王 忠， 楊 丹， 馮 淵， 李瑞娜， 何麗娜

(1.江蘇大學(xué) 汽車與交通工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013; 2.無錫職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇 無錫 214121)

氧化時間對生物柴油性能及排放的影響

王 忠1， 楊 丹1， 馮 淵2， 李瑞娜1， 何麗娜1

(1.江蘇大學(xué) 汽車與交通工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013; 2.無錫職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇 無錫 214121)

生物柴油在存儲和運(yùn)輸過程中會發(fā)生氧化，使其密度、黏度以及氧化安定性指標(biāo)發(fā)生不同程度的改變。應(yīng)用傅里葉紅外光譜等手段，分析不同氧化時間的生物柴油的微觀表面官能團(tuán)和黏度、密度等指標(biāo)的變化規(guī)律；通過臺架試驗(yàn)，進(jìn)行186F柴油機(jī)燃燒生物柴油的性能、排放污染物的研究。結(jié)果表明，隨著氧化時間的延長，生物柴油的黏度、密度等理化指標(biāo)升高；同時，生物柴油組分中不飽和脂肪酸的C=C吸收峰峰值降低，飽和度增加，表面官能團(tuán)—OOH吸收峰峰值增加，生物柴油中還原性物質(zhì)增加，氧化安定性變差。氧化安定性差的生物柴油導(dǎo)致其排放的HC、煙度、顆粒數(shù)增加，NOx有所降低；不同轉(zhuǎn)速的負(fù)荷特性，有效燃油消耗率均有所增加。標(biāo)定工況時，燃燒氧化720 h和氧化2160 h的生物柴油，有效燃油消耗率分別增加1.51%和3.45%。

柴油機(jī)； 生物柴油； 氧化安定性； 飽和度； 排放

Abstract： Biodiesel will be oxidized during the process of storage and transportation. During the oxidation process, some parameters such as density, viscosity and oxidation stability of biodiesel will be changed. The tendency of biodiesel saturation along with the oxidation time was analyzed by Fourier infrared spectrum instrument. The engine performance and the emission of biodiesel under different oxidation time were tested by186F diesel engine test bench, and the influence was also analyzed. The results showed that the density and viscosity increased with the increase of oxidation time. In addition, the component C=C absorption peak decreased and the surface functional groups —OOH absorption peak increased with the oxidation time increasing, leading to the oxidation ability of biodiesel downward. Oxidized biodiesel will cause the deterioration of combustion process. It will increase the emission of HC and smoke and decrease the NOxemission. The engine specific fuel consumption all increased under the load characteristic of various speed. In particular, under full load condition, the specific fuel consumption of the engine increased 1.51% and 3.45% respectively, when the biodiesel oxidized 720 h and 2160 h were used.

Keywords：diesel; biodiesel; oxidation stability; saturation; emission

生物柴油是一種含氧、閃點(diǎn)高、可再生的柴油替代燃料，得到了廣泛的關(guān)注。生物柴油中含有不飽和脂肪酸和酯類組分，在存儲和運(yùn)輸過程中會發(fā)生氧化，使得生物柴油的密度、黏度以及氧化安定性等指標(biāo)發(fā)生不同程度的改變[1-3]，從而影響柴油機(jī)的噴霧、燃燒過程，導(dǎo)致柴油機(jī)的性能和排放發(fā)生變化。開展生物柴油氧化安定性的研究，對于生物柴油的推廣應(yīng)用有重要意義。

生物柴油的氧化過程，主要是生物柴油中的不飽和脂肪酸發(fā)生雙鍵斷裂、產(chǎn)生過氧化物的過程[4]。氧化時間增加，生物柴油中不飽和脂肪酸的含量下降，飽和度上升。Dunn等[5]研究氧化時間對生物柴油理化特性的影響，結(jié)果表明，隨著氧化時間增加，生物柴油的運(yùn)動黏度增加；隨著生物柴油的存儲環(huán)境溫度的增加，運(yùn)動黏度、酸值和密度增加。吳江等[6]利用紅外光譜和紫外光譜儀，分析了生物柴油在氧化過程中分子結(jié)構(gòu)的變化，結(jié)果表明，在生物柴油的氧化過程中，不飽和脂肪酸中的雙鍵發(fā)生順反異構(gòu)，生成共軛雙鍵，含有雙鍵的不飽和脂肪酸甲酯含量越高，共軛雙鍵生成量越多。Turn等[7]研究了地溝生物柴油的存儲及氧化穩(wěn)定性，結(jié)果表明，隨著存儲時間的增加，生物柴油的氧化速率加快，氧化安定性變差。Kang等[8]在柴油中摻混氧化與未氧化生物柴油，開展了柴油機(jī)的排放特性試驗(yàn)，分析了氧化的生物柴油對顆粒及氮氧化物形成的影響，研究表明，氧化的生物柴油摻混到柴油中時，顆?？倲?shù)增加，氮氧化物排放有所減少。

筆者采用加速氧化的方法，制備了不同氧化程度的生物柴油。測量了不同氧化時間的生物柴油理化特性；運(yùn)用傅里葉紅外光譜儀，分析了生物柴油表面官能團(tuán)特征參數(shù)隨氧化時間的變化規(guī)律；通過臺架試驗(yàn)，考察了不同氧化時間生物柴油的燃油消耗、功率及其排放的HC、NOx、顆粒物的變化規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1原料組成及性質(zhì)

生物柴油是脂肪酸甲酯的混合物。實(shí)驗(yàn)使用的生物柴油，由江蘇卡特新能源有限公司以地溝油、泔水油、廢棄動植物油脂等原料，通過酯交換反應(yīng)制備生產(chǎn)。實(shí)驗(yàn)時，采用氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用儀，對生物柴油樣品進(jìn)行了分析。實(shí)驗(yàn)用生物柴油的主要成分為：油酸甲酯(C19H34O2)，亞油酸甲酯(C19H32O2)，棕櫚酸甲酯(C17H34O2)和硬脂酸甲酯(C19H36O2)，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別35.3%、19.5%、23.7%以及1.1%。實(shí)驗(yàn)用生物柴油樣品的質(zhì)量指標(biāo)以及相應(yīng)的國家標(biāo)準(zhǔn)如表1所示。

表1 生物柴油的理化特性參數(shù)Table 1 Characterization parameters of test biodiesel and standard

1.2加速氧化與表面官能團(tuán)測定

采用加速氧化的方法，將生物柴油放置在80℃的恒溫箱內(nèi)進(jìn)行加速氧化，采集0、720和2160 h時的生物柴油，分別記為氧化0h(Oxi0h)，氧化720h(Oxi720h)、氧化2160 h(Oxi2160h)。

測量了環(huán)境溫度為20℃時，生物柴油的密度、運(yùn)動黏度。應(yīng)用表面張力隨密度變化的經(jīng)驗(yàn)公式[9]：σ=(49.6ρ-14.92)×10-3，計(jì)算不同氧化時間生物柴油的表面張力，式中σ為表面張力，mN/m；ρ為生物柴油密度，kg/L。

采用傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)，選用溴化鉀薄片，采用壓片法，對生物柴油表面官能團(tuán)進(jìn)行表征。掃描波數(shù)范圍為4000～400 cm-1，分辨率為0.5 cm-1。

1.3臺架試驗(yàn)

污染物排放試驗(yàn)在186F柴油機(jī)上進(jìn)行。186F柴油機(jī)的壓縮比為19，標(biāo)定轉(zhuǎn)速為3000 r/min，標(biāo)定功率為6.3 kW；最大扭矩轉(zhuǎn)速為1800 r/min。試驗(yàn)分別測量了最大扭矩轉(zhuǎn)速1800 r/min和標(biāo)定轉(zhuǎn)速3000 r/min，10%、25%、50%、75%和100% 等5個負(fù)荷的柴油機(jī)燃油消耗率和污染物排放量。

主要評價儀器：杭州中成有限公司生產(chǎn)的測功機(jī)(CWF7.5)和燃油消耗儀(MCS-960)以及佛山分析儀有限公司生產(chǎn)的煙度計(jì)(FBY-201)和尾氣分析儀(FGA-4100)。

2 結(jié)果與討論

2.1生物柴油表面官能團(tuán)與理化參數(shù)隨氧化時間的變化

2.1.1 生物柴油表面官能團(tuán)的變化

圖1為不同氧化時間生物柴油的紅外光譜。從圖1可以看出，不同氧化時間的生物柴油油樣在2928、2854 cm-1處均有C—H伸縮振動吸收峰，在1745 cm-1處有C=O伸縮吸收峰，在1460 cm-1左右存在2個烷基彎曲吸收振動峰，在1171 cm-1處有脂肪酸甲酯的吸收峰，說明隨著氧化時間的增加，生物柴油中的基本分子結(jié)構(gòu)，如飽和脂肪酸甲酯、C=O等沒有發(fā)生大的改變。與氧化0h的生物柴油相比，氧化后生物柴油在3447 cm-1處有—OOH吸收峰并且隨著生物柴油氧化時間的延長，—OOH吸收峰增強(qiáng)。主要是因?yàn)楦邷匾蛩氐恼T導(dǎo)，生物柴油脂肪酸的雙鍵結(jié)構(gòu)上的碳鏈?zhǔn)潆x子，形成自由基R。由于R自由基極不穩(wěn)定，非常容易發(fā)生氧化反應(yīng)，生成過氧自由基ROO—。過氧自由基具有鏈傳播作用，與雙鍵上的氫產(chǎn)生劇烈反應(yīng)，生成氫過氧化物ROOH，會造成生物柴油的二次氧化，使其氧化安定性變差。

從圖1可以看出，在波數(shù)為3009 cm-1處，C=C結(jié)構(gòu)吸收峰相對強(qiáng)度下降，說明氧化時間的增加，導(dǎo)致生物柴油中含有雙鍵的脂肪酸甲酯氧化，雙鍵數(shù)目下降，生物柴油的飽和度也隨之增加。生物柴油在氧化過程中分解生成短鏈的揮發(fā)性有機(jī)物如醇、醛、酮等，對生物柴油的氧化也有促進(jìn)作用，使得生物柴油的氧化安定性變差。

圖1 不同氧化時間生物柴油的紅外光譜Fig.1 Infrared spectrum of biodiesel with differentoxidation time

2.1.2 生物柴油理化指標(biāo)的變化

表2為不同氧化時間生物柴油的理化指標(biāo)及變化率。由表2可以看出，隨著氧化時間的增加，生物柴油的密度和運(yùn)動黏度均有遞增的趨勢。氧化使得生物柴油脂肪酸甲酯碳鏈上的雙鍵斷裂，飽和度增加，雙羥基增加，而羥基易相互縮水交聯(lián)，導(dǎo)致生物柴油黏度增加[10]。在外界條件相同時，生物柴油的表面張力主要取決于自身的密度和黏度，氧化時間增加，生物柴油的密度和黏度均增大，所以表面張力隨著氧化時間延長而增加。

表2 不同氧化時間生物柴油的理化指標(biāo)及變化率Table 2 Characterizations of biodiesel with different oxidation time

2.2氧化時間對生物柴油燃油消耗率的影響

圖2為轉(zhuǎn)速1800 r/min和3000 r/min時不同負(fù)荷下生物柴油的燃油消耗率隨氧化時間的變化曲線。

由圖2可以看出，隨著負(fù)荷的增加，生物柴油的有效燃油消耗率逐步降低。中高負(fù)荷時，燃燒較好，熱效率變化平穩(wěn)，因此燃油消耗率變化趨于平緩。大負(fù)荷時，混合氣燃燒均不完善，熱效率下降，燃油消耗率略有增加。由圖2(a)可以看出，與氧化0h 的生物柴油相比，轉(zhuǎn)速1800 r/min、負(fù)荷25%時，氧化720h和氧化2160h的生物柴油的燃油消耗率分別增加了1.80%和3.10%；負(fù)荷50%時，分別增加了1.54%和3.80%；負(fù)荷100%時，分別增加了1.89%和3.40%。從圖2(b)可以看出，與氧化0h的生物柴油相比，轉(zhuǎn)速3000 r/min、負(fù)荷25%時，氧化720h和氧化2160h的生物柴油的燃油消耗率分別增加了1.52%和3.39%； 50%負(fù)荷時，分別增加了1.45%和3.21%；負(fù)荷100%時，分別增加了1.51%和3.45%?？梢钥闯?，隨著氧化時間增加，生物柴油的燃油消耗率有所增加。相同的轉(zhuǎn)速時，隨著負(fù)荷的增加，不同氧化的時間生物柴油的燃油消耗率均有所增加。主要原因可以認(rèn)為：一方面，生物柴油氧化后，導(dǎo)致其密度、黏度增加，表面張力增加，油束的霧化質(zhì)量變差，影響了燃燒過程。此外，李法社等[11]認(rèn)為，生物柴油在高溫情況下發(fā)生了聚合和多聚合熱氧化反應(yīng)，形成了C—C，—C—O—C— 和—C—O—O—C—鍵，提高了生物柴油的飽和度。生物柴油的飽和度越高，氧化性越差，對生物柴油的燃燒影響越大[12]。

圖2 不同氧化時間的生物柴油對燃油消耗率(be)的影響Fig.2 The comparison of fuel consumption (be) of biodiesel with different oxidation time(a) 1800 r/min; (b) 3000 r/min

2.3氧化時間對生物柴油HC、NOx、顆粒物排放的影響

2.3.1 HC排放

圖3為轉(zhuǎn)速1800 r/min和3000 r/min時生物柴油的氧化時間對其HC排放的影響。

圖3 氧化時間對生物柴油HC排放的影響Fig.3 The comparison of HC emission of biodiesel with different oxidation time(a) 1800 r/min; (b) 3000 r/min

從圖3可以看出，隨著負(fù)荷的增加HC排放先降低后增加。這是由于高負(fù)荷時，殘留在壓力室和噴孔中的油在高溫下裂解的HC量增加，未燃HC濃度也增加；低負(fù)荷時，由于循環(huán)噴油量少，燃燒室內(nèi)溫度降低，稀混合氣量增加，HC排放濃度增加。從圖3(a)可以看出，與氧化0h的生物柴油相比，轉(zhuǎn)速1800 r/min、負(fù)荷25%時，氧化720h和氧化2160h的生物柴油的HC排放的體積濃度分別增加了24.1%和41.3%；負(fù)荷50%時，分別增加了24.8%和47.6%；負(fù)荷100%時，分別增加了12.5%和46.2%。如圖5(b)所示，與氧化0h的生物柴油相比，轉(zhuǎn)速3000 r/min、負(fù)荷25%時，氧化720h和氧化2160h的生物柴油的HC排放的體積濃度分別增加了7.6%和14.3%；負(fù)荷50%時，分別增加了12.5%和24.3%；負(fù)荷100%時，分別增加了10%和18.3%。隨著氧化時間的增加，生物柴油飽和度增加，運(yùn)動黏度增大，霧化質(zhì)量變差，導(dǎo)致燃燒過程變差，HC排放增加。

2.3.2 NOx排放

圖4為轉(zhuǎn)速1800 r/min和3000 r/min時不同氧化時間的生物柴油其NOx排放體積濃度隨著負(fù)荷的變化曲線。

圖4 氧化時間對生物柴油NOx排放的影響Fig.4 The comparison of emission NOx of biodiesel with different oxidation time(a) 1800 r/min; (b) 3000 r/min

從圖4可以看出，隨著氧化時間的增加，生物柴油NOx的排放量有所降低。轉(zhuǎn)速一定時，隨著負(fù)荷的增加，生物柴油的NOx排放增加。負(fù)荷增加，最高燃燒溫度隨之增加，NOx排放增加。從圖4(a)可以看出，與氧化0h生物柴油相比，轉(zhuǎn)速1800 r/min、負(fù)荷25%時，氧化720h和氧化2160h生物柴油的NOx排放濃度分別降低了41%和38%；50%負(fù)荷時，NOx的排放濃度分別降低了13.8%和32.8%；100%負(fù)荷時，NOx的排放濃度分別降低了6.3%和11.8%。從圖4(b)可以看出，與氧化0h生物柴油相比，轉(zhuǎn)速為3000 r/min、負(fù)荷25%時，氧化 720h 和氧化2160h生物柴油的NOx排放濃度分別降低了

15.2%，23.4%；50%負(fù)荷時，NOx的排放濃度分別降低了10.8%，32.8%；100%負(fù)荷時，NOx的排放濃度分別降低了7.08%和12.8%。不同的轉(zhuǎn)速時，氧化后的生物柴油NOx排放均有所下降。生物柴油燃燒排出的NOx，主要受燃油裂解生成的CH、CH2等基團(tuán)的影響[13]。隨著氧化時間的增加，生物柴油中C=C結(jié)構(gòu)減少，飽和度增加，抑制了燃燒過程中CH、CH2等基團(tuán)的生成，NOx排放隨著氧化時間的增加有所降低。

2.3.3 煙度與顆粒物

圖5為轉(zhuǎn)速1800 r/min和3000 r/min時不同氧化時間的生物柴油的煙度隨著負(fù)荷的變化。

圖5 氧化時間對生物柴油煙度的影響Fig.5 The comparison of soot emission biodiesel with different oxidation time(a) 1800 r/min; (b) 3000 r/min

從圖(5)可以看出，隨著負(fù)荷的增加，生物柴油的煙度呈增加的趨勢，在中高負(fù)荷時增加的幅度較大。在接近全負(fù)荷時，煙度急劇增加，是由于燃燒室內(nèi)混合氣濃度不均勻，局部缺氧造成的。從圖5(a)中可以看出，轉(zhuǎn)速1800 r/min、負(fù)荷100%時，與燃用氧化0h的生物柴油相比，柴油機(jī)燃用氧化720h、氧化2160h生物柴油時，煙度值分別增加了33.3%和44.4%；負(fù)荷50%時，煙度值分別增加了25.3%和32.6%；負(fù)荷25%時，煙度值分別增加了1.5%和1.8%，圖5(b)可以看出，與燃用氧化0h的生物柴油相比，轉(zhuǎn)速3000 r/min、100%負(fù)荷時，柴油機(jī)燃用氧化720h、氧化2160h生物柴油時的煙度值分別為1.1(BSU)、1.37(BSU)和1.78(BSU)，分別增加了24.5%和61.8%；負(fù)荷50%時，煙度值分別增加了16.5%和45.8%；負(fù)荷25%時，煙度值分別增加了15%和35%；隨著生物柴油氧化時間增加，使得運(yùn)動黏度增加，霧化質(zhì)量變差，柴油機(jī)缸內(nèi)局部混合氣過濃，導(dǎo)致碳煙排放增加。

圖6 氧化時間對生物柴油排放顆粒物粒徑分布的影響Fig.6 The comparison of emission particle number of biodiesel with different oxidation time3000 r/minLoad/%: (a) 25; (b) 100

圖6分別表示轉(zhuǎn)速3000 r/min，負(fù)荷25%、100%時，不同氧化時間生物柴油排放的顆粒的粒徑分布。從圖6可以看出，負(fù)荷25%時，生物柴油排放的顆粒物粒徑在10 nm左右的核態(tài)區(qū)間。負(fù)荷100%時，生物柴油排放的顆粒物粒徑的峰值出現(xiàn)在60～100 nm的積聚態(tài)區(qū)間。隨著氧化時間的增加，生物柴油排放的顆粒物粒徑分布的區(qū)間沒有明顯的變化，氧化時間對顆粒粒徑分布的影響不大。25%及100%負(fù)荷時，生物柴油排放的核態(tài)、積聚態(tài)顆粒數(shù)均有所增加。隨著氧化時間的增加，生物柴油的密度、黏度增大，燃燒過程變差，增加了顆粒物的形成。

3 結(jié) 論

(1)生物柴油在氧化過程中生成過氧化物—ROOH，使得其氧化安定性變差，導(dǎo)致密度、黏度以及表面張力增大。

(2)隨著氧化時間的增加，生物柴油組分中的雙鍵含量降低，抑制了烯烴的生成，使得NOx的生成量降低。3000 r/min標(biāo)定工況，與未氧化的生物柴油相比，氧化720h和氧化2160h的生物柴油NOx排放量分別降低了7.08%和12.8% 。生物柴油HC、煙度的排放均隨負(fù)荷增大而上升，氧化時間長的排放最高，增幅也較大，與未氧化的生物柴油相比，氧化720h和氧化2160h的生物柴油HC排放分別增加了7.6%和14.3%。隨著氧化時間增加，生物柴油排放的顆粒數(shù)有所增加，粒徑分布基本不變。

(3)轉(zhuǎn)速3000 r/min，標(biāo)定工況時，與氧化0h的生物柴油相比，氧化720h和氧化2160h的生物柴油的燃油消耗率分別增高了1.51%和3.45%。

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EffectofBiodieselOxidationStabilityonDieselEnginePerformanceandEmission

WANG Zhong1， YANG Dan1， FENG Yuan2， LI Ruina1， HE Lina1

(1.SchoolofAutomotiveandTrafficEngineering,JiangsuUniversity,Zhenjiang212013,China;2.WuxiInstituteofTechnology,Wuxi214121,China)

2016-10-11

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51376083)資助

王忠，男，教授，博士，從事內(nèi)燃機(jī)代用燃料和內(nèi)燃機(jī)工作過程數(shù)值計(jì)算方面研究；Tel:0511-88780271;E-mail:wangzhong@ujs.edu.com

1001-8719(2017)05-0959-07

TK421

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2017.05.019