王衍行，祖成奎，許曉典，周　鵬，何　坤

(中國(guó)建筑材料科學(xué)研究總院，北京 100024)

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特殊色散玻璃及其應(yīng)用研究*

王衍行，祖成奎，許曉典，周鵬，何坤

(中國(guó)建筑材料科學(xué)研究總院，北京 100024)

特殊色散玻璃是一類偏離正常線較遠(yuǎn)的光學(xué)玻璃，具有特定光學(xué)常數(shù)、高度透光性和較大相對(duì)部分色散偏離值，被視為長(zhǎng)焦距、大視場(chǎng)和高精度光學(xué)系統(tǒng)設(shè)計(jì)的關(guān)鍵優(yōu)選材料。作者總結(jié)了光學(xué)玻璃的特殊色散本質(zhì)，認(rèn)為其是由紫外和紅外本征吸收引起的。綜述了特殊色散玻璃的研究進(jìn)展，并指出了國(guó)內(nèi)外差距。介紹了特殊色散玻璃作為透鏡材料在高品質(zhì)光學(xué)系統(tǒng)中的典型應(yīng)用，以消除二級(jí)光譜。最后，展望了特殊色散玻璃的發(fā)展趨勢(shì)。

光學(xué)玻璃；特殊色散玻璃；本征吸收；光學(xué)設(shè)計(jì)；二級(jí)光譜

0　引　言

光學(xué)玻璃是光學(xué)系統(tǒng)不可或缺的元件材料。隨著光學(xué)系統(tǒng)應(yīng)用的不斷拓展，光學(xué)玻璃新品種不斷涌現(xiàn)。目前，新型光學(xué)玻璃的發(fā)展方向主要為特高折射率玻璃、特低色散玻璃、特殊色散玻璃和低轉(zhuǎn)變溫度玻璃等，其中特殊色散玻璃因具有較大的相對(duì)部分色散偏離值而成為現(xiàn)代光學(xué)系統(tǒng)的寵兒，備受關(guān)注[1-3]。

眾知，大部分光學(xué)玻璃的相對(duì)部分色散Pλ1λ2與阿貝數(shù)ν關(guān)系符合Abbe公式，近似成直線關(guān)系，這一直線被稱為光學(xué)玻璃的“正常線”，見(jiàn)圖1。

圖1　光學(xué)玻璃的Pλ1,λ2-ν關(guān)系圖

Fig 1 The relationship between Pλ1,λ2andνfor optical glass

正常線是由N-BK7和F2玻璃的光學(xué)常數(shù)決定。特殊色散玻璃是一類偏離正常線較遠(yuǎn)的光學(xué)玻璃。根據(jù)在正常線的不同位置，特殊色散玻璃可分為正向色散玻璃(ΔPg,F>0)和負(fù)向色散玻璃(ΔPg,F<0)兩類[4]。特殊色散玻璃不僅具有光學(xué)玻璃的普遍性能，如特定光學(xué)常數(shù)、高度透光性、優(yōu)異光學(xué)均勻性和良好化學(xué)穩(wěn)定性等，還具有特殊性能，即較大的相對(duì)部分色散偏離值ΔPg,F，可有效消除光學(xué)系統(tǒng)的二級(jí)光譜，提高成像幾何精度，同時(shí)擴(kuò)大成像視場(chǎng)和降低系統(tǒng)復(fù)雜性。因此，特殊色散玻璃被視為長(zhǎng)焦距、大視場(chǎng)和高精度現(xiàn)代光學(xué)系統(tǒng)的關(guān)鍵材料[5-8]。

1　特殊色散的本質(zhì)

圖2　常用光學(xué)材料的正常色散曲線

Fig 2 Normal dispersion curves of some familiar optical materials

也就是說(shuō)，在本征吸收區(qū)兩側(cè)，長(zhǎng)波一側(cè)的折射率遠(yuǎn)大于短波一側(cè)，如圖3所示。當(dāng)遠(yuǎn)離吸收區(qū)處，折射率隨波長(zhǎng)的變化又表現(xiàn)為正常色散特征。結(jié)合洛倫茲經(jīng)典電子論和麥克斯韋電磁理論，可較好理解反常色散的產(chǎn)生機(jī)理，由于在本征吸收區(qū)存在受迫振動(dòng)阻力，阻尼系數(shù)γ≠0，折射率表現(xiàn)為復(fù)數(shù)形式，導(dǎo)致折射率隨入射光波長(zhǎng)的增大而增大，產(chǎn)生反常色散。需要指出的是，由于可見(jiàn)光區(qū)無(wú)本征吸收，透明光學(xué)介質(zhì)在可見(jiàn)光區(qū)表現(xiàn)出的色散性能應(yīng)準(zhǔn)確地稱為“特殊色散”，而不是反常色散。

圖3　石英玻璃的反常色散曲線

圖4　玻璃的色散曲線和吸收曲線

Fig 4 Dispersion and absorption curves of optical glass

在可見(jiàn)和近紅外及近紫外區(qū)域，玻璃的色散公式可表達(dá)為

(1)

其中ω1為紫外區(qū)域電子躍遷的共振吸收頻率，ω2為紅外區(qū)域玻璃結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡(luò)振動(dòng)的共振吸收頻率，f1和f2為振子力。干福熹等[14]利用ω=c/2πnλ將式(1)簡(jiǎn)化為

(2)

其中，A、B、C為與吸收有關(guān)的系數(shù)。A取決于折射率，和色散無(wú)關(guān)；B為振子力，主要由分子結(jié)構(gòu)決定；C為常數(shù)。根據(jù)式(2)可知，Pg,F與λ12成正比，而λ1主要由離子結(jié)構(gòu)，特別是外層電子結(jié)構(gòu)所決定。紅外本征吸收波長(zhǎng)λ2取決于紅外吸收特征，由骨架振蕩所決定。部分色散Pg,F與λ2及C均成正比例關(guān)系，因此，Pg,F可由λ1、λ2、B和C來(lái)確定，這4項(xiàng)參數(shù)與離子結(jié)構(gòu)、分子結(jié)構(gòu)、骨架結(jié)構(gòu)有關(guān)。同樣地，其它部分色散Pλ1λ2也可以獲得類似的結(jié)論。

紫外本征吸收可用離子結(jié)構(gòu)中的正、反鍵來(lái)解釋[15]。通過(guò)增加非橋氧，減少玻璃生成體可增加λ1和B，進(jìn)而增大Pg,F，如ZnF2、CdF2、PbF2和As2O3、Sb2O3、Nb2O5等均可明顯增大玻璃的部分色散，這是具有s2d10、d10電子層的化合物產(chǎn)生內(nèi)部的電子躍遷所致[16]。由于陰離子電子受核束縛較陽(yáng)離子弱，引入玻璃后能較敏感地影響Pg,F值，這可解釋長(zhǎng)冕玻璃較冕玻璃有明顯的Pg,F變化。

紅外吸收帶是由分子或分子集團(tuán)的振動(dòng)所引起的。A-B型兩原子分子紅外振動(dòng)本征吸收帶的位置可由下式確定。

(3)

式中，ν為波數(shù)，c為光速，f為鍵力常數(shù)，μ為A-B型分子的折合質(zhì)量，μ=ma·mb/(ma+mb)，ma和mb分別為A和B原子的原子量。

從式(3)可以看出，紅外振動(dòng)本征吸收帶的波數(shù)與折合質(zhì)量成反比，與鍵力常數(shù)成正比。常見(jiàn)玻璃生成體元素的鍵力常數(shù)的大小順序?yàn)锽—O>Si—O>P—O>Ge—O。因此，由B—O鍵組成的[BO3] 三角體的紅外本征吸收帶應(yīng)位于紅外短波區(qū)，而Ge—O組成的[GeO4]四面體的紅外本征吸收帶應(yīng)位于紅外區(qū)長(zhǎng)波，這與H.Moore等報(bào)道結(jié)果一致[17]。

圖5是光學(xué)玻璃的紅外本征吸收帶對(duì)色散曲線的影響，可以看出，紅外吸收帶越靠近紅外區(qū)短波時(shí)，對(duì)玻璃的色散曲線影響越大。即紅外區(qū)域的色散曲線比較陡峭，而短波部分比較平滑，從而造成紅外部分的相對(duì)部分色散增加，而短波部分的相對(duì)部分色散降低。

綜上所述，玻璃的特殊色散性能是由其紫外和紅外本征吸收引起的；色散曲線中本征吸收帶的漂移和強(qiáng)弱將影響可見(jiàn)光區(qū)色散曲線斜率，斜率增大，玻璃的相對(duì)部分色散增大。

圖5　紅外本征吸收帶對(duì)色散曲線的影響

Fig 5 Effect of inherent infrared absorption on dispersion curve of optical glass

2　國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展

特殊色散玻璃是以短波區(qū)的色散性能作為主要指標(biāo)。特殊色散玻璃按光學(xué)性能可分為兩類：第Ⅰ類為阿貝數(shù)小且短波區(qū)域的相對(duì)部分色散較小的玻璃，屬于火石玻璃，又稱特火石玻璃；第Ⅱ類為阿貝數(shù)較大且短波區(qū)域的相對(duì)部分色散較大的玻璃，屬于冕玻璃，如TK1玻璃。第Ⅰ類特殊色散玻璃，為硼酸鹽玻璃系統(tǒng)，主要玻璃牌號(hào)有我國(guó)的TF1～TF6系列，Schott公司的KZF、KZFS系列，前蘇聯(lián)的OΦ系列和日本ADF系列，其中TF1、TF2、KZF、OΦ1和OΦ2是Sb2O3-B2O3系統(tǒng)；而TF3～TF6、KZFS、OΦ3和ADF是PbO-B2O3系統(tǒng)，同時(shí)為使更多的硼處于[BO3]中，需引入一定的Al2O3。第Ⅱ類特殊色散玻璃包括氟硅酸鹽玻璃、磷酸鹽玻璃和氟磷酸鹽玻璃等。

目前，特殊色散玻璃的研究主要集中在3個(gè)方面：(1)在特火石玻璃Sb2O3-B2O3系統(tǒng)中引入一定量的SiO2，以提高化學(xué)穩(wěn)定性。引入少量的SiO2將使[BO3]含量略有下降，但不會(huì)發(fā)生[BO3]向[BO4]轉(zhuǎn)化，對(duì)玻璃的特殊色散性能影響不大。一般情況下，SiO2含量控制在10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))以下[18-19]；(2)在PbO-B2O3系統(tǒng)中引入La2O3、Ga2O3、Al2O3等組分，改善玻璃的綜合性能。通過(guò)加入8%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))La2O3利于改善化學(xué)穩(wěn)定性；引入Ga2O3，可以擴(kuò)大成玻范圍[20-23]；(3)探索新的玻璃系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)綠色制造。已報(bào)道的環(huán)保型玻璃系統(tǒng)主要有SiO2-B2O3-ZrO2-Nb2O5、SiO2-B2O3-R2O-ZrO2(R=Li，Na或K)和GeO2-SiO2等[24-27]。為了調(diào)整折射率和負(fù)特殊色散，這類玻璃組成中引入了大量昂貴的Nb2O5和GeO2，導(dǎo)致制備成本高，而且這種玻璃熔化溫度高，組分易揮發(fā)，批量生產(chǎn)穩(wěn)定性難以保證，有待繼續(xù)組分優(yōu)化。日本H.Sagara[28]報(bào)道了各種氧化物對(duì)光學(xué)玻璃折射率的影響，如圖6所示，這對(duì)光學(xué)玻璃的組分設(shè)計(jì)提供了重要指導(dǎo)。

德國(guó)Schott公司的特殊色散玻璃制備技術(shù)居世界領(lǐng)先水平，先后推出產(chǎn)品牌號(hào)有N-KZFS2、N-KZFS4 和N-KZFS11，其中N-KZFS11玻璃具有適中的阿貝數(shù)、較大的相對(duì)部分色散偏離值、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和良好的可加工性等特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于遙感衛(wèi)星的立體測(cè)繪相機(jī)的透鏡、空間望遠(yuǎn)鏡的透鏡以及非球面鏡面形檢測(cè)的補(bǔ)償鏡頭等。日本Ohara公司和Hoya公司研發(fā)的特殊色散玻璃牌號(hào)較多，但其色散系數(shù)偏離正常線較小，難以滿足長(zhǎng)焦距、大視場(chǎng)和高精度光學(xué)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)要求[4]。

圖6　氧化物對(duì)光學(xué)玻璃折射率的影響

Fig 6 Effect of oxide kind on refractive index of optical glass

國(guó)內(nèi)開(kāi)展特殊色散玻璃研制的單位主要有成都二O八廠和中國(guó)建筑材料科學(xué)研究總院(簡(jiǎn)稱建材總院)。其中，二O八廠研制的特殊色散玻璃(TF3)光學(xué)和化學(xué)穩(wěn)定性差，綜合性能與Schott公司淘汰的N-KZFS4玻璃性能相當(dāng)。建材總院通過(guò)多年技術(shù)攻關(guān)，采用水熱合成技術(shù)制備出超純超細(xì)ZrSiO4粉體，較好解決了高含量ZrO2的難熔問(wèn)題；通過(guò)CMC模擬，設(shè)計(jì)優(yōu)化了框式結(jié)構(gòu)攪拌器，玻璃光學(xué)均勻性提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)；改進(jìn)熔制裝置和優(yōu)化工藝，攻克了“易揮發(fā)組分-難熔組分”共存玻璃的熔制技術(shù)，成功制備出大尺寸(Φ200×30 mm)、高光學(xué)均勻性(Δn≤5×10-6)、較大相對(duì)部分色散偏離值(ΔPg,F=-0.0135)的特殊色散玻璃，見(jiàn)圖7。

表1為國(guó)內(nèi)外研制的特殊色散玻璃的主要性能對(duì)比。

圖7　建材總院研制的特殊色散玻璃

Fig 7 Special dispersion glasses fabricated by China building materials academy

表1　特殊色散玻璃的主要性能對(duì)比

3　特殊色散玻璃的典型應(yīng)用

特殊色散玻璃突出的性能特點(diǎn)是具有較大的相對(duì)部分色散偏離值，在光學(xué)系統(tǒng)中與其它玻璃組合可以減少玻璃透鏡片數(shù)，簡(jiǎn)化光學(xué)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，尤其重要的是，能夠消除二級(jí)光譜，提高成像質(zhì)量和幾何精度，滿足長(zhǎng)焦距、大視場(chǎng)和高精度光學(xué)系統(tǒng)的性能要求。因此，特殊色散玻璃的典型應(yīng)用就是作為透鏡材料用于高品質(zhì)光學(xué)系統(tǒng)。

在長(zhǎng)焦距光學(xué)系統(tǒng)中，二級(jí)光譜是影響成像質(zhì)量的主要誤差。所以校正二級(jí)光譜是長(zhǎng)焦距光學(xué)系統(tǒng)設(shè)計(jì)中的一個(gè)突出問(wèn)題，也是比較難以解決的一個(gè)問(wèn)題[29-30]。一般的光學(xué)系統(tǒng)中，由于玻璃材料存在色散現(xiàn)象，所以白光物點(diǎn)通過(guò)光學(xué)系統(tǒng)后的像在像面位置是一個(gè)彩色的彌散斑。為了消除這種現(xiàn)象，需要對(duì)光學(xué)系統(tǒng)進(jìn)行消色差設(shè)計(jì)。對(duì)于目視系統(tǒng)，設(shè)計(jì)波長(zhǎng)一般選擇以D光為主設(shè)計(jì)波長(zhǎng)，校正F光和C光的像面位置，使之重合，從而消除F光和C光的色差。此時(shí)，校正了的F光或C光像點(diǎn)位置與主設(shè)計(jì)波長(zhǎng)D光像點(diǎn)位置會(huì)有一些偏差，這種偏差稱之為二級(jí)光譜，如圖8所示。二級(jí)光譜的校正除與結(jié)構(gòu)形式有關(guān)外，在很大程度上取決于玻璃材料的選擇，對(duì)于相互貼合的雙薄透鏡，其二級(jí)光譜可表達(dá)式為[31-32]

(4)

式中，ΔL為二級(jí)光譜，f為焦距，P1和P2為相對(duì)部分色散，ν1和ν2為阿貝數(shù)。

圖8　二級(jí)光譜形成示意圖

Fig 8 Sketch map of formation of secondary spectrum

一般地，對(duì)于焦距較短的光學(xué)系統(tǒng)，二級(jí)光譜色差的數(shù)值較小不需要校正；但對(duì)于焦距較長(zhǎng)的光學(xué)系統(tǒng)，例如天文望遠(yuǎn)鏡或長(zhǎng)焦平行光管，它的影響不可忽視，必須對(duì)其進(jìn)行校正。在傳統(tǒng)的光學(xué)設(shè)計(jì)中，一般利用特種玻璃的組合(例如利用螢石CaF2或利用FK玻璃和TK玻璃組合)來(lái)消除二級(jí)光譜色差[2,33-34]。近年來(lái)，光學(xué)設(shè)計(jì)領(lǐng)域取得革命性的突破，即采用特殊色散玻璃進(jìn)行透鏡組合，可較好校正光學(xué)系統(tǒng)的二級(jí)光譜色差，如圖9所示。

圖9　二級(jí)光譜校正前后對(duì)比示意圖

目前，特殊色散玻璃因具有較大相對(duì)部分色散偏離值、特定光學(xué)常數(shù)和優(yōu)異化學(xué)穩(wěn)定性等特點(diǎn)，可作為立體測(cè)繪相機(jī)的透鏡材料用于氣象、海洋和測(cè)繪等遙感衛(wèi)星相機(jī)；作為長(zhǎng)焦距大視場(chǎng)透鏡材料用于天文望遠(yuǎn)鏡光學(xué)系統(tǒng)；還可作為組合透鏡材料用于平行光管物鏡、數(shù)碼相機(jī)、LCD投影機(jī)等系統(tǒng)。

4　結(jié)　語(yǔ)

到目前，各國(guó)研究者對(duì)光學(xué)玻璃的色散機(jī)理進(jìn)行了深入研究，并開(kāi)發(fā)了多種特殊色散玻璃體系，形成了部分典型產(chǎn)品。近年來(lái)，隨著光學(xué)系統(tǒng)向著長(zhǎng)焦距、大視場(chǎng)和高精度方向發(fā)展，特殊色散玻璃發(fā)展趨勢(shì)主要表現(xiàn)四個(gè)方面：(1)環(huán)保型組分設(shè)計(jì)，以確保玻璃組分中不含Pb、As和Tl等有害元素，符合綠色制造理念；(2)較大的相對(duì)部分色散偏離值(-ΔPg,F>0.0150)，以更好消除光學(xué)系統(tǒng)的二級(jí)光譜，實(shí)現(xiàn)超全消色散設(shè)計(jì)；(3)高度的光學(xué)均勻性(Δn=2×10-6)，以確保光學(xué)系統(tǒng)成像清晰、無(wú)光畸變；(4)大尺寸制備(Φ≥300 mm)，以滿足新型空間光學(xué)系統(tǒng)的超寬視場(chǎng)成像要求。通過(guò)上述問(wèn)題的科研攻關(guān)，特殊色散玻璃研究將在技術(shù)成熟度、工程化和綠色制備等方面取得重大進(jìn)展，持續(xù)滿足現(xiàn)代光學(xué)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)要求。

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Study on the special dispersion glass and application

WANG Yanhang,ZU Chengkui,XU Xiaodian,ZHOU Peng,HE Kun

(China Building Materials Academy,Beijing 100024,China)

Special dispersion glass is thought to be a great potential material for long focus,wild field and high precision optical system because of its special optical parameter,excellent transmission and high deviation of the relative partial dispersion.The special dispersion nature aroused by inherent absorption in the ultraviolet and infrared regions and its progress of the native and foreign were reviewed.The typical application of special dispersion glass for lens material in advanced optical system to revise secondary spectrum was introduced.In addition,the prospect of special dispersion glass was outlined.

optical glass; special dispersion glass; inherent absorption; optical design; secondary spectrum

1001-9731(2016)09-09036-05

2015-09-10

2015-11-10 通訊作者：王衍行，E-mail:drwangyh@126.com

王衍行(1975-)，男，教授，博士，主要從事特種玻璃材料制備與性能研究。

TQ171

ADOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.09.008