李 慎，郭 穎，宮云舒，張 菁，石建軍

(東華大學(xué) 理學(xué)院，上海201620)

常壓輝光放電(APGD)是一種熱力學(xué)非平衡放電，由于其可以在常壓下實(shí)現(xiàn)輝光放電，在工業(yè)應(yīng)用中具有廣闊的前景[1-3]。 與其他常壓等離子體放電相比，常壓射頻等離子體放電以其較低的擊穿和維持電壓、較高的等離子體密度[4]，一直是高效、穩(wěn)定等離子體源的研究熱點(diǎn)之一[5]。 但其功耗和溫度較高，限制了常壓射頻等離子體在溫敏材料領(lǐng)域的應(yīng)用。近年來(lái)許多研究小組對(duì)脈沖調(diào)制射頻輝光等離子體放電進(jìn)行了試驗(yàn)研究[6-7]。當(dāng)調(diào)制脈沖頻率達(dá)到數(shù)百千赫茲時(shí)，常壓射頻輝光放電的功耗較低且其放電穩(wěn)定性得到了改善，放電特性隨著調(diào)制脈沖頻率的改變而不同。 文獻(xiàn)[8-9]通過(guò)數(shù)值模擬對(duì)常壓輝光放電的放電特性及活性粒子演化特性[10]進(jìn)行了相關(guān)的研究，但脈沖調(diào)制常壓射頻輝光放電的物理機(jī)制還有待進(jìn)一步探索。本文通過(guò)建立常壓氦氣脈沖調(diào)制射頻輝光放電的一維自洽流體數(shù)值模型，研究調(diào)制脈中占空比對(duì)射頻放電段特性的影響，對(duì)常壓脈沖調(diào)制射頻輝光放電起輝過(guò)程，以及其電子密度、電場(chǎng)強(qiáng)度分布和鞘層的演化形成過(guò)程進(jìn)行了研究。研究結(jié)果可為常壓脈沖調(diào)制射頻輝光放電的穩(wěn)定性控制提供理論基礎(chǔ)。

1 數(shù)值模型

(1)

(2)

式中：下標(biāo)i、j分別表示為第i、j種粒子; 下標(biāo)e、mt、neut分別表示為電子、動(dòng)量、中性氦原子;n和N分別為粒子和氦原子的密度;E和ε分別為電場(chǎng)強(qiáng)度和平均電子能量;m和T分別為粒子的質(zhì)量和溫度;qe和k分別為電子電量和玻爾茲曼常量;Ki，j為粒子i和粒子之間的反應(yīng)系數(shù);KL，j為電子和粒子j之間的電子能量損失反應(yīng)系數(shù);Kmt為電子和氦原子反應(yīng)中的動(dòng)量轉(zhuǎn)移系數(shù)，其反應(yīng)方程和反應(yīng)系數(shù)參見文獻(xiàn)[11];t和x分別為時(shí)間和位置變量;Γ、Γε和Γe分別為粒子、平均電子能量和電子的通量。

(3)

(4)

(5)

(6)

式中：μ和D為漂移和擴(kuò)散系數(shù)，其輸運(yùn)系數(shù)參見文獻(xiàn)[11]; 下標(biāo)+和*分別表示為正離子和激發(fā)態(tài)粒子。電場(chǎng)強(qiáng)度通過(guò)泊松方程求得：

(7)

式中：ε0和qe分別為真空介電系數(shù)和電子電量; 下標(biāo)e和p分別表示為電子和正離子。數(shù)值模型中氣體壓強(qiáng)和溫度分別維持在1.01×105Pa和300 K。數(shù)值模擬過(guò)程中直至相鄰調(diào)制脈沖的模擬結(jié)果相差1%以下時(shí)認(rèn)為數(shù)值模擬結(jié)果達(dá)到穩(wěn)定。

2 結(jié)果與分析

在不同調(diào)制脈沖占空比條件下的電壓和電流密度波形如圖1所示，其中，射頻頻率為13.56 MHz，調(diào)制脈沖頻率為100 kHz(圖中只截取每個(gè)脈沖周期的前3 μs)，射頻電壓幅值均為680 V。在圖1(a)中，每個(gè)射頻放電段中存在10個(gè)射頻周期，相應(yīng)的射頻放電段時(shí)間為0.7 μs，在調(diào)制脈沖關(guān)閉之前，電流密度的幅值隨著時(shí)間逐漸增加到1 041 A/m2。在圖1(b)中，每個(gè)射頻放電段中存在20個(gè)射頻周期，相應(yīng)的射頻放電段時(shí)間為1.5 μs，電流密度隨著放電的進(jìn)行持續(xù)增長(zhǎng)到1 726 A/m2。由此說(shuō)明，在調(diào)制脈沖占空比為7.37%和14.70%條件下，射頻放電段均工作在放電起輝階段。在圖1(c)中，調(diào)制脈沖的占空比為22.10%，對(duì)應(yīng)射頻放電段時(shí)間為2.2 μs，射頻周期數(shù)為30，在調(diào)制脈沖關(guān)閉之前，隨著射頻電壓的增長(zhǎng)，電流密度逐漸增加，在1.9 μs時(shí)電流密度達(dá)到2 020 A/m2并隨時(shí)間維持強(qiáng)度，這說(shuō)明射頻放電段從起輝階段過(guò)渡到穩(wěn)定放電狀態(tài)，射頻放電段的起輝時(shí)間也與試驗(yàn)結(jié)果一致[12]。

(a) 占空比為7.37%

(b) 占空比為14.70%

(c) 占空比為22.10%圖1 不同調(diào)制脈沖占空比條件下的電壓和電流密度波形Fig.1 Waveform of voltage and current density under different duty cycle

當(dāng)調(diào)制脈沖頻率為100 kHz，在調(diào)制脈沖占空比分別為7.37%、14.70%和22.1%條件下射頻放電段的電壓-電流密度特性曲線如圖2所示。

圖2 不同調(diào)制脈沖占空比條件下射頻輝光放電段的電流 電壓特性曲線Fig.2 Current density-voltage curve of radio frequency discharge under different duty cycle

由圖2可知，當(dāng)射頻電壓較低時(shí)，電壓隨電流密度的增加而快速增加，這是由于放電空間沒產(chǎn)生放電，兩平行板電極表現(xiàn)為電容特性。對(duì)應(yīng)于調(diào)制脈沖占空比為7.37%、14.70%和22.10%，射頻電壓分別達(dá)到680、650和600 V時(shí)，3條曲線的斜率發(fā)生了明顯的變化，說(shuō)明放電被激發(fā)，因此，該射頻電壓可以認(rèn)為是射頻放電段的起輝電壓，其隨著占空比增加而下降。這是由于射頻放電段中的電流密度隨著占空比增加而增大(如圖1所示)，所以隨著占空比增加，射頻放電段的起輝電壓會(huì)降低。這也解釋了在相同的射頻電壓下，電流密度也隨著占空比增加而增大(如圖2所示)。另一方面，當(dāng)調(diào)制脈沖占空比比較低，射頻放電段工作在起輝階段時(shí)，有助于在更高的射頻電壓下獲得穩(wěn)定放電。

當(dāng)調(diào)制脈沖頻率為100 kHz，射頻電壓為680 V 時(shí)，調(diào)制脈沖占空比分別為7.37%、14.70%和22.10%時(shí)，電子密度時(shí)空演化如圖3所示。

(a) 占空比為7.37%

(b) 占空比為14.70%

(c) 占空比為22.10%圖3 不同調(diào)制脈沖占空比條件下的電子密度時(shí)空演化Fig.3 Spatiotemporal evolution of electron density at different duty cycle

由圖3(a)可知，由于射頻交變電場(chǎng)的限制作用，電子密度在每個(gè)時(shí)刻都均勻分布在放電空間中央?yún)^(qū)域，隨著放電時(shí)間的增加，電子密度逐步增強(qiáng)，在射頻電壓關(guān)閉前的最后一個(gè)射頻周期的電子密度達(dá)到最大值4.71×1017個(gè)/m3，在調(diào)制脈沖關(guān)閉之后，由于電子向電極兩邊擴(kuò)散和復(fù)合，電子密度迅速減小，而且保持在放電空間中央?yún)^(qū)域的分布。在圖3(b)中電子密度的空間分布相對(duì)較均勻，但在電極兩側(cè)的電子密度表現(xiàn)出增強(qiáng)的趨勢(shì)，在射頻電壓關(guān)閉前電子密度最大值達(dá)到7.87×1017個(gè)/m3。由圖3(c)可知，當(dāng)占空比增加到為22.10%時(shí)，電子密度隨時(shí)間進(jìn)一步增強(qiáng)，并在射頻電壓關(guān)閉前達(dá)到1.02118個(gè)/m3，而且電子密度最大值不再位于放電空間的中央?yún)^(qū)域，而是在靠近電極表面的鞘層區(qū)域，在此時(shí)刻放電空間分布表現(xiàn)為兩側(cè)高于中間的雙峰分布，這與常壓連續(xù)射頻輝光放電的試驗(yàn)和理論模擬結(jié)果一致[7，12]，這也是由于射頻輝光放電段從起輝階段進(jìn)入穩(wěn)定放電狀態(tài)導(dǎo)致的。電子密度的雙峰結(jié)構(gòu)空間分布也可以從在調(diào)制脈沖關(guān)閉之后的時(shí)空分布如圖3(c)所示，看出，電子密度隨時(shí)間增加而降低，但其空間分布還是保持雙峰結(jié)構(gòu)，靠近電極兩側(cè)的峰值位置隨時(shí)間增加而向放電空間中央偏移，這是由于電子在放電空間擴(kuò)散引起的。

圖3給出了射頻放電段隨調(diào)制脈沖占空比增加而從射頻起輝階段演變到穩(wěn)定狀態(tài)的情況，為了進(jìn)一步表征射頻放電段起輝階段隨占空比的變化情況，時(shí)間平均的電子密度、電子平均能量和電場(chǎng)強(qiáng)度的空間分布如圖4所示。由圖4(a)可以看出，當(dāng)脈沖調(diào)制頻率不變時(shí)，隨著占空比的增加，電子密度最大值表現(xiàn)為從放電空間向電極兩側(cè)偏移。當(dāng)占空比≤18.40%時(shí)，電子密度均勻分布在兩極板間的放電中間區(qū)域；當(dāng)占空比>18.40%時(shí)，在兩極板附近區(qū)域電子密度高于放電空間中間區(qū)域，說(shuō)明射頻放電段中靠近兩側(cè)極板的鞘層得到加強(qiáng)。這與常壓連續(xù)射頻輝光放電中的情況類似，說(shuō)明射頻放電段開始進(jìn)入穩(wěn)定放電狀態(tài)。調(diào)制脈沖占空比為18.40%對(duì)應(yīng)的射頻放電段時(shí)間為1.84 μs，這也與圖1中給出的射頻輝光放電段的起輝時(shí)間(1.9 μs)一致。根據(jù)常壓射頻輝光放電中主等離子體與鞘層的邊界位于電子密度從放電空間中央開始下降的位置。圖4(a)中的實(shí)線給出了鞘層厚度隨占空比的變化，其從占空比為3.69%時(shí)的1.26 mm減小到占空比為22.10%時(shí)的0.58 mm，說(shuō)明射頻放電段中的鞘層區(qū)域隨著占空比的增加而收縮。

(a) 電子密度

(b) 電子平均能量

(c) 電場(chǎng)強(qiáng)度圖4 不同調(diào)制脈沖占空比的電子密度、電子平均能量和電場(chǎng)強(qiáng)度的空間分布Fig.4 Spatial profile of electron density，electron mean energy and electric field with different duty cycle

由圖4(b)可以看出，隨著調(diào)制脈沖占空比的增加，放電空間中間區(qū)域的電子平均能量維持在3.45 eV，并逐漸向兩側(cè)靠近電極的鞘層區(qū)域增加，其最大值也從占空比為3.69%時(shí)的6.85 eV增加到占空比為22.10%時(shí)的8.76 eV。電子主要在鞘層區(qū)域被電場(chǎng)加速，雖然隨著占空比增加，鞘層厚度減小，但是電場(chǎng)強(qiáng)度會(huì)增加，其隨占空比變化的空間分布如圖4(c)所示。電場(chǎng)強(qiáng)度在放電中間區(qū)域基本為零，射頻電壓主要加在鞘層上，這是由于放電中間區(qū)域電子密度較高(如圖4(a)所示)電場(chǎng)強(qiáng)度在鞘層區(qū)域線性增長(zhǎng)，在兩側(cè)電極表面達(dá)到最大值，從占空比為3.69%時(shí)的0.8×108V/m增加到占空比為22.10%時(shí)的1.76×108V/m。雖然鞘層厚度隨占空比增加而減小，然而電子在鞘層區(qū)域中獲得更高的能量，這些被鞘層中增強(qiáng)電場(chǎng)加速的電子有助于增強(qiáng)電離過(guò)程，產(chǎn)生更多的電子，因此，在主等離子體和鞘層邊界區(qū)域的電子密度會(huì)高于放電空間區(qū)域，形成雙峰結(jié)構(gòu)的空間分布。

3 結(jié) 語(yǔ)

本文通過(guò)建立脈沖調(diào)制常壓射頻輝光放電一維自洽流體數(shù)值模型，在射頻參數(shù)不變的情況下，研究了調(diào)制脈沖占空比對(duì)射頻輝光放電段的影響。當(dāng)射頻頻率和調(diào)制頻率分別為13.56 MHz和100 kHZ、射頻電壓為680 V時(shí)，在占空比低于18.40%時(shí)，射頻放電段工作在起輝階段，電子密度在放電空間均勻分布; 當(dāng)占空比高于18.40%時(shí)，射頻放電段進(jìn)入穩(wěn)定放電狀態(tài)，在兩極板附近的鞘層區(qū)域內(nèi)電場(chǎng)強(qiáng)度、電子平均能量及電子密度都會(huì)增強(qiáng)，電子密度在放電空間形成雙峰結(jié)構(gòu)分布，對(duì)應(yīng)于射頻放電段的起輝時(shí)間為1.9 μs。