鄧予煒, 侯明才, 陳安清, 馬華靈, 董翼昕, 羅 文, 黃樹(shù)光

(1.油氣藏地質(zhì)及開(kāi)發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(成都理工大學(xué))，成都 610059；2.中國(guó)石油天然氣股份有限公司 西南油氣田分公司 川西北氣礦，四川 江油 621709)

白云巖成因類(lèi)型的主要判斷標(biāo)志之一就是白云巖化流體的性質(zhì)。前人常用碳、氧、鍶同位素分餾方程的反演計(jì)算來(lái)討論流體性質(zhì)[1-2]。由于白云石的組成和結(jié)構(gòu)的多變，沒(méi)有在沉積環(huán)境下合成白云石，鍶的分配系數(shù)及含量的問(wèn)題沒(méi)有圓滿(mǎn)解決。自然界中大多數(shù)白云石是交代方解石形成的，交代過(guò)程中是否存在氧同位素的變化并不清楚，因此，這種方法所揭示的流體性質(zhì)也倍受質(zhì)疑。稀土元素因其地球化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，被作為重要的地球化學(xué)示蹤指標(biāo)廣泛應(yīng)用在沉積成巖環(huán)境判識(shí)和物源追蹤等領(lǐng)域。白云巖化作為一種重要的碳酸鹽成巖作用，稀土元素在判識(shí)其成巖流體性質(zhì)上。具有獨(dú)到效果，近年來(lái)被廣泛應(yīng)用[3-8]。

對(duì)四川盆地泥盆系的研究始于20世紀(jì)70年代[9-11]。川西北地區(qū)是上揚(yáng)子地區(qū)僅存的泥盆系海相碳酸鹽巖地層[12]，泥盆系觀霧山組白云巖廣泛發(fā)育。目前的研究主要集中在泥盆紀(jì)地層古生物、層序地層、沉積相等方面[12-20]，前人曾應(yīng)用陰極發(fā)光、碳氧同位素的方法重點(diǎn)探討了白云巖的成因[16,21]；而有關(guān)白云巖化流體性質(zhì)的研究較少。本論文在對(duì)川西北地區(qū)觀霧山組白云巖巖石學(xué)特征研究的基礎(chǔ)上，開(kāi)展不同類(lèi)型白云巖的稀土元素特征對(duì)比研究，并與同期灰?guī)r進(jìn)行對(duì)比，探討白云巖化流體性質(zhì)及成巖環(huán)境，為深化該區(qū)白云巖的成因提供證據(jù)。

1 地質(zhì)背景

研究區(qū)位于四川盆地西北部，分布于江油—梓潼—蒼溪以北，廣元—旺蒼—南江以南。構(gòu)造上為上揚(yáng)子地臺(tái)西北緣的龍門(mén)山山前帶。區(qū)域構(gòu)造主體屬川北低平褶皺帶和川西低陡褶皺帶,西側(cè)與龍門(mén)山臺(tái)緣斷褶帶毗連,北鄰米倉(cāng)山臺(tái)緣突起,東側(cè)為川中平緩褶皺帶[22]。觀霧山組頂界較為清晰，在青川何家梁剖面與上覆石炭系總廠溝組為不整合接觸，古風(fēng)化殼層容易識(shí)別；同時(shí)，在連續(xù)沉積的北川桂溪剖面觀霧山組與上覆的土橋子組之間界線也十分清晰，表現(xiàn)為整合接觸。觀霧山組與下伏金寶石組呈整合接觸，表現(xiàn)為觀霧山組底部陸源碎屑石英含量逐漸增加，到金寶石組過(guò)渡為石英砂巖。該套石英砂巖的成分成熟度和結(jié)構(gòu)成熟度都很高，表現(xiàn)為純石英砂巖的特征，與觀霧山組區(qū)別明顯。觀霧山組在區(qū)域上表現(xiàn)出從北西向南東、由北東到南西方向地層厚度逐漸變薄的特征；在研究區(qū)西南部主要以灰?guī)r沉積為主，在東部以白云巖沉積為主；白云巖在區(qū)域上分布較為廣泛，累計(jì)厚度>100 m。

在海西早期，隨著古特提斯洋的打開(kāi)[23]，來(lái)自松潘甘孜理塘洋的海水自西北向東南登陸上揚(yáng)子臺(tái)地的西北邊緣，岸線大致位于梓潼-劍閣一線以東。在北川-南壩一線以東、通口-馬角壩-雁門(mén)壩一線以西的地區(qū)為臺(tái)地邊緣相，區(qū)內(nèi)的羅家坪和桂溪兩地發(fā)育臺(tái)緣生物礁，造礁生物有珊瑚、苔蘚蟲(chóng)、層孔蟲(chóng)，其余為臺(tái)緣灘相的顆?；?guī)r。在通口-馬角壩-雁門(mén)壩一線以東、梓潼-劍閣一線以西的廣大地區(qū)，主體以泥微晶灰?guī)r沉積為主的開(kāi)闊-局限碳酸鹽巖臺(tái)地環(huán)境，在雁門(mén)壩-貓兒塘與馬角壩-何家梁所圍的東北區(qū)域內(nèi)發(fā)育臺(tái)內(nèi)灘相的白云巖(圖1)。

2 樣品采集與分析測(cè)試方法

本次研究的樣品共計(jì)56件，其中來(lái)自青川縣白家鄉(xiāng)何家梁剖面30件、江油市馬角鎮(zhèn)馬角壩剖面12件、北川縣甘溪鎮(zhèn)桂溪剖面14件。在室內(nèi)對(duì)樣品進(jìn)行初步處理，剔除明顯含陸源物質(zhì)的樣品，挑選出新鮮、不含雜質(zhì)的不同類(lèi)型的白云巖以及作為對(duì)比的泥晶灰?guī)r樣品30件，利用微鉆在與薄片對(duì)應(yīng)的新鮮巖石切面上鉆取40 mg樣品，送至四川省煤田地質(zhì)局科源工程技術(shù)測(cè)試中心進(jìn)行分析測(cè)試。采用酸溶法制備樣品，測(cè)試儀器為電感耦合等離子質(zhì)譜儀ICP-MS Element。

圖1 川西北部地區(qū)泥盆系觀霧山組巖相古地理圖及采樣位置Fig.1 Palaeogeographic map of Devonian Guanwushan Formation and sampling location

3 巖石學(xué)特征

川西北地區(qū)觀霧山組主要發(fā)育白云巖和泥晶灰?guī)r，以及過(guò)渡類(lèi)型的灰質(zhì)云巖和云質(zhì)灰?guī)r。泥晶灰?guī)r為深灰色薄層狀，局部見(jiàn)白云石化，順層分布有硅質(zhì)條帶和硅質(zhì)結(jié)核，水平層理和縫合線構(gòu)造發(fā)育，產(chǎn)腕足、藻類(lèi)和竹節(jié)石等生物化石(圖2-A)。白云巖按照晶粒大小可分為細(xì)-粉晶白云巖、細(xì)晶白云巖、中晶白云巖3種類(lèi)型。細(xì)-粉晶白云巖：晶體粒徑以40 μm左右為主，多表現(xiàn)為半自形-他形的特征，生物碎屑含量較高，巖石較為致密，見(jiàn)少量暴露溶蝕孔隙，在全區(qū)較為發(fā)育；細(xì)晶白云巖：粒徑集中在100～180 μm(圖2-C)，多為半自形-自形，可見(jiàn)早期準(zhǔn)同生的巖溶角礫被白云石交代；中晶白云巖：粒徑多集中在250～450 μm(圖2-D)，含少量細(xì)晶或粗晶，多為半自形-自形，原始結(jié)構(gòu)基本沒(méi)有保存，僅見(jiàn)大型生物的幻影。前人研究表明白云石的結(jié)構(gòu)受眾多因素的控制，其中溫度的影響十分重要，他形結(jié)構(gòu)是在相對(duì)較低的溫度下形成的，而自形結(jié)構(gòu)形成于溫度相對(duì)較高的環(huán)境，界面溫度可能在50°～60°[1]。結(jié)合研究區(qū)不同白云石的巖石學(xué)特征，細(xì)-粉晶白云石以半自形-他形為主，而細(xì)晶、中晶白云石以半自形-自形為主，因此認(rèn)為細(xì)-粉晶白云石形成溫度低于細(xì)晶、中晶白云石。

4 稀土元素特征

樣品稀土元素和Y元素測(cè)試后采用NASC北美頁(yè)巖標(biāo)準(zhǔn)化處理[24]，結(jié)果見(jiàn)表1。相關(guān)參數(shù)異常值計(jì)算公式:δCe=Ce/(0.5 La+0.5 Pr),δEu=Eu/(0.5 Sm+0.5 Gd),δPr = Pr/(0.5 Ce+0.5 Nd),δY =Y/(0.5 Dy +0.5 Ho),處理結(jié)果見(jiàn)表2。

4.1 稀土元素配分模式

對(duì)川西北地區(qū)觀霧山組樣品進(jìn)行NASC北美頁(yè)巖標(biāo)準(zhǔn)化處理[24](圖3)，稀土元素下方一行為NASC標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)值。由配分模式圖可以看出，細(xì)-粉晶白云巖、細(xì)晶白云巖及中晶白云巖樣品均具有與灰?guī)r非常相似的稀土元素配分模式，曲線平坦(圖3)。

圖2 川西北地區(qū)觀霧山組巖石顯微照片F(xiàn)ig.2 Types of Guanwushan Formation dolomite in northwest Sichuan Basin(A)微晶灰?guī)r，見(jiàn)鮞粒，MJB-06,單偏光; (B)細(xì)-粉晶白云巖，HJL-14,單偏光; (C)細(xì)晶白云巖,HJL-10-2-3;單偏光; (D)中晶白云巖，局部見(jiàn)晶面彎曲，HJL11-3,單偏光

泥晶灰?guī)r細(xì)-粉晶云巖細(xì)晶云巖中晶云巖δCe0.95～0.950.90～0.990.89～0.950.90～0.94δEu0.78～0.870.77～0.850.68～0.860.73～0.89δPr0.82～1.200.86～1.090.75～1.140.81～1.23δY1.92～2.012.63～4.161.86～4.252.33～4.24w∑REE+Y/10-67.85～31.992.08～30.254.15～56.823.46～70.01wLREE/wHREE9.13～12.609.41～11.358.16～14.369.09～12.99wLREE/10-65.60～20.811.22～18.592.45～42.022.36～42.89wHREE/10-60.44～2.270.11～1.690.24～3.160.18～4.71wY/wHo43.43～48.4356.39～94.0641.67～95.2053.27～96.33樣品數(shù)27183

圖3 川西北觀霧山組碳酸鹽巖NASC標(biāo)準(zhǔn)化后的稀土元素配分模式Fig.3 NASC-normalized REE distribution pattern of Guanwushan Formation dolomites in NW Sichuan Basin

4.2 ∑REE+Y總量與輕重稀土特征

研究區(qū)觀霧山組灰?guī)r和白云巖稀土元素總含量較低，除個(gè)別樣品外,質(zhì)量分?jǐn)?shù)(w)均低于40×10-6，數(shù)值范圍較為集中。其中泥晶灰?guī)r的輕稀土質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為13.23×10-6，重稀土質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為1.36×10-6，輕重稀土比平均值為10.8；白云巖輕稀土質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為18.85×10-6,重稀土質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為1.8×10-6，輕重稀土比平均值為11.4。樣品表現(xiàn)較弱的輕稀土富集特征以及較弱重稀土虧損。據(jù)樣品wLREE/wHREE(圖4)，顯示輕重稀土含量具有正相關(guān)性；而(wΣREE+Y)-(wLREE/wHREE)相關(guān)圖顯示其相關(guān)性很差(圖5)，說(shuō)明其輕重稀土分異較弱。

圖4 川西北觀霧山組碳酸鹽巖∑HREE-∑LREE相關(guān)圖Fig.4 Diagram showing LREE-HREE correlation of Guanwushan Formation dolomites in NW Sichuan Basin

圖5 川西北觀霧山組碳酸鹽巖(∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE)相關(guān)圖Fig.5 Diagram showing (∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE) relation of Guanwushan Formation dolomites in NW Sichuan Basin

4.3 δEu與δCe特征

研究區(qū)觀霧山組白云巖樣品均呈現(xiàn)Ce不明顯負(fù)異常，主要集中在0.89～0.95范圍內(nèi)，平均為0.94；樣品中不同類(lèi)型白云巖負(fù)異常程度相差不大，且與灰?guī)r負(fù)異常值相似。根據(jù)前人建立的判別海相沉積物Ce異常的Ce/Ce*和Pr/Pr*圖版，可知樣品中的白云巖和灰?guī)rPr/Pr*值均大于1，說(shuō)明Ce存在負(fù)異常[3]。灰?guī)r及不同類(lèi)型白云巖Eu異常值為0.75～0.87，相差不大，具有負(fù)異常的特征。Y明顯的正異常，主要集中在2.2～3.8。

圖6 川西北觀霧山組碳酸鹽巖NASC標(biāo)準(zhǔn)化后Pr/Pr*與Ce/Ce*相關(guān)性Fig.6 Correlation of Ce/Ce* against Pr /Pr* after NASC normalization for the Guanwushan Formation carbonate rocks in NW Sichuan Basin

5 結(jié)果討論

5.1 樣品受污染程度分析

在利用稀土元素對(duì)碳酸鹽巖白云巖化流體探討的時(shí)候，須對(duì)樣品是否受雜質(zhì)影響進(jìn)行判別。已有的研究表明，海相碳酸鹽巖稀土元素主要受鐵錳氧化物和泥頁(yè)巖等陸源碎屑的影響[25-26]。此外，如果受陸源碎屑混雜，碳酸鹽巖的∑REE+Y含量會(huì)增加[27]；但研究區(qū)觀霧山組樣品∑REE+Y質(zhì)量分?jǐn)?shù)(平均值26.1×10-6)較低,遠(yuǎn)低于陸源碎屑沉積物∑REE+Y質(zhì)量分?jǐn)?shù)(一般>100×10-6)，說(shuō)明其受陸源碎屑混染程度低。受鐵錳氧化物混染的碳酸鹽巖∑REE+Y與鐵錳含量具有一定相關(guān)性[28],研究區(qū)觀霧山組樣品∑REE+Y與鐵錳含量相關(guān)性弱(圖7、圖8)，表明樣品基本上沒(méi)有受鐵錳氧化物混雜。

圖7 川西北觀霧山組樣品∑REE+Y與Mn含量交會(huì)圖Fig.7 Total REE content versus Mn content of Guanwushan Formation carbonate rocks in NW Sichuan Basin

圖8 川西北觀霧山組樣品∑REE+Y與Fe含量交會(huì)圖Fig.8 Total REE content versus Fe content of Guanwushan Formation carbonate rocks in NW Sichuan Basin

海水和海相沉積物wY/wHo比值在較為高值的區(qū)間(44～74)，但是陸源沉積物wY/wHo比值基本穩(wěn)定在26～28[25,29]。研究區(qū)觀霧山組樣品wY/wHo比值范圍為43.5～86.9；有3件比值達(dá)到95以上，為受后期樣品制作影響導(dǎo)致的異常，進(jìn)行剔除，不參與討論；剔除后的平均值為63.9，基本落在海水wY/wHo比值變化范圍內(nèi)，其中灰?guī)r樣品集中在40～50范圍內(nèi)，粉-細(xì)晶白云巖多落在50～70內(nèi)，細(xì)晶及中晶白云巖主要在60～80，少量大于80：所以認(rèn)為研究區(qū)灰?guī)r及白云巖樣品受陸源碎屑混染影響極低(圖9)。

圖9 川西北觀霧山組樣品Y/Ho分布圖Fig.9 Y/Ho distribution of Guanwushan Formation in NW Sichuan Basin

5.2 白云巖化流體性質(zhì)

稀土元素配分模式可以反映碳酸鹽巖沉積和成巖流體來(lái)源，不同流體來(lái)源形成的碳酸鹽巖其配分模式是不相同的。研究區(qū)泥晶灰?guī)r巖石致密，經(jīng)歷后期成巖作用改造較弱，一定程度上保持有原始海相沉積信息，可以作為白云巖化時(shí)流體特征分析的參照標(biāo)準(zhǔn)[27]。由配分模式圖可以看出，細(xì)-粉晶白云巖、細(xì)晶白云巖及中晶白云巖樣品均具有與灰?guī)r非常相似的稀土元素配分模式。而泥微晶灰?guī)r稀土元素的分布特征往往代表著沉積時(shí)海水性質(zhì)，因此，其白云巖化流體具有海源性質(zhì)。前人研究表明，當(dāng)白云巖化流體與代表海水性質(zhì)的泥晶灰?guī)r具有相似的稀土元素分布特征時(shí)，形成后的白云巖稀土元素分布特征將不會(huì)發(fā)生明顯的改變; 除非受到其他來(lái)源流體陽(yáng)離子的很深程度交換[16]，這個(gè)過(guò)程需要很高的水巖比以及富含稀土元素的流體參與。表明研究區(qū)白云巖化時(shí)水巖比不高，基本沒(méi)有其他流體的參與，推測(cè)其成巖系統(tǒng)具有一定的封閉性。此外，白云巖化過(guò)程中還伴隨著Y元素的遷移[29]。不同類(lèi)型白云巖樣品Y異常范圍集中在2.2～3.8，平均為3.08，為顯著Y正異常；同時(shí)wY/wHo比值較高(平均為63.9)。Y正異常以及較高的wY/wHo比值指示白云巖化流體為海水來(lái)源的特點(diǎn)。稀土元素總量與輕重稀土分異程度可以反映流體來(lái)源和環(huán)境的有關(guān)信息。前人研究認(rèn)為自然界中除熱液外，大多數(shù)流體稀土元素含量都非常低，∑LREE/ ∑HREE和(∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE)一定程度上能指示輕重稀土的分異程度[27]。研究區(qū)觀霧山組灰?guī)r和白云巖稀土元素總含量較低，樣品表現(xiàn)較弱的輕稀土富集特征以及較弱重稀土虧損。輕重稀土含量具有正相關(guān)性，指示出碳酸鹽巖的成巖環(huán)境具有相似性，并且稀土元素遷移同步。而(∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE)相關(guān)性投點(diǎn)顯示其相關(guān)性很差，輕重稀土分異較弱，表明流體和巖石并未發(fā)生充分的反應(yīng)；另一方面，前人研究認(rèn)為自然界中絕大部分流體(包括海水、大氣水、地下水等)稀土元素含量非常低，一般質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10-12～10-10，要改變稀土元素總含量則必須有很高水巖比，在一般情況下是很難達(dá)到[30]。而研究區(qū)碳酸鹽巖較低的稀土元素的總量也說(shuō)明其成巖系統(tǒng)水巖比較低。結(jié)合本區(qū)白云巖主要以臺(tái)內(nèi)灘相為主，推測(cè)白云巖化流體具有蒸發(fā)海水的特征，并且為白云巖化提供了豐富的Mg離子；而區(qū)內(nèi)震蕩抬升的海平面[23]使富Mg流體淹沒(méi)臺(tái)內(nèi)灘，在灘內(nèi)發(fā)生準(zhǔn)同生期白云巖化。同時(shí)結(jié)合研究區(qū)細(xì)晶、中晶白云石大都以半自形-自形為主、成巖溫度較高的特性，推測(cè)其在埋藏階段晶粒較小的白云石晶體重結(jié)晶形成細(xì)中晶白云石，受埋藏作用改造。

巖石中Eu異常值主要受到兩方面的影響，一是巖石礦物沉淀時(shí)從母液中繼承的Eu值特征，二是巖石形成后經(jīng)過(guò)后期成巖作用的改造導(dǎo)致Eu出現(xiàn)異常值。觀霧山組樣品灰?guī)r及不同類(lèi)型白云巖Eu異常值為0.75～0.87，相差不大，具有負(fù)異常的特征,熱液沉積物稀土元素往往會(huì)表現(xiàn)出Eu正異常，正常海相沉積物一般不會(huì)出現(xiàn)Eu正異常[31]，結(jié)合前文對(duì)其巖石學(xué)特征和配分模式討論結(jié)果，表明白云巖未受到后期熱液作用影響?；?guī)r沉積時(shí)和白云巖化時(shí)流體仍然主要為海源性流體。稀土元素Ce對(duì)氧化-還原條件敏感，因此常被人們用來(lái)研究沉積物沉積時(shí)流體的氧化-還原性。研究區(qū)觀霧山組白云巖樣品均呈現(xiàn)Ce不明顯負(fù)異常，白云巖樣品Ce負(fù)異常說(shuō)明白云巖化流體總體上具有一定的還原性。而δCe值相對(duì)較高的細(xì)-粉晶白云巖反映其白云石化過(guò)程是在相對(duì)氧化環(huán)境形成的，使得白云巖化流體中 Ce4+能夠進(jìn)入到細(xì)-粉晶白云巖中，從而使細(xì)-粉晶白云巖中的Ce不是特別低。同時(shí)也說(shuō)明細(xì)-粉晶白云巖化作用是在一個(gè)相對(duì)開(kāi)放的環(huán)境中形成的，這與細(xì)-粉晶白云巖形成于近地表沉積環(huán)境的潮坪或潟湖半封閉半開(kāi)放的相是吻合的。細(xì)晶白云巖、中晶白云巖、粉晶白云巖及灰?guī)r具有相似的δCe值，說(shuō)明后期白云巖化是在一個(gè)封閉的、流體性質(zhì)基本沒(méi)變的環(huán)境下形成的。

6 結(jié) 論

a.川西北地區(qū)泥盆系觀霧山組主要發(fā)育了泥晶灰?guī)r、粉晶白云巖、細(xì)晶白云巖、中晶白云巖等碳酸鹽巖。細(xì)、中晶白云巖形成溫度比細(xì)-粉晶白云巖要高，且經(jīng)歷相對(duì)較長(zhǎng)的歷史時(shí)間。

b.不同類(lèi)型的白云巖樣品wY/wHo比值較高，稀土元素含量較低，均具有與灰?guī)r非常相似的稀土元素配分模式且表現(xiàn)出輕稀土富集、重稀土虧損、Eu負(fù)異常、Y顯著正異常，說(shuō)明不同類(lèi)型白云巖的白云巖化流體都為海源流體的性質(zhì)。Ce含量相對(duì)較高的細(xì)-粉晶白云巖是在相對(duì)氧化環(huán)境形成的，為相對(duì)開(kāi)放環(huán)境下的具濃縮海水的氧化性質(zhì)的較低溫的白云巖化流體。Ce總體上呈負(fù)異常說(shuō)明白云巖化流體總體上具有一定的還原性，為封存在地層中具埋藏特點(diǎn)較高溫還原性的白云巖化流體。

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