王瑩楊家雪謝海峰陳晨

1.南京醫(yī)科大學(xué)附屬口腔醫(yī)院牙體牙髓科 江蘇省口腔疾病研究重點實驗室江蘇省口腔轉(zhuǎn)化醫(yī)學(xué)工程研究中心，南京210029；

2.南京醫(yī)科大學(xué)附屬口腔醫(yī)院口腔修復(fù)科 江蘇省口腔疾病研究重點實驗室江蘇省口腔轉(zhuǎn)化醫(yī)學(xué)工程研究中心，南京210029

復(fù)合樹脂是目前齲病治療最常用的充填材料[1]，以往推薦采用分層充填（每層不超過2 mm）并逐層光固化的技術(shù)，但該操作費時且可能發(fā)生水氣污染[2]。近年來，光固化大塊樹脂逐漸受到關(guān)注，廠家宣稱這種樹脂單體轉(zhuǎn)化率高，體積收縮率低，可一次充填4～6 mm[3-4]。復(fù)合樹脂的固化依賴基質(zhì)中含C=C單體的聚合[5]，而承受咬合力的復(fù)合樹脂C=C轉(zhuǎn)化率至少應(yīng)達到55%[6]。由于光在復(fù)合樹脂中的透過率必然隨材料厚度增加而減少，因此厚度是影響復(fù)合樹脂聚合的重要因素[7]。為了評價大塊樹脂能否在超厚充填條件下實現(xiàn)可接受的臨床效果，本研究調(diào)查了2種大塊充填樹脂產(chǎn)品和2種傳統(tǒng)復(fù)合樹脂產(chǎn)品的充填效果。

1 材料和方法

1.1 材料

大塊充填樹脂F(xiàn)iltek Bulk Fill Posterior（FBF）和Tetric N-Ceram Bulk Fill（TBF）；傳統(tǒng)復(fù)合樹脂F(xiàn)iltek Z100（Z100）和Spectrum TPH（ST）（表1）。光固化燈Elipar S10（3M ESPE公司，美國），萬能測試儀（BISCO公司，美國），電子卡尺（MNT-150，上海美耐特公司），牙科色度計（ShadeEye，Shofu公司，日本），通用型自酸蝕粘結(jié)劑（3M ESPE公司，美國），Gluma酸蝕劑（Heraeus公司，德國），Isomet低速切割機（Buehler公司，美國），體視顯微鏡（SMZ1000，Nikon公司，日本），維氏硬度（Vickers hardness，HV）計（Wilson T2500，Buehler公司，美國）。

表1 4種樹脂的成分Tab 1 The composition of 4 resin composites

1.2 方法

1.2.1 透明度和顏色穩(wěn)定性測定 將直徑為6 mm，厚度分別為1、2、3和4 mm的尼龍墊圈置于玻璃板上，4種樹脂按不同厚度填入孔洞，去除多余樹脂，雙面光照固化40 s（標準模式，光照周期為20 s，光照距離0 mm，光照強度為1 200 mW·cm-2）。每種樹脂不同厚度各制作10片試件，37℃水儲24 h，隨后用冷熱循環(huán)機5～55℃循環(huán)15 000次，每次30 s，37℃水儲3月進行老化。試件超聲清洗干燥備用。用牙科色度計測定各試件在黑、白背景下的L*、a*、b*值，每個試件測量3次取均值，按照以下公式計算透明度（translucency parameter，TP），TP=[（LB*-LW*）2+（aB*-aW*）2+（bB*-bW*）2]1/2，其中下標B和W分別表示在黑、白背景下得到的參數(shù)值。用色差（ΔE2000）來評價樹脂的顏色穩(wěn)定性[8]，計算公式如下：

1.2.2 HV測定 根據(jù)透明度測試中的方法制備直徑為4 mm，厚度分別為1、2、3和4 mm的試件，避光儲存24 h。測量樣品底部中心的HV（載荷10 N，加載15 s），每個試件測量3次取均值，并在配備的光學(xué)系統(tǒng)下測量壓痕對角線長度（d1和d2），按照以下公式計算HV，HV=0.189F/d2，F(xiàn)為施加在樣品上的載荷（N），d為平均對角線長（mm）。

1.2.3 微拉伸粘接強度測試及斷裂模式分析 選擇南京醫(yī)科大學(xué)附屬口腔醫(yī)院2021年1—3月拔除的新鮮無缺損、無齲壞、無裂紋、根尖發(fā)育完全的恒磨牙，刮除菌斑、結(jié)石等，0.9%生理鹽水4℃儲存，1個月內(nèi)用于實驗。本研究經(jīng)醫(yī)院倫理委員會批準，提供樣本的患者均知情同意。去除冠方牙釉質(zhì)和牙根，獲得3～4 mm厚的圓盤，圓盤近冠方一側(cè)用600目的濕砂紙拋光60 s，酸蝕15 s，沖洗30 s，吹干，該面涂布粘接劑（single bond universal，3M ESPE）后吹干，光固化20 s（光固化參數(shù)同透明度測試）。制備好的圓盤分為4組，每組分別采用分層充填技術(shù)（每層充填2 mm，共4 mm）和大塊樹脂充填技術(shù)（一次性充填4 mm），每組均光固化40 s（光固化參數(shù)同透明度測試）。室溫下0.9%生理鹽水存儲24 h，用低速切機制備成橫截面積為1 mm×1 mm的標準試件，每組20個，試件的制作過程見圖1。萬能試驗機在傳感器1～100 N、1.0 mm·min-1拉伸速度下測試樣本斷裂時的最大載荷（N），最大斷裂載荷（N）與試件粘接面積（mm2）的比值即為微拉伸粘接強度（MPa），μTBS=F/S，μTBS為微拉伸粘接強度，F(xiàn)為最大試驗荷載（N），S為粘接面積（mm2）。

圖1 微拉伸試件的制作過程Fig 1 Theprogressof making specimensused in micro-tensilebond strength test

上述試件斷裂后在體視顯微鏡下（×50）觀察并記錄每個樣本的斷裂方式。樣本斷裂方式分為粘接破壞（發(fā)生在牙本質(zhì)-樹脂粘接界面）、內(nèi)聚破壞（發(fā)生在樹脂內(nèi)或牙本質(zhì)內(nèi)）、混合破壞（既有粘接破壞又有內(nèi)聚破壞）。

1.3 統(tǒng)計學(xué)分析

采用SPSS 22.0統(tǒng)計軟件對實驗結(jié)果進行分析，采用單、雙因素方差分析及均值間的Tukey's post-hoc LSD多重比較進行統(tǒng)計分析，P＜0.05為差異具有統(tǒng)計學(xué)意義。

2 結(jié)果

2.1 透明度和顏色穩(wěn)定性結(jié)果

透明度結(jié)果見表2。結(jié)果顯示，樹脂透明度隨厚度增加而降低（P＜0.05）；同一厚度下，除2 mm時ST與TBF的透明度相近外，大塊樹脂的透明度大于傳統(tǒng)樹脂（P＜0.05）。

表2 4種樹脂不同厚度下透明度的統(tǒng)計結(jié)果Tab 2 Statistical results of translucency parameter of 4 resin compositeswith different thicknesses xˉ±s

色差統(tǒng)計結(jié)果見表3。除FBF在3 mm和4 mm時ΔE值超過3.33外，其他各組均未出現(xiàn)明顯顏色變化（ΔE＜3.33）[9]。4種樹脂不同厚度下老化前后L*，a*，b*值見圖2，F(xiàn)BF 3 mm和4 mm老化前后的L*值有明顯的變化。

圖2 4種樹脂老化前后L*、a*、b*值Fig 2 The value of L*，a*，b*of 4 resin composites before and after aging

表3 4種樹脂不同厚度下色差的統(tǒng)計結(jié)果Tab 3 Statistical results of color difference of 4 resin composites with different thicknesses ±s

表3 4種樹脂不同厚度下色差的統(tǒng)計結(jié)果Tab 3 Statistical results of color difference of 4 resin composites with different thicknesses ±s

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2.2 HV結(jié)果

HV結(jié)果見表4。雙因素方差分析結(jié)果表明樹脂的HV值受樹脂類型（P＜0.001）和充填厚度（P＜0.001）的影響，兩個因素間存在交互作用（P＜0.001）。結(jié)果表明Z100的HV值在4 mm時顯著降低（上表面硬度除外）（P＜0.05），而FBF的HV值不受厚度的影響（P＞0.05）。TBF的HV值在1～2 mm和3～4 mm間顯著降低（P=0.004），但在2～3 mm之間差異無統(tǒng)計學(xué)意義（P=0.134）。ST的HV值在1和2 mm間差異無統(tǒng)計學(xué)意義（P=0.414），但在3～4 mm顯著降低（P＜0.005）。

表4 4種樹脂不同厚度的HV統(tǒng)計結(jié)果Tab 4 Statistical results of HV of 4 resin composites with different thicknesses ±s

表4 4種樹脂不同厚度的HV統(tǒng)計結(jié)果Tab 4 Statistical results of HV of 4 resin composites with different thicknesses ±s

注：含相同上標字母（小寫比較列，大寫比較行）的數(shù)值之間差異無統(tǒng)計學(xué)意義（P＞0.05）。

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2.3 微拉伸結(jié)果

微拉伸結(jié)果見表5，采用分層充填技術(shù)時4種樹脂的μTBS值差異無統(tǒng)計學(xué)意義（P＞0.05）。傳統(tǒng)樹脂一次性充填4 mm時，試件在制備過程中幾乎都發(fā)生斷裂。大塊樹脂一次性充填4 mm的μTBS值均小于其2 mm分層充填的值（P＜0.05）。

表5 4種樹脂不同充填厚度的微拉伸統(tǒng)計結(jié)果Tab 5 Statistical results of microtensile bond strength of 4 resin compositeswith different thicknesses±s

表5 4種樹脂不同充填厚度的微拉伸統(tǒng)計結(jié)果Tab 5 Statistical results of microtensile bond strength of 4 resin compositeswith different thicknesses±s

注：含相同上標字母（小寫比較列，大寫比較行）的數(shù)值間差異無統(tǒng)計學(xué)意義（P＞0.05）。

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斷裂模式分析見表6，傳統(tǒng)樹脂Z100/ST分層充填時發(fā)生3種斷裂模式的比例相近，采用一次性充填技術(shù)時，試件幾乎都在制作過程中發(fā)生粘接面斷裂。大塊充填樹脂TBF采用兩種充填技術(shù)的斷裂模式均以粘接界面斷裂和混著斷裂模式為主。FBF分層充填時內(nèi)聚破壞最多，而一次性充填4 mm時三種斷裂模式分布比例相同。

表6 4種樹脂粘接界面斷裂方式的統(tǒng)計結(jié)果Tab 6 Statistical results of fracture surface of 4 resin composites with different thicknesses n=15

3 討論

本研究中4種樹脂的透明度均隨厚度增加而下降，說明樹脂的充填厚度對樹脂的透光性有影響。為了提高大塊充填樹脂的透光性，廠商們在傳統(tǒng)樹脂的基礎(chǔ)上，加入了新型高分子量基質(zhì)單體，如UDMA等，使大塊樹脂更利于光線穿透[10]。此外大塊樹脂中填料顆粒的改性也會提高樹脂透光性[11]，故本研究中同一厚度下大塊樹脂的透明度均較傳統(tǒng)樹脂高。

復(fù)合樹脂的固化程度對樹脂顏色穩(wěn)定性和硬度均有影響[12]。復(fù)合樹脂的顏色穩(wěn)定性是判斷樹脂材料使用壽命的一個指標，ΔE值超過3.33時認為出現(xiàn)了肉眼可察覺的顏色變化[9]。本研究中大塊樹脂F(xiàn)BF 3 mm和4 mm組有明顯的顏色變化，而其他各組未發(fā)生明顯顏色變化，這是由于樹脂基質(zhì)單體如Bis-GMA，TEGDMA，UDMA具有吸水性，使樹脂容易吸收外源性染色物，而FBF雖然含Bis-EMA，其吸水性和聚合收縮率均較低[9]，但樹脂的吸水程度不僅依賴于單體類型，還與樹脂材料中有機基質(zhì)的含量有關(guān)[13]，因此FBF的透光性雖好，但顏色穩(wěn)定性卻較差。

硬度與樹脂基質(zhì)單體轉(zhuǎn)化程度相關(guān)，單體充分聚合是復(fù)合樹脂獲得最佳機械性能的基本因素。本研究中HV測試結(jié)果顯示，除大塊充填樹脂F(xiàn)BF外，其他3種樹脂在厚度為4 mm時的硬度明顯低于厚度為1 mm的硬度，這主要是因為隨著厚度增加，樹脂透光性降低，單體轉(zhuǎn)化率下降，樹脂機械性能即硬度降低；而FBF由于透光性較好，其硬度并沒有隨厚度增加發(fā)生明顯變化。此外研究[14]表明，大塊充填樹脂上表面的硬度要低于傳統(tǒng)樹脂，這與本研究中傳統(tǒng)樹脂Z100在不同厚度下的表面硬度最高的結(jié)果一致。需要注意的是，本實驗中樹脂表面硬度的最大值并非在材料的上表面得到，而是在厚度1 mm時測得，這可能因為樹脂上表面粗糙度較大、樹脂上表面下方固化溫度較高[15-16]，固化效果好，因而復(fù)合樹脂上表面的硬度低于其下方。

復(fù)合樹脂在固化過程中，厚度越小樹脂透光性越好，深部樹脂轉(zhuǎn)化率越高，粘接效果越好。因此本研究中4種樹脂傳統(tǒng)分層充填技術(shù)獲得的μTBS值高于一次性充填4 mm的值。傳統(tǒng)樹脂由于透光性較差，一次性充填4 mm時深部樹脂固化不充分，試件在制備過程中幾乎都發(fā)生斷裂。而大塊充填樹脂雖然采用一次性充填技術(shù)的μTBS值小于分層充填技術(shù)的結(jié)果，但均達到了臨床要求30 MPa的臨界值[17]。

樹脂固化過程中，如果固化不徹底，試件的薄弱區(qū)在樹脂深部及樹脂-粘接劑界面[18]；當其徹底固化，樹脂內(nèi)聚強度及其與粘接劑的粘接強度超過牙本質(zhì)-粘接劑界面的粘接強度，試件的薄弱區(qū)逐漸轉(zhuǎn)移到牙本質(zhì)-粘接劑界面，樣本微拉伸斷裂面出現(xiàn)牙本質(zhì)[19]；當牙本質(zhì)-粘接劑界面的強度大于樹脂的內(nèi)聚強度，那么斷裂面則會出現(xiàn)樹脂。因此傳統(tǒng)樹脂Z100/ST一次性充填4 mm時，由于深部樹脂和粘接劑固化不充分，發(fā)生粘接界面斷裂。大塊充填樹脂F(xiàn)BF因透明度較高，采取2 mm分層充填的時粘接界面固化更加徹底，甚至超過牙本質(zhì)-粘接劑的粘接強度或樹脂內(nèi)聚強度，斷裂面出現(xiàn)牙本質(zhì)或樹脂，混合破壞和內(nèi)聚破壞的比例增加；大塊樹脂TBF的透明度雖然高于傳統(tǒng)樹脂，但其深部樹脂固化強度不能超過樹脂內(nèi)聚強度，因此其斷裂模式以粘接界面斷裂為主，內(nèi)聚破壞較少。

大塊充填樹脂一次性充填4 mm可以達到復(fù)合樹脂固化的要求，但由于大塊充填樹脂的透明度提高，相對傳統(tǒng)樹脂，更容易發(fā)生變色[19]。此外，本實驗研究中發(fā)現(xiàn)大塊樹脂TBF在1 mm時近乎發(fā)生明顯的顏色變化（ΔE=3.1±0.2），而在2、3、4 mm時ΔE值反而較小，因此還需進一步實驗研究大塊充填樹脂發(fā)生顏色變化的影響因素。另外，一些大塊充填樹脂中無機填料的含量較低，使得其顯微硬度較差和聚合收縮率更高，因此臨床上選擇大塊充填樹脂時仍要慎重。

利益沖突聲明：作者聲明本文無利益沖突。