吳 笛,仇猛淋,王乃彥,,*,郭 冰,*,賀創(chuàng)業(yè),王廣甫,樊啟文,黨永樂,,劉伏龍,,付光永,,楊婉莎,,魏繼紅,
(1.中國原子能科學研究院 核物理研究所,北京 102413;2.北京師范大學 核科學與技術學院 射線束技術教育部重點實驗室,北京 100875)
單能入射離子與靶原子核之間的大角度庫侖散射稱為盧瑟福背散射(RBS),使用探測器對這些背散射離子進行測量,可得到有關靶原子的質量、含量和深度分布等信息[1-5]。由于RBS法不需對樣品的宏觀結構造成損傷,且實驗裝置結構簡單、操作方便可靠,作為一種常用的雜質成分、含量、深度分布的分析手段及膜厚度的測量方法,被廣泛應用于材料科學、表面物理、微電子學等領域[6-9]。
在核反應截面測量實驗中,常使用稱重法和RBS法對靶的厚度、質量分布等信息進行測量。與RBS法相比,稱重法難以獲得靶厚的分布情況,也難以在實驗中實時監(jiān)測靶厚的變化情況,在襯底遠重于靶物質時,測量結果的相對不確定度可達10%左右[10]。而RBS法的測量不確定度通常在5%左右[11],通過多點測量可得到靶物質的分布情況,實驗中也可通過測量入射離子束的背散射離子來監(jiān)測靶厚的變化。由于背散射離子的能量隨靶原子質量的增大而增大,散射截面也隨靶原子電荷量及質量的增大而增大,因此在測量輕元素襯底上重元素薄靶厚度時,待測靶的背散射離子能量高于襯底的背散射離子能量,在能譜中會形成幾個獨立的部分,相對易于分析[8]。而在測量重元素襯底上輕元素薄靶厚度時,待測靶的背散射離子能譜會疊加在襯底的背散射離子能譜上,甚至疊加在襯底能譜的邊緣上,對數(shù)據分析極為不利。在核物理實驗中,有些情況下不可避免地需將輕元素的靶物質制作在重元素的襯底上,因此需對這種情況下的RBS能譜進行可靠的分析。
本文對使用RBS法測量重元素襯底上輕元素薄靶厚度的能譜處理方式進行研究,測量蒸鍍在181Ta襯底上薄74Ge靶的厚度,并使用SIMNRA軟件[12]對實驗能譜進行模擬驗證。
當能量E0的離子入射到靶上時,會與靶原子發(fā)生大角度的庫侖散射(圖1),散射離子的能量和散射截面與靶原子的性質及散射角度θ相關。
圖1 盧瑟福背散射示意圖Fig.1 Schematic of Rutherford backscattering
通過金硅面壘探測器或其他重帶電離子探測器測量散射離子的能譜,分析能譜中靶核散射離子能譜的前后沿能量和計數(shù),便可得到薄靶的厚度。部分情況下輕元素薄靶的散射離子能譜疊加在襯底的散射離子能譜上,靶核散射離子能譜的前后沿可能難以分辨,只能通過分析計數(shù)的方式得到靶厚。在θ角上散射離子的計數(shù)Y為:
Y=NpNsσ(θ)Ω
(1)
式中:Np為入射離子數(shù);Ns為靶上所測區(qū)域中單位面積靶核數(shù);σ(θ)為所測角度內的平均微分截面;Ω為探測器所占立體角。
平均微分截面σ(θ)為:
(2)
微分截面即盧瑟福背散射截面為:
(3)
式中:ε0為真空介電常數(shù);Z1、Z2分別為入射離子和靶原子的原子序數(shù);e為單位電荷;m、M分別為入射離子和靶原子的質量。通過測量Y便可得到Ns,從而可得到薄靶的厚度。
需要測量的靶在中國原子能科學研究院制作,使用蒸發(fā)器將豐度99.8%的74Ge蒸鍍在直徑18.6 mm、厚300 μm的Ta襯底上,要求厚度為300 μg/cm2左右。靶物質質量約為750 μg,181Ta襯底質量為1.4 g,信噪比幾乎達到1∶2 000,由精度1 μg的分析天平通過稱重法得到的靶厚為(295±30) μg/cm2。RBS實驗在北京師范大學2×1.7 MV串列加速器上進行,使用的質子束流能量為1.5 MeV,束流強度約為450 nA。
實驗設置示意圖如圖2所示,加速器引出的質子束進入靶室后通過直徑為2 mm的準直孔1打到靶上。入射方向與靶的垂直面的夾角φ為10°以提高測量的分辨率,此時質子束在74Ge靶中的平均能損約為26.8 keV(假設74Ge靶厚為(295±30 ) μg/cm2)。將一靈敏區(qū)直徑為5 mm的金硅面壘探測器放置在與入射束方向呈165°夾角、距靶中心點76 mm處,直徑為6 mm的準直孔2放置在探測器前方10 mm處,以阻擋裝置其他部分所散射的離子。靶與裝置其他部分相絕緣,連接到束流積分儀上測量質子束流。
圖2 實驗設置示意圖Fig.2 Schematic of experimental setup
實驗時首先使用1.5 MeV的質子束測量蒸鍍有74Ge的靶,所測能譜如圖3所示。圖3中能量最高處的峰是由74Ge靶散射產生的。若不考慮74Ge中質子束能損所帶來的能量歧離,進入181Ta襯底的質子能量約為1.47 MeV,這部分質子所產生的背散射能譜會成為74Ge背散射能譜中的本底,即圖3中的坪區(qū)部分??煽闯?,181Ta散射坪區(qū)右側的邊緣與74Ge靶的散射能譜疊加,這使得在能譜分析中既不能通過能譜前后沿能量來得到靶厚,也不能直接得到74Ge靶的散射離子數(shù)。為重現(xiàn)181Ta襯底產生的本底背散射能譜,使用能量1.47 MeV的質子束測量空白181Ta襯底,所測能譜如圖4所示。
圖3 74Ge靶實驗及模擬RBS能譜Fig.3 Experimental and simulated RBS spectra of 74Ge target
圖4 空白181Ta襯底實驗及模擬RBS能譜Fig.4 Experimental and simulated RBS spectra of empty 181Ta substrate
與74Ge靶測量中的本底相比,空白181Ta襯底的背散射離子少通過了1次74Ge靶,為得到74Ge靶散射產生的離子數(shù),需對空白背散射能譜進行能量修正。
為在確定74Ge散射離子計數(shù)時,盡量提高信噪比,應分析74Ge散射能譜前后沿的位置,減小取數(shù)范圍,但同時取數(shù)范圍不能太小,以免丟失信號。在實驗室坐標系下,能量E0的入射離子發(fā)生RBS后,散射離子的能量Es為:
Es=kE0
(4)
式中,k為運動學因子。
由靶前表面所產生的背散射離子能量Ef為:
Ef=kE0
(5)
而對后表面,發(fā)生散射時入射離子能量E1為:
(6)
出射時能量E2為:
(7)
式中:x為所測靶的厚度;dE/dx為離子在單位路程物質中的能量損失。
帶電離子在物質中的能量損失主要由兩部分構成:電子阻止及核阻止。由于散射離子的能量較高,而核阻止過程只有在射程末端才起主要作用,此時產生的能量損失可忽略不計[13]。而電子阻止造成的能量損失可由Bethe-Block公式[14-15]計算得到:
(8)
式中:v0為入射離子的即時速度;me為電子質量;Ne為靶材料中的電子密度;I為靶原子的平均電離能。
當使用1.5 MeV質子束測量74Ge時,由式(5)可得出前表面165°角度上散射質子能量約為1.41 MeV,由式(6)、(7)可得出后表面165°角度上散射質子能量約為1.34 MeV??紤]到質子束流的能散約為±10 keV,探測器所占的立體角中背散射質子的能量存在差異(<4 keV),所用金硅面壘探測器對210Po衰變α粒子的能量分辨率為1%,這些因素均會使74Ge的能譜變寬。為了包括所有由74Ge靶產生的散射離子,選擇1.20~1.50 MeV范圍內的總計數(shù)進行分析。
為對空白181Ta襯底的背散射能譜進行能量修正,需得到散射離子再次通過74Ge靶時所產生的能損。由于靶厚是未知數(shù),需先假設74Ge靶的厚度xi,通過Bethe-Block公式計算得到能量損失后,即可對能譜進行能量修正。修正后將1.20~1.50 MeV范圍內的總計數(shù)作為181Ta襯底的背散射能譜本底計數(shù),與74Ge靶能譜相同范圍內的總計數(shù)相減便可得到由74Ge核所產生的背散射離子數(shù)Yi,計算可得到在此假設條件下的靶厚yi,運算過程使用Matlab軟件進行自動分析計算。由于稱重法的相對誤差通常在10%左右,因此假設值xi的范圍也設置在稱重法測得靶厚的±10%之間,計算間隔設置為0.1 μg/cm2。當假設的xi與分析得到的yi相等時,即得到真實靶厚。
在本實驗中,當假設靶厚為290.0 μg/cm2時,通過計算得到的靶厚為(289.8±16.0) μg/cm2,與稱重法測得的結果符合較好。減去襯底所產生的本底后,RBS能譜如圖5所示,此時74Ge的散射離子數(shù)為352,對應的本底計數(shù)為4 262,信噪比約為1∶12,與稱重法相比提升了2個量級。靶厚的相對不確定度為5.51%,包括統(tǒng)計相對不確定度5.33%、系統(tǒng)相對不確定度1.41%及假設值的差異0.06%。
圖5 減去本底后74Ge的RBS能譜Fig.5 RBS spectrum of 74Ge without background
為驗證通過RBS法得到的靶厚結果,采用德國Max-Planck研究所開發(fā)的程序SIMNRA進行模擬驗證[10]。該軟件包含了常見入射離子在各種材料中的散射截面及電子阻止本領數(shù)據庫,既可對部分實驗能譜進行自動分析,也可對實驗能譜進行模擬。在進行模擬驗證時,輸入的質子能量及能散、入射及出射角度、探測器相關特性等參數(shù)需盡量與實驗保持一致。在與實驗能譜有相同的入射離子數(shù)時,SIMNRA模擬結果如圖3、4所示,可看出,模擬能譜與實驗測量能譜符合較好。
本文研究了通過RBS法測量重元素襯底上輕元素薄靶厚度的一種能譜處理方式,并以測量181Ta襯底上蒸鍍的薄74Ge靶的厚度為例,對RBS法進行了介紹。通過在稱重法測量結果的一定范圍內不斷假設薄靶的厚度對本底能譜進行能量修正,最終得到薄靶的厚度。
RBS法與稱重法相比有效地提高了重元素襯底上輕元素薄靶厚度的不確定度,總相對不確定度可達5%左右,當襯底遠重于靶物質時,信噪比可提升2個量級,所測結果與SIMNRA軟件的模擬結果符合較好。通過RBS法得到的重元素襯底上輕元素薄靶厚度,可滿足核反應測量和數(shù)據分析工作的需要。