楊菲菲，孟范平，王 群，程鳳蓮，李永富，王志峰，王 靜

（中國(guó)海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，山東 青島266100）

北部灣是我國(guó)南海西北部一個(gè)半封閉大海灣，面積約1.3×105km2，是我國(guó)著名的熱帶漁場(chǎng)，生態(tài)多樣性顯著。近十年來，環(huán)北部灣地區(qū)正出現(xiàn)以重化能源為代表的工業(yè)項(xiàng)目建設(shè)熱潮，主要產(chǎn)業(yè)類型包括金屬冶煉、石油加工、火電、水泥、港口碼頭、制漿造紙等，各種工業(yè)廢水通過沿岸數(shù)十條河流輸送到灣內(nèi)，對(duì)海灣生態(tài)系統(tǒng)造成了污染壓力[1]。潮間帶位于海陸交界處，其生態(tài)環(huán)境受到的影響更大。

重金屬是近海環(huán)境中一類重要的污染物。雙殼類動(dòng)物對(duì)重金屬具有極強(qiáng)的富集能力，其體內(nèi)的重金屬含量可反映海洋生態(tài)環(huán)境所受污染壓力的大小，因而成為海洋重金屬污染監(jiān)測(cè)的重要對(duì)象。張?zhí)m等[2]對(duì)北部灣近岸海域近江牡蠣樣品的重金屬測(cè)定結(jié)果表明，牡蠣體內(nèi)的Cd、Cu有不同程度的超標(biāo)，其中Cd污染呈上升趨勢(shì)。波紋巴非蛤（Paphiaundulata）是北部灣近岸海域的優(yōu)勢(shì)雙殼類動(dòng)物之一，其重金屬含量直接影響食用者的健康安全。但目前有關(guān)北部灣波紋巴非蛤重金屬污染的調(diào)查研究的報(bào)道尚不多見。本文以該區(qū)域的波紋巴非蛤?yàn)檠芯繉?duì)象，在測(cè)定蛤體重金屬含量的基礎(chǔ)上，分析其空間分布特征，并對(duì)其生物質(zhì)量、對(duì)沉積物中重金屬的生物積累能力和食用風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，為保護(hù)北部灣海域生態(tài)環(huán)境和消費(fèi)者健康提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

在北部灣沿岸潮間帶設(shè)置9個(gè)站位，其中，湛江沿海有北港碼頭（S1）、江洪港（S2）、樂民碼頭（S3）、北潭港（S4）4個(gè)站位；廣西沿海有北海市西場(chǎng)鎮(zhèn)（S5）、欽州灣老人沙淺灘（S6）、防城港東灣（S7）、防城港西灣（S8）、防城港月亮灣（S9）5個(gè)站位，站位分布見圖1，經(jīng)緯度坐標(biāo)同文獻(xiàn)[3]，采樣時(shí)間為2011年4月。各站位的海水DO為7.68～11.9mg/L、鹽度為18.0～31.7、pH為7.26～8.76、溫度為21.9～30.5℃。保留殼長(zhǎng)2.0～3.0cm的波紋巴非蛤，每個(gè)站位至少500只。樣品采集、保存和運(yùn)輸?shù)木唧w方法按照《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》（GB17378－2007）[4]的規(guī)定進(jìn)行。

1.2 樣品分析

1.2.1 測(cè)定方法 對(duì)于每個(gè)站位的生物樣品，取其全部軟組織，勻漿后在－40℃冷凍干燥，用瑪瑙研缽研磨過篩（160目），按照《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》（GB17378－2007）[4]（第6部分：生物體分析）中規(guī)定的方法，分別測(cè)定其含水率和重金屬含量。含水率測(cè)定采用重量法；Pb、Cd、Cr含量測(cè)定采用無火焰原子吸收光度法，Cu、Zn含量測(cè)定采用原子吸收光度法，總Hg、As含量測(cè)定采用原子熒光法。軟組織樣品中重金屬含量以每克濕樣品中重金屬的微克數(shù)表示，即μg·g－1。

圖1 北部灣調(diào)查區(qū)域及采樣站位Fig.1 Study area and sampling locations along the Beibu Bay

1.2.2 儀器與試劑 主要儀器為：CR22GⅡ型高速冷凍離心機(jī)（日本日立公司）；AFS－920型原子熒光分光光度計(jì)（北京吉天）；M6型原子吸收分光光度計(jì)（美國(guó)熱電公司）；T6型紫外可見分光光度計(jì)（北京普析通用儀器有限公司）。

Hg、As、Cu、Pb、Cd、Zn、Cr的標(biāo)準(zhǔn)溶液購(gòu)自北京恒元啟天化工技術(shù)研究院；KOH為優(yōu)級(jí)純；其他試劑（30%H2O2、NaOH、KMnO4、NaNO3、草酸、硼氫 化鉀、尿素、二苯碳酰二肼、硫脲、抗壞血酸等）均為國(guó)產(chǎn)分析純。

1.2.3 分析質(zhì)量控制 樣品測(cè)定的同時(shí)，進(jìn)行“黃魚成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)”（GBW08573，國(guó)家海洋局第二海洋研究所研制）和加標(biāo)回收率的測(cè)定。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中As、Hg、Cu、Zn、Pb、Cd的測(cè)定值均在誤差范圍內(nèi)；Cr的加標(biāo)回收率為86%～98%，表明本次北部灣生物樣品的重金屬測(cè)定結(jié)果具有較好的準(zhǔn)確性。

1.2.4 數(shù)據(jù)處理 經(jīng)過冷凍干燥、研磨過篩的波紋巴非蛤軟組織樣品中，每種重金屬平行測(cè)定3次，結(jié)果以平均值±標(biāo)準(zhǔn)差（mean±SD）表示。數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析使用SPSS 18.0軟件，通過單因素方差分析（ANOVA dunnet－test）及 Tukey’s post－h(huán)oc多重比較檢驗(yàn)（Turkey’s post－h(huán)oc multiple comparison tests）判斷不同站位上各重金屬含量的差異，顯著性水平設(shè)為P＜0.05。

1.3 單因子標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)計(jì)算

按式（1）計(jì)算：

其中：Pi為樣品中第i種重金屬的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)；Ci為樣品中第i種重金屬的實(shí)測(cè)含量（濕重μg·g－1）；Si為《海洋生物質(zhì)量》（GB 18421－2001）[5]中該重金屬的一類標(biāo)準(zhǔn)值。

1.4 金屬污染指數(shù)（MPI）計(jì)算

為比較不同站位蛤體內(nèi)重金屬總含量的差異性，按照 Usero等[6]的方法（見式（2））計(jì)算 MPI值。

其中：Cfn為樣品中第n種重金屬的含量（濕重，μg·g－1）。

1.5 重金屬的生物－沉積物積累因子

運(yùn)用生物－沉積物積累因子（BSAF）指示重金屬的生物積累，按式（3）計(jì)算。當(dāng)BSAF＞100%時(shí)表示存在生物積累作用[7]。

其中：Co為生物體中重金屬含量；Cs為沉積物中重金屬含量，均為干重。

1.6 波紋巴非蛤食用風(fēng)險(xiǎn)性評(píng)價(jià)

按式（4）計(jì)算通過食用貝類進(jìn)入人體的周最大理論攝入量（TMWI）：

其中：TMWI為食用貝類進(jìn)入人體的周最大理論攝入量（mg）；w為波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬含量（濕重，mg·kg－1）；0.030 1kg·d－1為消費(fèi)者對(duì)某水產(chǎn)品的平均攝入量，根據(jù)《中國(guó)居民營(yíng)養(yǎng)與健康現(xiàn)狀》[8]，2002年我國(guó)城鄉(xiāng)居民水產(chǎn)品平均攝入量為30.1g·d－1，即0.030 1kg·d－1；7d為每周的天數(shù)。

根據(jù)FAO/WHO食品添加劑聯(lián)合專家委員會(huì)（JECFA）制定的5種重金屬（Hg、As、Cu、Zn、Cd，不含Cr、Pb）暫定攝入量限值（PTWI）[9－12]，按式（5）計(jì)算每種重金屬的周攝入限值（LWI，mg）。

其中：PTWI為暫定周攝入量（mg·kg－1，bw）；60kg為成人平均體重。

將每種重金屬的TMWI值與其LWI值進(jìn)行比較，以分析研究區(qū)域波紋巴非蛤的食用風(fēng)險(xiǎn)。

2 結(jié)果與討論

2.1 北部灣潮間帶波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬含量范圍

由表1可見，北部灣沿岸潮間帶波紋巴非蛤體內(nèi)Cr、Hg的檢出率為88.9%，其他5種重金屬的檢出率均為100%。7種重金屬在蛤體內(nèi)的累積量有顯著差異，由高到低依次為：Zn＞Cu＞Cr＞As＞Cd＞Pb＞Hg，含量范圍依次為：12.48～19.14、1.42～2.98、ND～2.25、0.17～0.66、0.10～0.35、0.03～0.37、ND～0.052μg·g－1（濕重）；平均值依次為：15.35、2.28、0.66、0.42、0.22、0.15、0.023μg·g－1（濕重）。

表1 北部灣潮間帶波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬含量（濕重）Table 1 Contents of heavy metals in the soft tissue of P.undulataalong the Beibu Bay（ww.） /μg·g－1

將本研究的測(cè)定結(jié)果與國(guó)內(nèi)其它濱海區(qū)域的波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬含量進(jìn)行比較（見表2）可見：北部灣潮間帶波紋巴非蛤體內(nèi)Cu含量與臺(tái)灣大鵬灣海域、香港沿海相當(dāng)，但低于廣東沿海；Zn含量平均值與臺(tái)灣大鵬灣海域持平，但高于香港、廣東沿海；Cr含量低于香港和廣東海域，但高于臺(tái)灣大鵬灣海域；Pb含量高于臺(tái)灣大鵬灣和廣東海域，明顯低于香港沿海和珠江口海域；Cd含量與珠江口、廣東沿海相當(dāng)，低于香港沿海域，但明顯高于臺(tái)灣大鵬灣海域。目前，有關(guān)波紋巴非蛤Hg、As含量的調(diào)查研究?jī)H見于珠江口。本研究的波紋巴非蛤As含量與珠江口相當(dāng)；Hg含量略高于珠江口?？傮w而言，在國(guó)內(nèi)各海域的調(diào)查研究中，北部灣潮間帶波紋巴非蛤的大多數(shù)重金屬（Cu、Cr、Pb、Cd、As）含量處于中等或較低水平，只有Zn、Hg含量處于較高水平。

2.2 波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬的空間分布特征

北部灣波紋巴非蛤體內(nèi)的7種重金屬中，以Cr的站位間變異系數(shù)最大；其次為Pb、Hg、As、Cd；而Cu和Zn變異系數(shù)較小（見表1）。蛤體內(nèi)Cr、Pb、Hg、As、Cd的含量受區(qū)域內(nèi)污染源種類、沉積物性質(zhì)等因素的影響較大。

由圖2可知：蛤體內(nèi)Cr、Hg含量最高值出現(xiàn)在S6（欽州灣老人沙淺灘）站位，最低值位于S8（防城港西灣）站位，該站位Cr、Hg均未檢出；Pb含量在S7（防城港東灣）和S9（防城港月亮灣）站位較高，約為最低值S2（江洪漁業(yè)碼頭）站位的13倍；As含量在S2、S4（北潭港）、S5（北海西場(chǎng)）3個(gè)站位較高，約為最低值S1（北港碼頭）站位的4倍；Cd含量在S8站位最高，最低值出現(xiàn)在S3（樂民碼頭）站位。蛤體內(nèi)Cu、Zn含量除了在S2、S8和S9（防城港月亮灣）站位相對(duì)較高外，其他站位的差異較小。兩者在站位間分布的一致性，表明波紋巴非蛤?qū)@2種重金屬的吸收具有協(xié)同作用，李磊等[16]對(duì)東海沿海牡蠣（Ostreasp.）體內(nèi)Cu和Zn的調(diào)查研究也發(fā)現(xiàn)了相似規(guī)律。

表2 國(guó)內(nèi)各海域的波紋巴非蛤重金屬含量比較Table 2 Metal contents of P.undulatafrom several study areas

總體上看，除了As以外，北部灣波紋巴非蛤體內(nèi)各種重金屬的含量高值區(qū)以S6、S7、S8、S9站位居多，主要處于廣西欽州、防城港兩市所轄海域?，F(xiàn)場(chǎng)調(diào)查發(fā)現(xiàn)，S6站位為欽州市南部海域的一片感潮沙灘，落潮時(shí)出露水面，有當(dāng)?shù)貪O民在沙灘上進(jìn)行巴非蛤養(yǎng)殖，距欽州港約600m，欽州港為地區(qū)性重要港口和集裝箱喂給港，其中的欽州港經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)建設(shè)有冶金、鋼鐵、石油加工等大型企業(yè)；防城港是我國(guó)13個(gè)接卸進(jìn)口鐵礦石港口之一，沿岸分布著為千萬噸級(jí)大型鋼鐵基地配套的鐵礦石、鋼鐵、煤炭等專業(yè)化碼頭，S7站位位于防城港市港務(wù)局碼頭16＃泊位旁邊，與廣順化工碼頭、順譽(yù)化工碼頭相距僅2km。S9站位位于防城港市月亮灣，屬于貝類養(yǎng)殖區(qū)，但是其對(duì)面即為防城港19＃泊位鐵礦石專用碼頭?？梢?，S6、S7、S9站位波紋巴非蛤體內(nèi)的重金屬含量普遍較高，與港口碼頭的排污以及來往密集的船舶使用防腐涂料[17]有很大關(guān)系。S8站位位于防城港市西海灣跨海大橋下，其南部約400～800m處依次分布有防城港市港通碼頭和旅游碼頭，船舶使用鋅塊作為防腐材料，這很可能是該站位蛤體內(nèi)Cu、Zn、Cd含量高的原因。此外，防城港市有眾多的電子產(chǎn)品拆解公司，電子顯像管、電鍍產(chǎn)品的酸解過程也會(huì)排放含Cu、Zn、Cd的廢水[18]。值得注意的是，S8站位Cr、Hg均未檢出，表明其周圍缺少相應(yīng)的污染源存在。蛤體內(nèi)各種重金屬含量的低值區(qū)大多分布在S3（樂民碼頭）站位，該站位所在海域僅有數(shù)十條漁船，陸上分布著少量民房，重金屬污染源較少。

圖2 北部灣潮間帶波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬含量變化Fig.2 Distribution of heavy metals in the soft tissue of P.undulataalong the Beibu Bay

2.3 波紋巴非蛤的生物質(zhì)量評(píng)價(jià)

2.3.1 單因子評(píng)價(jià) 以《海洋生物質(zhì)量》（GB 18421－2001）[5]一類標(biāo)準(zhǔn)（見表1）為依據(jù)，采用單因子標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)評(píng)價(jià)北部灣沿岸潮間帶波紋巴非蛤的生物質(zhì)量（見表3）。9個(gè)站位中，Cr、Hg、Pb、Cd的超標(biāo)率分別為44%、11%、44%、67%，其中，S6（欽州灣老人沙淺灘）站位的生物體Cr含量為標(biāo)準(zhǔn)值的4.5倍，S9（月亮灣）生物體Pb含量為標(biāo)準(zhǔn)值的3.7倍；而Zn、As、Cu的Pi值均小于1，說明當(dāng)前北部灣沿岸的波紋巴非蛤體內(nèi)Cr、Cd、Pb含量較高，與其它幾種重金屬相比，污染較為嚴(yán)重。

表3 北部灣波紋巴非蛤體內(nèi)各站位重金屬的單因子標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)Table 3 Single factor standard indexes of heavy metals in P.undulata

2.3.2 綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià) MPI是綜合評(píng)價(jià)多種重金屬污染的一種指數(shù)，能夠較全面反映不同地點(diǎn)生物積累重金屬的總體情況，并由此可以評(píng)價(jià)不同地點(diǎn)的重金屬污染程度[6]。本研究運(yùn)用這一指數(shù)評(píng)價(jià)北部灣沿岸9個(gè)采樣站位波紋巴非蛤受重金屬污染的總體情況。各采樣點(diǎn)MPI值在0.26～0.60之間（見圖3），明顯小于Usero等[6]根據(jù)西班牙南部海域溝紋蛤仔（Ruditapesdecussatus）和菲律賓蛤（R.philippinarum）的重金屬含量所計(jì)算的MPI值，表明北部灣潮間帶雙殼類動(dòng)物的重金屬總體污染水平較低。9個(gè)站位中，波紋巴非蛤?qū)χ亟饘俚姆e累總量以S8（防城港西海灣）站位和S3（湛江樂民碼頭）站位最低，以S6（欽州灣老人沙淺灘）站位最高，為前2個(gè)站位的2.2～2.3倍。這與上述有關(guān)重金屬站位間分布特征的分析結(jié)果相吻合。

圖3 北部灣各站位波紋巴非蛤的MPI值比較Fig.3 MPI values of P.undulatafrom different sampling sites

2.4 波紋巴非蛤?qū)Τ练e物中重金屬的生物積累

本文在王志峰等[19]對(duì)北部灣潮間帶沉積物中重金屬含量的同期同站位研究基礎(chǔ)上，利用獲得的波紋巴非蛤體內(nèi)相應(yīng)重金屬含量數(shù)據(jù)，分析該雙殼類對(duì)沉積物中重金屬的生物積累狀況。一般采用生物－沉積物積累因子BSAF來判斷沉積物中重金屬是否能夠在生物體內(nèi)積累，當(dāng)BSAF＞100%時(shí)，表示存在生物積累作用[7]。本研究根據(jù)表1（波紋巴非蛤體內(nèi)重金屬含量，轉(zhuǎn)化為干重）及王志峰等[19]的沉積物中重金屬含量數(shù)據(jù)，計(jì)算北部灣潮間帶7種重金屬的BSAF值（見表4）。

首先，從空間分布上看，對(duì)同一種重金屬而言，波紋巴非蛤在不同站位的BSAF值有明顯差異，表明波紋巴非蛤體內(nèi)的重金屬含量與該站位沉積物中重金屬含量無絕對(duì)的一致性。以Cd為例，與其它研究站位相比，S8站位（防城港西灣）波紋巴非蛤體內(nèi)Cd含量最高，但該站位沉積物中Cd含量卻處于較低水平。Baudo、Watanabe等學(xué)者[20－21]認(rèn)為，沉積物中重金屬的生物可利用性或生物積累程度在很大程度上受到重金屬的存在形態(tài)、生物對(duì)營(yíng)養(yǎng)性礦物的需求量、生物邊界上金屬的結(jié)合位點(diǎn)及金屬可溶性等因素的影響。可見，海洋雙殼類動(dòng)物對(duì)重金屬的積累程度并非完全取決于沉積物中重金屬含量的高低，而受到多種生物和非生物因子的影響。

另外，從表4可以看出，不同種類重金屬的BSAF值差異明顯，波紋巴非蛤BSAF平均值由大到小依次為Cd＞Hg＞Zn＞Cu＞As＞Cr＞Pb。在多數(shù)站位上，Cd、Hg、Zn的BSAF值超過100%，其中，S8站位波紋巴非蛤軟組織中Cd的BSAF值甚至達(dá)到3149.41%，表明波紋巴非蛤?qū)Τ练e物中Cd、Hg、Zn具有較強(qiáng)的生物積累作用，適于作為北部灣沉積物Cd、Hg、Zn污染的指示生物；而Cu、As、Cr、Pb的BSAF值均低于100%（除少數(shù)站位外），在一定程度上表明這4種重金屬在波紋巴非蛤體內(nèi)不存在明顯的積累作用。

表4 波紋巴非蛤?qū)χ亟饘俚纳铮练e物積累因子（BSAF，100%）Table 4 Biota－sediment accumulation factors of P.undulate for trace metals（BSAF，100%）

2.5 波紋巴非蛤的食用風(fēng)險(xiǎn)性評(píng)價(jià)

根據(jù)表1中波紋巴非蛤體內(nèi)各種重金屬的平均含量，按北部灣沿海居民每日攝入的水產(chǎn)品全部為波紋巴非蛤考慮，由式（4）可計(jì)算得到通過食用這種貝類進(jìn)入人體的周最大理論攝入量（TMWI）。同時(shí)，依據(jù)JECFA制定的 Hg、As、Cu、Zn、Pb、Cd 6種金屬的暫定攝入量限值[9－12]，按式（5）計(jì)算得到基于成人平均體重60kg的重金屬周攝入限值（LWI）。計(jì)算結(jié)果見表5。

比較發(fā)現(xiàn)，若沿海居民攝入的水產(chǎn)品全部為波紋巴非蛤時(shí)，各種重金屬的TMWI值均遠(yuǎn)小于相應(yīng)的LWI值，表明蛤體內(nèi)積累的重金屬產(chǎn)生食用風(fēng)險(xiǎn)的可能性較低，建議進(jìn)一步分析水產(chǎn)市場(chǎng)波紋巴非蛤體內(nèi)的重金屬含量，進(jìn)行食用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)以獲得更為全面的結(jié)論。

表5 周攝入限值與重金屬周理論最大攝入量比較Table 5 Comparisons of the LWI and TMWI of five trace metals fromP.undulata

3 結(jié)論

（1）北部灣潮間帶波紋巴非蛤體內(nèi)Hg、Cd、Pb含量有超標(biāo)現(xiàn)象，最大值超過《海洋生物質(zhì)量》（GB 18421－2001）一類標(biāo)準(zhǔn)限值的幅度分別為4%、75%、270%；而Cr含量超二類標(biāo)準(zhǔn)限值，最大值超標(biāo)幅度為12.5%。與國(guó)內(nèi)其他海域相比，北部灣潮間帶波紋巴非蛤的Cu、Cr、Pb、Cd、As含量處于中等或較低水平，只有Zn、Hg含量處于較高水平。

（2）7種重金屬表現(xiàn)出不同的空間分布特征，含量高值區(qū)大都分布在S6（欽州灣老人沙淺灘）、S7（防城港東灣）和S9（月亮灣）站位，低值區(qū)大都分布在S3（湛江樂民碼頭）和S8（防城港西灣）站位?；诮饘傥廴局笖?shù)的各站位波紋巴非蛤重金屬累積量差異性與此相符。

（3）波紋巴非蛤?qū)Τ练e物中重金屬的生物積累能力除與重金屬種類有關(guān)外，還受到其它生物因素、非生物因素的影響。Cd、Hg、Zn在北部灣波紋巴非蛤體內(nèi)有較強(qiáng)的積累作用，適于作為該區(qū)域沉積物Cd、Hg、Zn污染的指示生物。

（4）北部灣沿海居民因攝入波紋巴非蛤產(chǎn)生食用風(fēng)險(xiǎn)的可能性較低。

[1]譚偉福，蔣波，廖錚.廣西北部灣經(jīng)濟(jì)區(qū)發(fā)展規(guī)劃實(shí)施對(duì)濱海生態(tài)環(huán)境的影響分析[J].廣西科學(xué)院學(xué)報(bào)，2009，25（1）：50－53，57.

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[4]中華人民共和國(guó)國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局，中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì).海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范（GB17378－2007）[S].北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2008.

[5]中華人民共和國(guó)國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局.GB18421－2001海洋生物質(zhì)量[S].北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2004.

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