劉青明， 盧太平*， 朱亞丹， 韓 丹， 董海亮，尚 林， 趙廣洲， 趙 晨， 周小潤(rùn)， 翟光美， 賈志剛，梁 建， 馬淑芳， 薛晉波, 李學(xué)敏*， 許并社

(1. 太原理工大學(xué) 新材料界面科學(xué)與工程教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 山西 太原 030024；2. 太原理工大學(xué) 新材料工程技術(shù)研究中心， 山西 太原 030024)

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中高溫GaN插入層厚度對(duì)藍(lán)光LED光電性能的影響

劉青明1,2， 盧太平1,2*， 朱亞丹1,2， 韓 丹1,2， 董海亮1,2，尚 林1,2， 趙廣洲1,2， 趙 晨1,2， 周小潤(rùn)1,2， 翟光美1,2， 賈志剛1,2，梁 建1,2， 馬淑芳1,2， 薛晉波1,2, 李學(xué)敏1,2*， 許并社1,2

(1. 太原理工大學(xué) 新材料界面科學(xué)與工程教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 山西 太原 030024；2. 太原理工大學(xué) 新材料工程技術(shù)研究中心， 山西 太原 030024)

利用金屬有機(jī)氣相化學(xué)沉積(MOCVD)技術(shù)在藍(lán)寶石圖形襯底上生長(zhǎng)GaN基藍(lán)光LED，并系統(tǒng)研究了不同中高溫GaN插入層厚度對(duì)其光電性能的影響。利用芯片測(cè)試儀和原子力顯微鏡(AFM)表征了GaN基藍(lán)光LED外延片的光電性能以及表面形貌。當(dāng)中高溫GaN插入層厚度從60 nm增加至100 nm時(shí)，V形坑尺寸從70～110 nm增加至110～150 nm。當(dāng)注入電流為20 mA時(shí), LED芯片的光功率從21.9 mW增加至24.1 mW；當(dāng)注入電流為120 mA時(shí), LED芯片的光功率從72.4 mW增加至82.4 mW。對(duì)V形坑尺寸調(diào)控LED光電性能的相關(guān)物理機(jī)制進(jìn)行了分析，結(jié)果表明：增大V形坑尺寸有利于增加空穴注入面積和注入效率，進(jìn)而提高LED器件的光功率。

氮化鎵； LED； V形坑； 空穴注入效率

1 引 言

在MOCVD外延過(guò)程中，超晶格的In組分對(duì)溫度較為敏感，導(dǎo)致產(chǎn)品的一致性不能得到很好的保證；而且超晶格的生長(zhǎng)速度較慢，亦會(huì)導(dǎo)致外延成本增加。與超晶格工藝相比，通過(guò)改變中高溫GaN插入層厚度來(lái)控制V形坑尺寸的方法更具可行性，其生長(zhǎng)工藝較為簡(jiǎn)單，生長(zhǎng)速率更快，更有利于控制產(chǎn)品成本。本文通過(guò)控制中高溫GaN插入層厚度來(lái)調(diào)控V形坑的尺寸，并對(duì)V形坑的形成機(jī)制以及載流子輸運(yùn)機(jī)理進(jìn)行了討論。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，增大V形坑尺寸可以提高空穴的注入效率，進(jìn)而提高LED的光功率以及外量子效率。

2 結(jié)果與討論

圖1為藍(lán)寶石圖形襯底上生長(zhǎng)的GaN基藍(lán)光LED外延結(jié)構(gòu)示意圖，樣品A的中高溫GaN插入層厚度為60 nm，樣品B為100 nm。

圖2為室溫下樣品A、B在注入電流為20 mA時(shí)測(cè)得的EL光譜。樣品A、B的峰值波長(zhǎng)和半高寬分別為454.1 nm和22.6 nm、455.0 nm和24.2 nm。以上數(shù)據(jù)表明：當(dāng)中高溫GaN厚度從60 nm增加至100 nm時(shí)，LED外延片的峰值波長(zhǎng)紅移0.9 nm，半峰寬展寬1.6 nm，EL積分強(qiáng)度增加約11.5%，這可能與插入層厚度增加、V形坑尺寸變大、載流子注入效率增加、輻射復(fù)合效率得到提高有關(guān)[21-22]。

圖1 藍(lán)寶石圖形襯底上生長(zhǎng)GaN基藍(lán)光LED外延結(jié)構(gòu)示意圖

Fig.1 Schematic epitaxial structure of GaN-based blue LEDs grown on patterned sapphire substrate

圖2 樣品A、B在20 mA注入電流下的EL光譜。

圖3為樣品A、B的I-V曲線。在注入電流為20 mA時(shí)，樣品A、B的正向偏壓分別是3.18 V和3.13 V；在注入電流為120 mA時(shí)，樣品A、B的正向偏壓分別為4.35 V和4.25 V。實(shí)際二極管可以看作一個(gè)理想二極管和等效電阻串聯(lián)而成，其電壓-電流方程[23]可近似寫成：

(1)

其中I為輸入電流，Is為反向飽和電流，q為電子電荷，V為輸入電壓，R為等效串聯(lián)電阻，n為二極管理想因子，k為玻爾茲曼常數(shù)，T為熱力學(xué)溫度。為方便描述，上述公式可變形為：

(2)

圖3 樣品A、B的I-V曲線。

經(jīng)計(jì)算，樣品A、B的串聯(lián)電阻分別為9.2 Ω和8.1 Ω。即隨著中高溫GaN插入層厚度增加，樣品B的正向偏壓和串聯(lián)電阻均變小，這可能與V形坑的尺寸變化有關(guān)。若V形坑尺寸增大，載流子注入效率增加，則正向偏壓降低，串聯(lián)電阻減小[24-25]。

圖4是樣品A、B的峰值波長(zhǎng)和半峰寬隨注入電流的變化圖。由圖4可知，隨著注入電流的增加，峰值波長(zhǎng)先藍(lán)移后輕微紅移，半高寬逐漸展寬。當(dāng)注入電流從1 mA增加至40 mA時(shí)，樣品A、B的峰值波長(zhǎng)分別從459.2 nm藍(lán)移至452.7 nm, 458.9 nm藍(lán)移至454.7 nm，分別藍(lán)移了6.5 nm和4.2 nm。樣品B的藍(lán)移量較小，這可能與V形坑尺寸變大、量子阱內(nèi)應(yīng)力變小有關(guān)[21]。當(dāng)注入電流從40 mA增加至120 mA時(shí)，樣品A、B的峰值波長(zhǎng)由于熱效應(yīng)而產(chǎn)生輕微紅移。隨著注入電流從1 mA增加至120 mA，載流子的注入效率逐漸增加，能帶填充效應(yīng)增強(qiáng)，引起半峰寬展寬[22,26]。在同一注入電流下，樣品B的半峰寬大于樣品A，這可能與V形坑尺寸增大使載流子注入效率增加、能帶填充效應(yīng)更強(qiáng)有關(guān)(詳細(xì)說(shuō)明見圖7)。

圖4 樣品A、B的峰值波長(zhǎng)及半峰寬隨注入電流的變化圖。

Fig.4 Peak wavelength and full width at half maximum (FWHM) of sample A and Bvs. forward current

圖5是樣品A、B的光功率及外量子效率隨注入電流的變化圖。在相同注入電流下，樣品B的光功率及外量子效率均大于樣品A。當(dāng)注入電流為20 mA時(shí)，樣品A、B的光功率分別為21.9 mW和24.1 mW，樣品B的光功率及外量子效率比樣品A分別提高了10.0%和12.2%。當(dāng)注入電流為120 mA時(shí)，樣品A，B的光功率分別為72.4 mW和82.4 mW。樣品B的光功率及外量子效率比樣品A分別提高了13.8%和16.1%。這可能與中高溫插入層厚度增加使V形坑尺寸增大、空穴注入效率提高有關(guān)(詳細(xì)說(shuō)明見圖7)。

圖5 樣品A、B的光輸出功率及外量子效率隨注入電流的變化圖。

Fig.5 Light output power and calculated EQE of sample A and Bvs. forward current

圖6為樣品A、B的AFM圖像，掃描范圍為2 μm×2 μm，掃描模式為輕敲模式。圖像中均可觀察到明顯的二維臺(tái)階流生長(zhǎng)模式，均存在較小黑點(diǎn)和較大六角形坑。其中較小的黑點(diǎn)為位錯(cuò)露頭，較大的六角形坑為V形坑[27]。經(jīng)統(tǒng)計(jì)，樣品A的V形坑尺寸分布為70～110 nm，樣品B為110～150 nm。這說(shuō)明隨著中高溫GaN插入層厚度的增加，V形坑尺寸明顯增大，這與之前通過(guò)改變超晶格周期數(shù)來(lái)控制V形坑尺寸的報(bào)道類似[20-21]，但超晶格生長(zhǎng)工藝對(duì)溫度要求較為嚴(yán)格，生長(zhǎng)速率也較慢，因此本文方法更具優(yōu)勢(shì)。

圖6 樣品A(a)、B(b)的AFM圖像。

為更好地說(shuō)明V形坑尺寸變化對(duì)LED光電性能的影響，圖7給出了具有不同V形坑尺寸的GaN基LED的結(jié)構(gòu)示意圖。GaN基LED器件中V形坑形成原因主要有以下兩點(diǎn)：一是外延層之間由晶格失配和熱失配引起的應(yīng)力會(huì)產(chǎn)生大量位錯(cuò)[28]，在位錯(cuò)處易形成V形坑[29]；二是低溫生長(zhǎng)時(shí)，Ga原子遷移能力較低，有效遷移時(shí)間較長(zhǎng)，導(dǎo)致表面生長(zhǎng)不平整而形成V形坑[30]。而在后續(xù)高溫p-GaN生長(zhǎng)過(guò)程中，參與生長(zhǎng)的Ga原子能量增加，原子表面遷移率增大，有助于V形坑合并，從而形成平整的表面[17]。

與傳統(tǒng)LED器件相比，含有V形坑的LED器件在空穴輸運(yùn)上有兩大優(yōu)勢(shì)：第一，空穴注入面積占優(yōu)。V形坑為倒金字塔結(jié)構(gòu)，p型層面積大，n型層面積小，因此空穴在注入面積上占有優(yōu)勢(shì)。第二，空穴濃度占優(yōu)?？昭ㄔ诘菇鹱炙Y(jié)構(gòu)的V形坑中輸運(yùn)可能為壓縮模式，即隨著空穴往V形坑底部輸運(yùn)，運(yùn)輸面積逐漸減小，空穴濃度逐漸增高[17]。更重要的是，V形坑中的空穴還可通過(guò)側(cè)壁量子阱注入到c面量子阱中。首先，V形坑內(nèi)存在側(cè)壁量子阱，側(cè)壁量子阱中的In含量比c面量子阱低，故側(cè)壁量子阱勢(shì)壘高于c面量子阱，此高勢(shì)壘可阻止空穴被位錯(cuò)等非輻射復(fù)合中心所捕獲[19,31]。其次，側(cè)壁量子阱較薄，只有c面量子阱厚度的1/3[15,32]，在300 K下，空穴能量較高，較易從側(cè)壁量子阱中隧穿至c面量子阱，從而提高了空穴注入效率，彌補(bǔ)了空穴在濃度上的不足，使得空穴與電子的濃度更為匹配[33-36]。

本文中的樣品A和B，由于外延層中應(yīng)力的積累以及Ga原子表面遷移率較低而在位錯(cuò)處形成V形坑(圖7)。除中高溫GaN插入層厚度不同外，樣品A、B的其余生長(zhǎng)工藝均一致，因此V形坑在中高溫GaN插入層中產(chǎn)生的幾何位置應(yīng)該相當(dāng)。由于樣品B的插入層較厚，V形坑為倒金字塔結(jié)構(gòu)，所以樣品B中的V形坑尺寸較大，即空穴注入面積較大；更重要的是，樣品B中的V形坑更深，因而由側(cè)壁量子阱注入至靠近n-GaN 的c面量子阱中的空穴數(shù)目增多，使得空穴濃度分布更均勻，注入效率增加，電子和空穴的輻射復(fù)合效率得到提高[33-36]。這與本文中V形坑尺寸變大、正向偏壓降低、光輸出功率及外量子效率提高等結(jié)果相吻合。

圖7 具有不同V形坑尺寸的樣品示意圖。(a)樣品A;(b)樣品B。

Fig.7 Schematic of the epitaxial structure with different V-shaped size.(a) Sample A. (b) Sample B.

3 結(jié) 論

采用MOCVD法生長(zhǎng)了具有不同厚度中高溫GaN插入層的GaN基藍(lán)光LED，通過(guò)調(diào)整GaN插入層的厚度來(lái)控制LED外延層中V形坑的尺寸。當(dāng)中高溫GaN插入層厚度從60 nm增加至100 nm時(shí)，V形坑尺寸從70～110 nm增加至110～150 nm。當(dāng)注入電流為20 mA時(shí)，正向偏壓從3.18 V降低至3.13 V，光輸出功率提高了10.0%；當(dāng)注入電流為120 mA時(shí)，光輸出功率提高了13.8%。V形坑尺寸的增大可以使空穴注入面積增加，且V形坑深度的增加使空穴更易注入至靠近n-GaN的c面量子阱中，改善了c面量子阱中的空穴濃度分布，增加了空穴注入效率，提高了LED的光電性能。本文方法具有工藝簡(jiǎn)單、成本低廉的優(yōu)點(diǎn)，更適合于工業(yè)化生產(chǎn)。

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劉青明(1990-)，男，山東臨沂人，碩士研究生，2012年于濟(jì)南大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位，主要從事GaN基藍(lán)光LED外延及器件的研究。

E-mail: 497258449@qq.com

盧太平(1986-)男，重慶人，博士，講師，2014年于中國(guó)科學(xué)院物理研究所獲得博士學(xué)位，主要從事Ⅲ族氮化物外延生長(zhǎng)以及微電子、光電器件的研究

E-mail： lutaiping@tyut.edu.cn

李學(xué)敏(1956-)男，美籍華人，博士，教授，1994年于美國(guó)里海大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事化合物半導(dǎo)體材料和器件開發(fā)及應(yīng)用方面的研究。

E-mail： xueminli@tyut.edu.cn

Effect of Medium-high Temperature Interlayer Thickness on The Optical and Electrical Properties of Blue Light Emitting Diodes

LIU Qing-ming1,2, LU Tai-ping1,2*, ZHU Ya-dan1,2, HAN Dan1,2, DONG Hai-liang1,2, SHANG Lin1,2, ZHAO Guang-zhou1,2, ZHAO Chen1,2, ZHOU Xiao-run1,2, ZHAI Guang-mei1,2, JIA Zhi-gang1,2, LIANG Jian1,2, MA Shu-fang1,2, XUE Jin-bo1,2, LI Xue-min1,2*, XU Bing-she1,2

(1.KeyLaboratoryofInterfaceScienceandEngineeringinAdvancedMaterials,MinistryofEducation,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024,China;2.ResearchCenterofAdvancedMaterialsScienceandTechnology,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024,China)

GaN-based blue light emitting diodes (LEDs) were grown on patterned sapphire substrates by metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) method, and the medium-high temperature GaN interlayer with different thickness was grown between the multiple quantum wells layer and n-GaN layer. The Optical and electrical properties and surface morphology of LEDs were characterized by LED test system and atomic force microscopy(AFM), respectively. When the thickness of the medium-high temperature GaN interlayer increases from 60 nm to 100 nm, the size of V-pit enlarges from 70-110 nm to 110-150 nm. Meanwhile, the light output power of the chip increases from 21.9 mW to 24.1 mW with the injection current of 20 mA, and 72.4 mW to 82.4 mW with the injection current of 120 mA. In order to better illustrate the influence mechanism of the size of V-pits on the photoelectric properties of the LEDs, the schematic structures with different V-shaped pit sizes are demonstrated. The analyzing results for the LED samples show that the increase of the V-pit size is beneficial to enhance the hole injection area and injection efficiency. Thus, the light output power of the LED device is improved.

GaN; LED; V-pits; hole injection efficiency

2016-02-23；

2016-03-31

國(guó)家自然科學(xué)基金(21471111,61475110,61404089,61504090)； 山西省基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(2014011016-6，2014021019-1,2015021103)； 電子薄膜與集成器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題(KFJJ201406)； 山西省科技創(chuàng)新重點(diǎn)團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(2012041011)； 山西省高等學(xué)?？萍紕?chuàng)新項(xiàng)目(2015131); 浙江省重點(diǎn)科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)(2011R50012)； 浙江省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目(2013E10022)資助

1000-7032(2016)07-0829-07

TN383+.1； TN364+.2

A

10.3788/fgxb20163707.0829

*CorrespondingAuthors,E-mail:lutaiping@tyut.edu.cn;xueminli@tyut.edu.cn