賀冉冉 單磊 田磊 周開勝 朱蘭保

摘要 大氣質量的周循環(huán)特征反映了人類周期性的活動規(guī)律對大氣環(huán)境的影響?；诎不帐?6個城市PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2和O3這6種污染物的監(jiān)測結果，對安徽省大氣污染的周循環(huán)特征進行了評估。首先基于原始逐小時污染物濃度時間序列在日和周窗口時間寬度上的滑動平均序列，定義了周循環(huán)距平百分率序列的計算方法，排除了日循環(huán)和長期低頻變化的影響。以此為基礎，基于合成分析以及貝葉斯統(tǒng)計分析，發(fā)現(xiàn)這6種大氣污染物中，PM2.5、PM10、CO和NO2有著較為明顯的周循環(huán)變化特征，其周循環(huán)距平百分率有著較大的變幅;而O3的周循環(huán)特征相對不明顯。主成分分析獲得的周循環(huán)，第1模態(tài)發(fā)現(xiàn)除O3以外的其他5種污染物的周循環(huán)有著同樣的演進模式，即從周三開始持續(xù)到周五的累積和周六之后的衰減;O3的周循環(huán)峰值與谷值與其他污染物存在著大于12 h的滯后，反映了在周循環(huán)尺度上O3距平變化對其光化學反應前體距平變化的滯后響應特征。

關鍵詞大氣污染;周循環(huán);貝葉斯統(tǒng)計;主成分分析

大氣污染程度受到多種因素的影響，例如污染物排放水平、氣候變化等，這些因素導致了大氣污染水平有不同時間尺度的變化，包括季節(jié)循環(huán)以及日循環(huán)等（王海鵬等，2011;張紅等，2014;王冠嵐等，2016）。除了上述時間尺度上的變化特征，大氣污染的周循環(huán)也得到了許多研究者的重視。許多研究者用“周末效應”一詞來描述大氣質量的周變化特征?！爸苣┬边@個詞最早用來描述O3及其光化學反應前體濃度在工作日和周末之間的差別（Cleveland et al.，1974;Karandinos et al.，2006;Baidar et al.，2015）。石玉珍等（2009）發(fā)現(xiàn)NOx和CO的周末濃度比工作日濃度要低，而O3的周末濃度比工作日濃度要高。唐文苑等（2009）也發(fā)現(xiàn)周末O3的濃度相對工作日較高。關于其他大氣污染物，尤其是氣溶膠濃度的周循環(huán)特征目前也已經有許多研究，并且大部分研究集中在中國一線城市（雷瑜等，2015;李建東等，2015）。需要注意的是，關于周末效應的研究的結果在不同城市并不一致。李建東等（2015）指出，中國不同城市的周循環(huán)特征是不同的，有些城市周末污染水平相對于工作日偏高，而有些城市偏低。

盡管周末效應已經有許多研究，但是以往研究的方法仍然存在著一定程度的不足。其一，以往研究大都使用周末濃度相對于工作日濃度的偏差來量化周末效應的大小（章志芹等，2007），而在周循環(huán)尺度上污染物的積累和衰減特征必然蘊含著更為豐富的信息。其二，以往研究沒有很好地將大氣質量時間序列中的周循環(huán)過程與其他尺度上的變化（季節(jié)變化、低頻變化）分離開來，導致研究結果的不嚴格?？紤]到上述問題，本文基于安徽省環(huán)保廳公布的安徽省16個地級市國控監(jiān)測點的大氣質量數據，分析安徽省大氣污染水平的周循環(huán)特征。

本文首先基于逐小時的污染物濃度序列，采用時間序列滑動平均濾波技術，定義了周循環(huán)距平百分率時間序列;在周循環(huán)距平百分率的基礎上進行合成分析，獲得周平均過程線。此外，本文使用了基于貝葉斯統(tǒng)計方法來對大氣質量的周循環(huán)效應進行檢驗，并使用主成分分析來獲得周循環(huán)主模態(tài)，以期對安徽省大氣質量周循環(huán)特征的特征給出更嚴格的結論。

1 資料與方法

1.1 資料來源

使用的數據來自于安徽省環(huán)保廳提供的如下16個城市的逐小時數據，即合肥、蕪湖、蚌埠、淮南、馬鞍山、淮北、銅陵、安慶、黃山、宿州、六安、亳州、池州、宣城、滁州、阜陽。時間從2015年1月—2019年3月，監(jiān)測指標是PM10、PM2.5、CO、NO2、SO2和O3共6種污染物。在計算安徽省平均濃度時，首先用站點數據計算出每個城市的平均數據，然后對16個城市的大氣污染物濃度數據進行了平均，獲得了安徽省逐小時區(qū)域平均大氣污染物濃度序列。在2.1—2.3節(jié)的分析中使用的是安徽省平均大氣污染物濃度序列，在2.4節(jié)中使用了每個城市的平均污染物濃度序列。

1.2 周循環(huán)距平百分率和周平均過程線的定義

基于逐小時的某種大氣污染物濃度時間序列Xt，本文用如下方法來定義周循環(huán)距平百分率序列（記為Dt，其中下標t代表時間，其間隔為h，下同）：

1）使用窗口寬度為24 h的滑動平均法來計算滑動平均序列Yt。具體來說，對于某個特定時間t，定義Yt為以時間t為中心的寬度為24 h的窗口（即從Xt-11到Xt+12）的平均值。這樣獲得的Yt就被濾除了日循環(huán)分量。

2）與第一步類似，對序列Xt使用窗口寬度為24×7=168 h的滑動平均法來獲得時間序列Zt，這樣Zt就被濾除了周循環(huán)分量。以上兩步的結果實例可以參考圖1。

3）考慮到Zt不包含周循環(huán)分量，則周循環(huán)分量就被包含在了Yt-Zt中;并且由于Yt中沒有日循環(huán)分量，則Yt-Zt中也不包含日循環(huán)分量。所以用式（1）計算周循環(huán)距平百分率序列Dt：

Dt=Yt-ZtZt×100% 。（1）

4）基于周循環(huán)距平百分率序列Dt，如果將每周的周循環(huán)距平百分率曲線看作一個過程曲線，則可以進一步計算周循環(huán)距平百分率過程在整個研究時間段的多周平均過程，我們將這個平均過程線稱作周平均過程線h，其中h是周內小時數，取值范圍是0（周一00時）到167（周日23時）。

從上述的計算程序可以看出，Dt就是以時間t為中心的日窗口濃度平均值相對于其對應周窗口平均值的偏離百分比。如果將Dt序列中對應于周內某個特定小時h的數據抽取出來，就形成了一個隨機樣本。這個隨機樣本的均值h就表征了周內這個特定小時h對應的周內循環(huán)位相。

1.4 基于貝葉斯統(tǒng)計的周內日均值的后驗概率估計

與頻率學派將分布參數看作是未知的但是確定的值不同，貝葉斯統(tǒng)計學的特點是將分布參數看成是隨機變量，所以可以用概率分布函數對其進行建模。馬爾科夫鏈蒙特卡洛（Markov Chain Monte Carlo，MCMC）方法可以從參數的后驗分布中抽取隨機樣本來逼近后驗分布，避免了用解析法計算參數后驗分布的困難。本文使用的貝葉斯方法基于Kruschke（2013）的方法。具體步驟如下：

1）選取需要分析的周內日期（例如周三），將研究時間范圍內對應周內日期的周循環(huán)距平百分率抽取出來作為待分析樣本集S。

2）對樣本集S取其分布為t分布，用三個參數來描述，即μ（均值）、σ（標準差）和ν（自由度）。使用t分布的目的是其可以描述樣本分布的厚尾特征。這里使用t分布與t檢驗沒有關系。

3）設置三參數的先驗概率分布。設置μ的先驗概率分布函數為正態(tài)分布，其均值為樣本集S的均值，而標準差為樣本S標準差的5倍;設置σ的分布為均勻分布，其最小值L為樣本集標準差，最大值為樣本標準差的5倍;設置ν的分布為Γ分布，其均值為30，標準差為30。上述參數的先驗分布沒有明顯的傾向性。

4）根據貝葉斯公式，參數的后驗概率分布可以用下式求得：

P（μ，σ，ν|D）=P（D|μ，σ，ν）×P（μ，σ，ν）/P（D）。

5）通過MCMC方法從分布P（μ，σ，ν|D）抽取MCMC隨機樣本。

6）由于關注的是均值μ信息，所以根據MCMC隨機樣本計算μ的后驗概率分布的密度函數。μ的后驗概率分布提供了我們對周內對應日期的周循環(huán)距平百分率均值參數μ的推斷。

2 結果分析

2.1 周循環(huán)距平百分率的合成分析

圖2給出了安徽省6種大氣污染物的周平均過程線（即周循環(huán)距平百分率的合成曲線）。從圖2a可以看出，PM2.5、PM10和CO的周平均過程線有著十分一致的特征。對于春季和秋季來說，周三或者周四達到一周的最低點，之后開始一個累積的過程并在周日開始衰減。對于冬季來說，衰減的時間推遲到了周一之后。夏季與其他三個季節(jié)都不同，即沒有體現(xiàn)出明顯的周循環(huán)特征。其原因推測是夏季空氣的擴散能力好，雨水充沛導致大氣凈化速率快，所以沒有產生明顯的周內累積和衰減過程。從圖2b可見，NO2、SO2和O3這3種污染物的周循環(huán)變幅相而言都偏小，其中周循環(huán)特征較為明顯的是NO2。與PM2.5、PM10和CO相同，NO2在非夏季也存在著從周三到周六的積累過程。相對而言，SO2僅在秋冬有著明顯的周循環(huán)特征，而O3在四個季節(jié)中則看不出明顯一致的周循環(huán)特征。從上述分析可知，如果按照以往文獻中對周六和周日取平均作為周末的平均值，則可能會忽略周六和周日在周循環(huán)中可能所處的位相的不同，即在一些情況下，周六處于上升期，而周日處于下降期。

2.2 周循環(huán)距平百分率的主模態(tài)

為了更全面地探討在周循環(huán)距平百分率序列中蘊含的周循環(huán)特征，用主成分分析來提取出周循環(huán)距平百分率中的主模態(tài)。具體方法如下，將6種污染物的周循環(huán)距平百分率序列排列成n×p大小的矩陣M，其中n為周的數量，p=168×6為變量數（即6種污染物在周內168個小時的數值）;矩陣M的每行對應于一個周次的觀測，而每列對應一個變量（即將某種污染物周內某特定小時的觀測看作1個變量）。對矩陣M進行主成分分析，即可以獲得6個變量周內循環(huán)的主模態(tài)。這種處理方法不光考慮到了某一種污染物在周內不同時刻之間的相關性，還考慮到了不同污染物種類之間的相關性，這樣我們獲得的主模態(tài)就反映了不同污染物在周內并行的演化規(guī)律。關于多變量的主成分分析的原理，可以參考Wilks（2011）。

圖3給出了主成分分析獲得的第1個主模態(tài)，它可以解釋周循環(huán)距平百分率中27%的方差。從圖3可見，周循環(huán)第1模態(tài)體現(xiàn)出了明顯的周循環(huán)特征，即在周三達到谷值，并在周六達到峰值并開始衰減的特征。對于除O3之外的其他5中污染物來說，其循環(huán)位相基本相同，但是變幅存在明顯差別（依PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2和O3的順序變幅逐漸減少）。O3循環(huán)的位相明顯滯后于其他污染物的位相，無論是峰值還是谷值都滯后于其他污染物（約12 h以上）。這說明了O3作為二次污染物，在周循環(huán)尺度上其濃度的累積和衰減滯后于其光化學反應前體的變化。O3的周循環(huán)變幅較小的原因推測是，O3同時受到與擴散有關的氣象因子的影響（例如風場）和與光化學反應有關的氣象因子的影響（例如太陽輻射強度）（劉建等，2017），且O3存在著與其前體之間的復雜的非線性響應（朱彬等，2006;張敏等，2009），這影響了在觀測數據中體現(xiàn)的O3與其他污染物協(xié)同變化的緊密程度。

2.3 貝葉斯檢驗

基于MCMC方法，獲得了周內每日的距平百分率分布參數μ的后驗概率分布。由于95%最高密度區(qū)間（Highest Density Interval，HDI）基本體現(xiàn)了后驗分布的大部分信息，所以在圖4中，只給出了不同變量μ的數學期望的HDI的周循環(huán)情況?？紤]到計算量的限制，在圖4中只給出了日均值對應的結果。

如果以0距平位于HDI之外為標準來推翻原假設（即距平百分率μ=0），則圖4顯示在許多情況下可以推翻原假設。其中周循環(huán)證據表現(xiàn)最明顯的是PM2.5、PM10和CO這三個變量。在秋季和冬季的周三或者周四，以上三者的HDI均位于0水平之下。對比之下，O3的周循環(huán)證據較弱。但是對于冬季的O3來說，其周末的距平百分率確實是顯著小于0的。對比四個季節(jié)的結果可以發(fā)現(xiàn)，非夏季的周循環(huán)特征的證據是強于夏季的，這也與2.1節(jié)和2.2節(jié)的結果相一致。

2.4 基于城市和站點的周循環(huán)特征分析

為了看清不同城市的周循環(huán)特征，圖5中給出了不同城市的周平均過程線。從圖5可以看出，PM2.5、PM10、CO和NO2在不同城市之間表現(xiàn)出了較好的一致性，都體現(xiàn)出了前文中所述的全省平均過程的特征。黃山市的周平均過程線與其他城市有著明顯的不同。從圖5可見，對于PM2.5、PM10和CO來說，黃山市的周平均過程線的變幅均明顯小于其他大部分城市，并且CO和O3的周循環(huán)特征與其他城市有著較大的不同?？紤]到黃山市是旅游型城市，上述結果反映了城市生產經濟類型對大氣污染物周循環(huán)強度和其他特征的影響。

3 討論

如果對比以往關于大氣污染周末效應的文獻，可以發(fā)現(xiàn)周末效應的符號對于中國不同城市可能是不一致的，即使對相同城市的不同研究也可能出現(xiàn)不一致的結果。對比北京市的4個研究（石玉珍等，2009;侯靈和姚展予，2012;雷瑜等，2015;王占山等，2015）可以發(fā)現(xiàn)結果并不一致，石玉珍等（2009）、侯靈等（2012）、雷瑜等（2015）表明周末污染程度低于工作日，王占山等（2015）發(fā)現(xiàn)北京周末的污染程度高于工作日。此外，部分研究的結果與周末效應的經典模型（即O3前體物濃度減小而O3濃度增加）也不一致，例如陳鐳等（2017）發(fā)現(xiàn)PM2.5、PM10、NO2和O3的濃度均是在周末低于工作日，而謝雨竹（2015）發(fā)現(xiàn)周末PM2.5、PM10和O3的濃度顯著高于工作日。此外也發(fā)現(xiàn)，某些地區(qū)的統(tǒng)計檢驗發(fā)現(xiàn)并無顯著的周末效應（樊曙先等，2008）。這種不同研究結果的不一致性可能來自O3對其前體物的復雜響應關系（漏嗣佳等，2010）。但是從統(tǒng)計推斷視角來看，基于觀測數據進行推斷的不確定性也可能是一個重要原因。筆者初步分析表明，即使對于周循環(huán)特征較為明顯的春季PM2.5濃度來說，其周平均過程線也只能解釋周循環(huán)距平百分率序列中1.3%的方差;而對于夏季PM2.5，這個值降到了0.4%。這說明從觀測數據中推斷周循環(huán)特征必然存在著較大的不確定性。這也可能是不同研究之間有著不一致性的原因之一。

結合本文的研究結果至少對于本文的研究區(qū)域（安徽?。﹣碚f，過分強調周末效應是正的還是負的意義不大，因為周六和周日本身就可能處于污染物累積和衰減的不同階段上。與其研究周末效應的符號，更重要的是研究在周循環(huán)的尺度上污染物積累與衰減的特征。如果對比本文的研究結果與以往國內外的研究，我們發(fā)現(xiàn)安徽省周末的非臭氧污染物濃度不比工作日低。這個結論與經典的周末效應模型（即周末O3前體物濃度低于工作日，而O3濃度高于工作日）（Atkinson-Palombo et al.，2006;唐文苑等，2009）是不同的。從合成分析的結果來看，O3濃度的周循環(huán)特征沒有PM2.5、PM10和CO等污染物明確。從對周循環(huán)距平百分率的主模態(tài)分析可以看出，臭氧的周循環(huán)過程對其他污染物的周循環(huán)過程存在著一定時間的滯后。楊雅琴和高會旺（2008）給出了O3濃度與NOx濃度之間的滯后相關分析，發(fā)現(xiàn)O3濃度受5～6 h之前NOx濃度的累積的影響，這個結果實際上反映的是日內O3出現(xiàn)峰值滯后于NOx峰值的事實。相比而言，本文發(fā)現(xiàn)的O3距平的滯后特征排除了周尺度以上的低頻變化，也排除了日循環(huán)（即日內氣象條件周期性變化）的影響。這個結果更合理地反映了在周循環(huán)尺度上，O3距平與其光化學反應前體距平在積累和衰減過程上的時滯特征。

4 結論

基于時間序列濾波技術，定義了大氣污染物濃度的周循環(huán)距平百分率序列，并以此為基礎分析了安徽省城市大氣質量的周循環(huán)效應，取得了一些初步的成果：

1）本文提出的周循環(huán)距平百分率排除了原始逐小時數據中的日循環(huán)分量和周以上時間尺度的變化分量，并保留了周循環(huán)信息，可以作為研究大氣污染物和其他氣象要素周循環(huán)特征的基礎。

2）對于安徽省城市來說，大氣質量的周循環(huán)效應是客觀存在的。PM10、PM2.5、CO和NO2這四種污染物的周循環(huán)特征比較明顯。周循環(huán)特征可以總結為周內“積累-衰減”的變化模式。相對于其他三個季節(jié)，夏季的周循環(huán)模式證據較弱。

3）從主成分分析獲得的第1主模態(tài)來說，PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2的周循環(huán)位相基本相同（谷值位于周三，峰值位于周六），但是其變幅依次遞減。在周循環(huán)尺度上，O3的峰值和谷值與前述5中污染物存在著明顯的滯后效應，反映了在周循環(huán)尺度上O3距平變化對其光化學反應前體距平變化的滯后響應特征。

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Evaluation of Weekly Cycle of Air Pollution in Anhui Province

HE Ranran1，SHAN Lei2，TIAN Lei2，ZHOU Kaisheng1，ZHU Lanbao1

1Experiment Center of Environmental Science，Bengbu University，Bengbu 233030，China;

2Bengbu Bureau of Meteorology，Bengbu 233040，China

The weekly cycle of air quality in a given location reflects the impact of human activity there.In the present study，the characteristic of weekly cycle of air pollution in Anhui Province，China，is assessed based on hourly time series of six air pollutants：PM2.5，PM10，CO，NO2，SO2 and O3.In order to better understand the weekly cycle，a new definition of the weekly cycle departure percentage （WCDP） series is proposed，based on the sliding average series of the original hourly data.Specifically，the WCDP of a given time is the percentage deviation of the average value of the corresponding 24-hour window from the averaged value of the corresponding 168-hour window.The advantage of the WCDP series is that the daily cycle component and low-frequency component are filtered out，while the weekly cycle component is retained.Based on the composite analysis and Bayes statistics analysis performed on the WCDP，it is found that that PM2.5，PM10，CO and NO2 have much stronger weekly cycles，while O3 shows the weakest weekly cycle.Among the four seasons，the weekly cycle in summer is weaker than the other seasons，which results from the superior diffusion capacity in summer.Based on the first principal component，it can be found that all variables except O3 have almost the same cycle pattern，i.e.an accumulative process began on Wednesday，and a decreasing process after Saturday.However，the weekly cycle of O3 has a lag of over 12 hours more than the other five variables，indicating a lag relationship between O3 and its photochemical precursors at the weekly cycle scale.The results of the present paper indicate that it is preferable to explore the weekly cycle process，but not only the weekend/weekday ratio;in addition，the WCDP defined in this study is a useful tool for exploring the weekly cycle of air pollution or other meteorological variables.

air pollution;weekly cycle;Bayes statistics;principal component analysis

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20190130001

（責任編輯：袁東敏）