,王愛(ài)琴

(1.天津市水質(zhì)科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300384; 2.天津城市建設(shè)學(xué)院環(huán)境與市政工程系,天津 300384)

在城市垃圾衛(wèi)生填埋過(guò)程所產(chǎn)生的垃圾滲濾液,已被公認(rèn)為是高風(fēng)險(xiǎn)高污染的廢水,對(duì)地下水和地表水具有極大的潛在危害性,已成為目前環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)[1]。由于垃圾滲濾液具有水質(zhì)水量差異大、難降解污染物含量高、難降解等特點(diǎn),使得其有效處理十分困難。我國(guó)于 2008年出臺(tái)了新的《生活垃圾填埋場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn) GB16889-2008》,其中對(duì)垃圾滲濾液的處理提出了更高的要求。目前滲濾液處理工藝之所以難以達(dá)到預(yù)期效果的重要因素之一就是滲濾液水質(zhì)的復(fù)雜性及易變性,因此,全面了解滲濾液的水質(zhì)特性,才能為滲濾液的有效處理提供可靠的理論依據(jù)。目前國(guó)內(nèi)外開(kāi)展了大量關(guān)于垃圾滲濾液處理方面的研究,而國(guó)內(nèi)對(duì)滲濾液水質(zhì)特性的總結(jié)卻鮮有報(bào)道。本文主要參考近期國(guó)內(nèi)外垃圾處置及滲濾液處理研究中的水質(zhì)部分,從滲濾液的一般特性及所含污染物的角度評(píng)價(jià)滲濾液,有助于全面合理了解垃圾滲濾液的水質(zhì)特性。

1 垃圾滲濾液的一般特性

垃圾滲濾液是由垃圾在填埋過(guò)程中經(jīng)雨水沖淋、生物化學(xué)作用以及垃圾水解等一系列綜合作用產(chǎn)生的廢水[1],其水量、水質(zhì)變化大,不同地域、年齡的垃圾滲濾液水質(zhì)特性差異較大,我國(guó)不同地區(qū)部分填埋場(chǎng)滲濾液的水質(zhì)情況見(jiàn)表 1。滲濾液水質(zhì)特性的影響因素包括垃圾填埋場(chǎng)的年齡、填埋方式、季節(jié)變化、氣候特性、垃圾來(lái)源及性質(zhì)等。一般評(píng)價(jià)滲濾液的指標(biāo)包括：COD、BOD、SS、總氮、氨氮、重金屬等,總的來(lái)看滲濾液中主要污染物為溶解性有機(jī)物與氨氮,無(wú)機(jī)鹽類(lèi)物質(zhì)含量較高,而重金屬的含量一般不高[2]。滲濾液中 COD濃度較高,為 100～10000mg/L不等,氨氮濃度有時(shí)甚至高達(dá) 10000mg/L以上[3],而高濃度的氨氮對(duì)微生物具有一定毒性[4],并且滲濾液中磷的含量相對(duì)偏低,導(dǎo)致了營(yíng)養(yǎng)元素比例失衡[5],這也是滲濾液生化處理的難點(diǎn)所在。由于垃圾填埋時(shí)間對(duì)滲濾液水質(zhì)影響最大[6],而毒性是滲濾液對(duì)人類(lèi)健康風(fēng)險(xiǎn)的間接評(píng)價(jià)指標(biāo),本節(jié)主要介紹填埋時(shí)間對(duì)滲濾液水質(zhì)的影響以及滲濾液的毒性。

表1 我國(guó)部分垃圾填埋場(chǎng)滲濾液水質(zhì)Tab.1 Characteristics of some landfill leachate in China

1.1 填埋時(shí)間對(duì)滲濾液水質(zhì)影響

若按填埋年限劃分,一般填埋時(shí)間在 5年以下的為年輕滲濾液,5～10年的為中齡滲濾液,10年以上的為老齡滲濾液[1],其依據(jù)是滲濾液的水質(zhì)特性。由于垃圾填埋場(chǎng)可看做是一個(gè)巨大的厭氧反應(yīng)器,Kjeldsen等將垃圾填埋場(chǎng)的內(nèi)部狀態(tài)理論上分為五個(gè)階段：最初好氧階段、厭氧酸化階段、最初產(chǎn)甲烷階段、穩(wěn)定產(chǎn)甲烷階段、好氧 -腐殖階段[2]。長(zhǎng)期來(lái)看,垃圾填埋場(chǎng)內(nèi)部依次經(jīng)歷好氧-厭氧 -好氧階段,但多數(shù)垃圾填埋場(chǎng)具備厭氧酸化階段與產(chǎn)甲烷階段特征。不同階段對(duì)應(yīng)的滲濾液水質(zhì)各具特點(diǎn),一般認(rèn)為,在填埋初期,垃圾內(nèi)易降解物質(zhì)含量高,分解速率較快,垃圾填埋場(chǎng)處于酸化階段,此時(shí)滲濾液的特點(diǎn)是 pH較低,COD濃度較高,VFA含量較高,生化性較好;隨著填埋時(shí)間的增長(zhǎng),填埋場(chǎng)逐漸由酸化階段轉(zhuǎn)化至產(chǎn)甲烷階段,此時(shí)滲濾液的pH升高,COD變低,VFA含量降低,COD組分中腐殖質(zhì)的含量上升,可生化性降低。一般認(rèn)為BOD、COD及氨氮是判斷滲濾液所處水質(zhì)階段的重要依據(jù)。滲濾液酸化階段與產(chǎn)甲烷階段的水質(zhì)特征見(jiàn)表 2。

表2 典型滲濾液酸化階段與產(chǎn)甲烷階段水質(zhì)特征[23]Tab.2 Typical leachate characteristic in acid phase and methanogenic phase

1.1.1 年輕滲濾液水質(zhì)特性

垃圾在填埋的最初時(shí)期,由于外界殘留氧氣的存在,會(huì)經(jīng)歷一個(gè)短暫的好氧時(shí)期,往往只持續(xù)數(shù)天,氧氣耗盡后,隨后逐漸進(jìn)入?yún)捬跛峄A段。一般認(rèn)為垃圾填埋場(chǎng)填埋時(shí)間小于 5年時(shí)所產(chǎn)生的滲濾液屬于年輕滲濾液。Shouliang等通過(guò)熒光分析研究了年輕滲濾液中有機(jī)物的組成,結(jié)果顯示滲濾液中易生物降解的物質(zhì)較多[7]。該時(shí)期填埋場(chǎng)內(nèi)微生物主要處于厭氧酸化階段,將垃圾中的大分子有機(jī)物轉(zhuǎn)化為小分子有機(jī)物,末端產(chǎn)物以乙酸、丙酸、丁酸等揮發(fā)性脂肪酸與乙醇為主,該階段主要的污染物VFA可占到總有機(jī)物的 95%[1]。Tatsi等的研究發(fā)現(xiàn),年輕滲濾液中的氨氮主要是由蛋白質(zhì)類(lèi)有機(jī)物脫氨基所形成的,而可溶性的氮由垃圾進(jìn)入滲濾液的過(guò)程要長(zhǎng)于有機(jī)物,故在填埋初期,滲濾液水質(zhì)特性表現(xiàn)為低 pH、高 COD、低氨氮[8]。由于酸化階段滲濾液 pH較低,垃圾中溶出的重金屬離子濃度較高。在填埋初期,滲濾液可生化性較好的原因是VFA含量較高,因此該階段滲濾液適合采用生物處理。但是,并不是所有的年輕滲濾液都符合該特征,但是,也有研究發(fā)現(xiàn),即使在填埋初期,填埋場(chǎng)也可能會(huì)快速進(jìn)入產(chǎn)甲烷階段,從而使?jié)B濾液的有機(jī)物含量較低[9]。

1.1.2 中老齡滲濾液水質(zhì)特性

隨著填埋時(shí)間的延長(zhǎng),垃圾填埋場(chǎng)逐漸進(jìn)入穩(wěn)定期,具有產(chǎn)甲烷階段的出水特征,滲濾液中有機(jī)物特別是 VFA的含量逐漸降低而氨氮逐漸升高,一般認(rèn)為老齡滲濾液采用生化處理效果不好,而混凝沉淀等物化處理更有效,因?yàn)榛炷恋磉m合處理老齡滲濾液中的憎水有機(jī)物與高分子量的芳香族化合物[5,7]。中老齡滲濾液中有機(jī)物中主要以腐殖質(zhì)為主[10],這些難降解物質(zhì)的增多及 VFA的降低使得滲濾液可生化性降低,這導(dǎo)致了許多垃圾填埋場(chǎng)滲濾液生化處理工藝在建廠初期運(yùn)行效果良好,而在滲濾液進(jìn)入老齡后幾乎不起作用。老齡滲濾液中的高氨氮濃度可能是由于含氮有機(jī)物長(zhǎng)時(shí)間的水解發(fā)酵所形成。該階段由于滲濾液 pH升高,垃圾層對(duì)重金屬的吸附、沉淀效果明顯,此外,厭氧階段硫酸鹽還原菌產(chǎn)生的硫化物與重金屬離子也可形成沉淀,因此該階段溶出的重金屬含量較填埋初期有所降低,有時(shí)甚至低于飲用水標(biāo)準(zhǔn)[2]。

實(shí)際垃圾填埋場(chǎng)均采用垃圾分層填埋方式,情況更為多變,例如即使新鮮垃圾所產(chǎn)生的滲濾液,經(jīng)上層酸化階段所攜帶的 VFA進(jìn)入底層產(chǎn)甲烷階段垃圾后被降解從而使年輕滲濾液呈現(xiàn)老齡特征[2],這與表 1中我國(guó)部分填埋場(chǎng)滲濾液特征相似;但在降雨量大的夏季,隨著滲濾液在填埋場(chǎng)內(nèi)部停留時(shí)間減少,也可使?jié)B濾液停留在酸化階段即濾出,從而老齡滲濾液也可能表現(xiàn)出高 COD、高生化性的年輕滲濾液特性[18],因此判斷滲濾液性質(zhì)時(shí)不能僅以填埋時(shí)間為依據(jù),還要結(jié)合填埋場(chǎng)底層的成熟情況及外部環(huán)境因素。此外,也有觀點(diǎn)認(rèn)為,在填埋封場(chǎng)若干年后,產(chǎn)甲烷階段逐漸結(jié)束,空氣再次進(jìn)入填埋場(chǎng)內(nèi)部形成好氧環(huán)境,從而形成一個(gè)好氧 -腐殖階段,該階段的出水BOD趨近于0,而 COD則完全由腐殖質(zhì)貢獻(xiàn),氨氮部分轉(zhuǎn)化為硝酸氮,重金屬的含量再次升高[24]。不同垃圾填埋場(chǎng)進(jìn)入成熟期的時(shí)間并不相同,這主要受填埋場(chǎng)內(nèi)部水分含量的影響[25],而回灌工藝可促使?jié)B濾液快速進(jìn)入穩(wěn)定階段[26]。在垃圾填埋場(chǎng)達(dá)到穩(wěn)定后,形成的穩(wěn)定化垃圾即礦化垃圾具有巨大的比表面積和代謝能力極強(qiáng)的微生物群落,對(duì)難降解污染物質(zhì)特別是垃圾滲濾液具有獨(dú)特的處理效果[27]。如何合理評(píng)價(jià)填埋場(chǎng)何時(shí)進(jìn)入穩(wěn)定階段及滲濾液封場(chǎng)后水質(zhì)的無(wú)害性仍是今后研究的重點(diǎn)。

1.2 滲濾液的毒性

滲濾液的毒性主要由高濃度的氨氮、有機(jī)物、重金屬等引起,而氧化工藝對(duì)毒性的削減至關(guān)重要。滲濾液中高濃度的氨氮是造成急性毒性升高的主要原因而不是有機(jī)物,此外,亞硝酸鹽也會(huì)產(chǎn)生一定慢性毒性[28,29]。重金屬的毒性往往與其形態(tài)有關(guān),而大部分滲濾液中重金屬含量并不高。Koshy等通過(guò)對(duì)比英國(guó)三座填埋場(chǎng)季節(jié)變化下的基因毒性,發(fā)現(xiàn)其變化在季節(jié)上與BOD、COD等指標(biāo)聯(lián)系不大[30]。Castillo等采用連續(xù)固相萃取、GCMS與LC-MS結(jié)合大型溞的方法來(lái)評(píng)價(jià)滲濾液中的毒性物質(zhì),發(fā)現(xiàn)滲濾液中主要毒性物質(zhì)為壬基酚異構(gòu)體、聚乙氧基乙醇以及數(shù)種鄰苯二甲酸酯類(lèi)物質(zhì),鄰苯二甲酸酯類(lèi)物質(zhì)含量最高,主要源自生活垃圾中的塑料制品[31]。Baun研究了美國(guó) 10座填埋場(chǎng)滲濾液中的 55種異生有機(jī)物 (XOCs),發(fā)現(xiàn)其中約有 1/10的 XOCs具有遺傳毒性,而氧化工藝對(duì)滲濾液毒性的消減作用十分明顯,這與氨氮與有機(jī)物的氧化有關(guān)[32]。也有研究表明生活垃圾填埋場(chǎng)滲濾液的毒性高于一般工業(yè)垃圾填埋場(chǎng),這與生活垃圾的復(fù)雜成分有關(guān)[33]。

2 滲濾液中的溶解性有機(jī)質(zhì)

2.1 溶解性有機(jī)質(zhì)的分類(lèi)

滲濾液中的溶解性有機(jī)質(zhì) (DOM)是指不被0.45微米濾膜所截留的水溶有機(jī)物,根據(jù)其性質(zhì)不同,可進(jìn)一步分為腐殖酸 (HA)、富里酸(FA)、親水組分 (HyI)三部分,其中腐殖酸與富里酸統(tǒng)稱(chēng)為腐殖質(zhì)。常見(jiàn)的腐殖質(zhì)分離方法[26]如圖 1所示,也有學(xué)者[34]在此分類(lèi)的基礎(chǔ)上對(duì)DOM進(jìn)一步細(xì)分,將其分為憎水性酸 (Hpo-A)、憎水中性組分 (Hpo-N)、憎水性堿 (Hpo-B)、親水組分 (Hpi),分離流程如圖 2所示。這兩種分離方法都需用到XAD-8樹(shù)脂。

2.2 滲濾液腐殖質(zhì)的特性

腐殖質(zhì)被公認(rèn)為是滲濾液有機(jī)碳中的主要成分及難降解部分[35],也是造成滲濾液色度的主要物質(zhì),一般稱(chēng)之為 “難降解物質(zhì)”[36],主要包括腐殖酸、富里酸及其他難降解物質(zhì),其含量可占老齡滲濾液 TOC的 60%左右[37]。在填埋初期,滲濾液COD中腐殖質(zhì)所占比例并不高,隨著填埋時(shí)間的延長(zhǎng),滲濾液中腐殖質(zhì),特別是腐殖酸的比例將大幅上升[38]。滲濾液回灌雖然可促進(jìn)填埋場(chǎng)的穩(wěn)定,但卻提高了腐植酸的比重,腐殖酸的腐殖化程度及芬芳度要高于富里酸,所以會(huì)導(dǎo)致滲濾液整體生化性更差[39]。

紫外光譜、元素分析、紅外光譜及熒光分析被廣泛運(yùn)用于滲濾液腐殖質(zhì)研究中,紅外光譜與元素分析有助于了解DOM各組分官能管信息;由于滲濾液成分復(fù)雜,在紫外光譜上不表現(xiàn)特征吸收,一般以 E465/E665、E280、SUVA等紫外指標(biāo)表征滲濾液性質(zhì)[39],但這些指標(biāo)都難以準(zhǔn)確反應(yīng)滲濾液的腐殖化程度。Zhang研究證實(shí)了滲濾液中 75%的有機(jī)物為分子量在 1000D左右的腐殖質(zhì),且腐殖酸的平均分子量及芬芳度要高于富里酸[40],Xiaoli等的研究也證實(shí)了這一點(diǎn),并且滲濾液腐殖酸中較高的O/C與O/H含量也說(shuō)明了其具有更高的芬芳度,且該比率與填埋時(shí)間成正比[41]。Shouliang研究了不同年齡滲濾液腐殖質(zhì)特性,結(jié)果表明腐殖酸中 C、H、N的含量要高于富里酸,隨著滲濾液年齡的增長(zhǎng),C、H、N的含量逐漸降低而O的含量升高,此外,熒光分析可快速判定滲濾液中有機(jī)質(zhì)的組成[7]。諸毅等采用反滲透去除滲濾液中的腐殖質(zhì)后,滲濾液的可生化性提高了 6倍[42]。

腐殖質(zhì)是老齡滲濾液DOM的主要部分,如何有效去除滲濾液中的腐殖質(zhì)是老齡滲濾液處理達(dá)標(biāo)排放前處理的關(guān)鍵,雖然腐殖質(zhì)是老齡滲濾液中有機(jī)質(zhì)的主要成分,但其本身確是一種可利用資源,如何將滲濾液中腐殖質(zhì)資源化利用至關(guān)重要。

3 滲濾液中的持久性有機(jī)物

滲濾液中的持久性有機(jī)物包括內(nèi)分泌干擾物(ECDs)、多環(huán)芳烴 (PAHs)、多氯聯(lián)苯 (PCBs)等,由于這些物質(zhì)多具有疏水性質(zhì),因此在滲濾液中含量一般不高,但隨著填埋時(shí)間的增加,這些物質(zhì)的含量會(huì)有所上升[43]。Cecilia B等對(duì)瑞典的 12座填埋場(chǎng)滲濾液的有機(jī)污染物進(jìn)行了研究,結(jié)果表明滲濾液中有機(jī)污染物多為芳香化合物與鹵代烴,其中包括許多持久性有機(jī)物,其含量多在微克級(jí),即使如此,其對(duì)環(huán)境及人類(lèi)仍有較大危害[44]。滲濾液中的疏水性有機(jī)物 (HOCs)由于更易附著在膠體顆粒表面,在天然水體中造成生物富集從而最終影響到人類(lèi),因此受到了廣泛關(guān)注[45],但是,有機(jī)物的疏水性并不是引起生物富集的充分條件,即使是某些高度疏水的物質(zhì)也不會(huì)造成生物富集[46],因此不能單以有機(jī)物的疏水性判斷其環(huán)境富集能力。Asakura等采用 GC-MS技術(shù)研究了日本兩座垃圾填埋場(chǎng) 4年內(nèi)內(nèi)分泌干擾物的變化情況,發(fā)現(xiàn)雙酚 A含量為地表水的 2000倍,DEHP(鄰苯二甲酸二 (2-乙基已基)酯)的含量也高于地表水,且?guī)缀醪浑S季節(jié)及填埋時(shí)間而變化[47]。而國(guó)內(nèi)深圳某垃圾填埋場(chǎng)滲濾液中也曾檢出大量雙酚A[48],這可能與填埋垃圾的種類(lèi)有關(guān)。

許多學(xué)者采用液液萃取或固相萃取,GC-MS檢測(cè),用圖庫(kù)匹配結(jié)合手工定性的方法研究滲濾液中的有機(jī)污染物,檢測(cè)出了許多可信度較高的持久性有機(jī)物[49,50],但該方法缺點(diǎn)在于圖庫(kù)匹配定性存在一定不確定性,且難以用合適的內(nèi)標(biāo)物對(duì)各物質(zhì)精確定量。滲濾液中微量毒害污染物的評(píng)價(jià)方法及其對(duì)環(huán)境的影響行為仍是今后研究的重點(diǎn)。

4 結(jié) 語(yǔ)

垃圾滲濾液做為地表水與地下水的潛在污染源,其有效處理受到日益關(guān)注。垃圾滲濾液水質(zhì)雖然在時(shí)間、空間上差異性較大,但垃圾填埋時(shí)間對(duì)滲濾液水質(zhì)影響顯著,其主要污染物有機(jī)物與氨氮的變化呈現(xiàn)一定規(guī)律,即與垃圾填埋場(chǎng)的狀態(tài)密切相關(guān),多數(shù)填埋場(chǎng)滲濾液符合厭氧產(chǎn)酸階段與產(chǎn)甲烷階段的出水特征。在滲濾液處理中應(yīng)針對(duì)不同時(shí)期滲濾液水質(zhì)來(lái)選取合理的處理工藝。一般年輕滲濾液由于 VFA含量高,氨氮含量低,該階段滲濾液采用生化處理效果較好,而老齡滲濾液由于腐殖質(zhì)含量高,VFA含量低且氨氮濃度大,因此適合采用物化處理工藝。滲濾液的有效處理需要多種處理技術(shù)的聯(lián)用,針對(duì)長(zhǎng)期填埋形成老齡滲濾液中的腐殖質(zhì),直接進(jìn)行合理利用效益顯著,但需合理評(píng)價(jià)此時(shí)滲濾液水質(zhì),主要包括滲濾液的常規(guī)理化指標(biāo)以及毒性與危險(xiǎn)物質(zhì)對(duì)環(huán)境的影響。在垃圾填埋場(chǎng)封場(chǎng)后,如何合理評(píng)價(jià)填埋場(chǎng)進(jìn)入穩(wěn)定階段且滲濾液具備無(wú)害化特征仍對(duì)垃圾最終處置具有指導(dǎo)意義。

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