摘要： 為了反映爆轟驅動下硅橡膠發(fā)生沖擊分解反應的物理過程，提出了一種簡易的硅橡膠沖擊分解模型?；谠撃Ｐ?，對爆轟驅動含硅橡膠夾層鋼板實驗進行了模擬，并分析解讀了鋼板的自由面速度。結果表明，實驗中硅橡膠發(fā)生了沖擊分解反應，導致鋼板的自由面速度曲線出現(xiàn)了首次起跳中間速度平臺及首次起跳速度峰值降低的現(xiàn)象。受硅橡膠沖擊分解影響，首次入射波壓力將在臨界沖擊分解壓力附近弛豫一段時間，再繼續(xù)升高至最高壓力。該壓力波作用于鋼板的自由面后，出現(xiàn)了自由面速度在中間速度平臺停留一段時間，之后繼續(xù)升高至速度峰值的現(xiàn)象。硅橡膠沖擊分解后的氣相物質可壓縮性較高，首次加載波內(nèi)較多的能量被用于壓縮氣體做功，導致首次波傳播至自由面時能量衰減，峰值壓力降低，首次起跳速度峰值降低。

關鍵詞： 硅橡膠；爆轟驅動；沖擊分解；分解壓力

中圖分類號： O381 國標學科代碼： 13035 文獻標志碼： A

硅橡膠具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性和機械性能，作為典型的夾層結構和緩沖結構材料，被廣泛應用于航空航天、核電工程和兵器工業(yè)等領域[1-3]。這些應用場景下，硅橡膠可能遭遇強沖擊加載。深入研究強沖擊加載下硅橡膠的沖擊分解現(xiàn)象，有利于了解和掌握硅橡膠在極端條件下的動態(tài)力學行為，從而更好地解讀復雜實驗現(xiàn)象，服務實際工程問題。

在較低沖擊壓力下，硅橡膠不會發(fā)生沖擊分解，很多學者對該條件下硅橡膠的材料物性進行了研究。早期，Dowell[4] 通過擬合Hugoniot 實驗數(shù)據(jù)的方法，提出了一種常用的硅橡膠SylgardR184 的狀態(tài)方程，并將其添加到SESAME 庫[5-6]（材料號7 930）。之后，Winter 等[7] 給出了SylgardR184 的Grüneisen 常數(shù)參考值，Dattelbaum 等[8] 給出了一種估計其Grüneisen 常數(shù)的方法。同時，硅橡膠泡沫作為一種由硅橡膠基體制備的低密度疏松材料，其沖擊壓縮特性也得到了廣泛研究[9-11]。

聚合物沖擊分解過程是指由于高壓沖擊導致聚合物內(nèi)部化學鍵斷裂的過程。實驗結果表明，在較高沖擊壓力下，多數(shù)聚合物都會發(fā)生沖擊分解反應。例如，Morris 等[12] 對高壓沖擊后的聚合物樣品進行了回收，診斷結果表明，它分解成了氣-固混合物，他們還分析了該分解現(xiàn)象對沖擊Hugoniot 的影響。通過不同壓力下的平板撞擊實驗，Dattelbaum 等[13] 觀察到聚合物的Hugoniot 曲線在25 GPa 附近出現(xiàn)間斷，該聚合物發(fā)生了沖擊分解。針對主鏈由Si—O 鍵構成的高分子聚合物硅橡膠，Kerley[14] 的研究表明，隨著沖擊壓力的逐漸提高，硅橡膠也會發(fā)生沖擊分解反應，并給出了SylgardR184 發(fā)生沖擊分解的壓力閾值（20～30 GPa）。由于硅橡膠沖擊分解的觸發(fā)壓力閾值較高，極端條件下的實驗測試診斷較為困難，在一定程度上阻礙了硅橡膠沖擊分解的研究進程。在目前公開發(fā)表的文獻中，沒有找到可描述硅橡膠沖擊分解過程的模型或方法。作為參考，給出了同樣是分解反應的熱分解過程的部分研究成果。根據(jù)經(jīng)典的熱分解機理[15]，硅橡膠的常壓熱分解過程包含Si—O 主鏈斷開、環(huán)化等反應生成一系列小分子環(huán)硅氧烷，部分側鏈發(fā)生斷裂反應生成苯、甲烷等小分子[16-19]，斷鍵形成的自由基團發(fā)生重排反應生成結構復雜的含Si、C、O 等元素的固體物質和氫氣[20-21]。簡單來看，硅橡膠的熱分解產(chǎn)物是由絕大部分氣體及少量固體組成的混合物。

高能炸藥爆轟驅動可以產(chǎn)生超過硅橡膠沖擊分解壓力閾值的極端高壓，進而觸發(fā)硅橡膠的沖擊分解反應。2018 年，李濤等[22] 開展了爆轟驅動雙層鋼板實驗，雙層鋼板之間一半面積填充硅橡膠泡沫作為墊層，另一半則預留間隙，他們測量了不同位置上的自由面速度。2023 年，劉軍等[23] 對該實驗進行了模擬和分析，研究了間隙厚度對鋼板運動特征的影響。在該實驗的數(shù)據(jù)分析中，觀測到2 項異?，F(xiàn)象：一是，硅橡膠一側的首次起跳速度低于間隙一側，說明硅橡膠一側鋼板內(nèi)的入射壓力較低；二是，硅橡膠一側的自由面速度在首次起跳過程中出現(xiàn)速度平臺，說明硅橡膠一側鋼板內(nèi)的首次入射壓力波形在短時間內(nèi)出現(xiàn)了抖動。因此，該實驗中的硅橡膠可能發(fā)生了沖擊分解。本文中，在簡易硅橡膠沖擊壓縮模型的基礎上，對上述2 項異常的實驗現(xiàn)象進行分析解讀。首先，給出爆轟驅動實驗的計算模型和初步的模擬分析；然后，基于現(xiàn)有的對硅橡膠沖擊分解現(xiàn)象的物理認識，提出一種簡易的硅橡膠沖擊分解模型；最后，基于簡易沖擊分解模型，對實驗數(shù)據(jù)進行分析解讀。

1 計算模型及初步分析

1.1 爆轟驅動實驗的計算模型

圖1 給出了高能炸藥爆轟驅動雙層鋼板實驗中實驗裝置的二維平面示意圖[22]。首先，由平面波透鏡驅動?100 mm×20 mm的RHT-901 炸藥爆轟；之后，炸藥爆轟波驅動?100 mm×3：5 mm的雙層45 鋼板，雙層鋼板之間一側填充厚度為0.48 mm 的硅橡膠泡沫，另一側不填充。實驗測量了外層鋼板在不同半徑上的自由面速度： ?60 ?30 mm（ mm）位置上的測點S1、S2（S3、S4）分別位于硅橡膠泡沫一側和間隙一側。

采用有限元程序DYNA2D[24]，對該實驗進行二維軸對稱建模及模擬，簡化計算模型如圖2所示，其中，Z 為旋轉軸線方向的坐標，R 為圓柱半徑方向的坐標。根據(jù)孫承緯[25] 的研究結果，將平面波透鏡簡化為等效厚度為1.2 cm 的RHT-901；起爆位置設為Z = -1.2 cm，起爆方式為平面瞬時起爆，起爆模型為時間起爆模型。炸藥和鋼板的網(wǎng)格尺度為0.01 cm；硅橡膠泡沫的網(wǎng)格尺度為0.004 8 cm。R=0 處采用固壁邊界條件，其他邊界為自由邊界。炸藥與鋼板、鋼板與鋼板、鋼板與硅橡膠泡沫間的接觸面全部使用開穴滑移算法[24]。所有物質均使用默認的黏性系數(shù)和沙漏系數(shù)，CFL（Courant-Friedrichs-Lewy）數(shù)取0.3。

材料模型中，45 鋼使用Mie-Grüneisen 狀態(tài)方程和Steinberg-Guinan（SG）本構模型描述：

式中：ρ、p、e、T 分別為密度、壓力、比內(nèi)能和溫度（單位K），ρ0、c0 為初始密度及常壓聲速，S1、S2、S3、γ0 、λ為狀態(tài)方程參數(shù)，G、Y、G0、Y0、Ymax、Tm、Tm0分別為剪切模量、屈服強度、初始剪切模量、初始屈服強度、極限屈服強度、熔化溫度及初始熔化溫度，εp為塑性應變，ε0為內(nèi)能-溫度變換函數(shù)，ε00、ε01、ε02、ε03、ε04為ε0的擬合參數(shù)， β為硬化系數(shù)，n 為硬化指數(shù)，b 為剪切模量硬化系數(shù)，h 為溫度軟化系數(shù)。若T＞Tm，則金屬熔化，取Y = G = 0。

模擬自由面附近45 鋼的拉伸斷裂過程時，采用Void-Growth 損傷模型：

式中：α、α0分別為材料孔隙度及初始孔隙度，αs、η為材料參數(shù)， 為材料損傷度，·α和·D分別為孔隙度及損傷度的變化率。當D gt; Dcut（Dcut為臨界損傷度）時，材料斷裂，并以材料被再次壓縮到臨界斷裂狀態(tài)作為材料的再壓實判據(jù)。45 鋼的計算參數(shù)[26-28] 見表1。

未沖擊分解情況下，硅橡膠可采用式（1） 描述。針對炸藥爆轟高壓（10 GPa 量級）加載工況，忽略硅橡膠的彈塑性，采用純流體模型模擬。對于初始密度為 的硅橡膠泡沫，采用 模型[29-30] 和硅橡膠基體材料的Mie-Grüneisen 狀態(tài)方程來模擬。硅橡膠（泡沫）的計算參數(shù)[7，11] 見表2。

RHT-901 炸藥采用Jones-Wikins-Lee（JWL）狀態(tài)方程描述：

式中：A、B、R1、R2、ω為JWL 狀態(tài)方程參數(shù)， 為單位體積爆熱，V 為比體積。采用時間起爆模型計算所需的爆壓（pCJ）和爆速（DCJ）。炸藥的計算參數(shù)[31-32] 見表3。

1.2 初步模擬分析

不考慮硅橡膠的沖擊分解，對爆轟驅動雙層鋼板實驗[22] 進行模擬，以驗證模擬建模及計算參數(shù)的可靠性，同時闡述一些異常的實驗現(xiàn)象。

圖3 為起爆后5、6、7、8 和10 μs 模擬的雙層鋼板密度分布，為了突出硅橡膠區(qū)域，隱去了爆轟產(chǎn)物?？梢钥吹?，在約?50 mm范圍內(nèi)，鋼板自由面速度及內(nèi)部層裂破碎狀態(tài)基本相同，所以該區(qū)域近似為一維平面波加載區(qū)。為了避免由于模擬和實驗中側向稀疏效應不同引起的測速差異，在測點S3 及S4 對比實驗和模擬結果。

圖4（a） 對比了間隙一側測點S4 處模擬和實驗[22] 得到的自由面速度?？梢钥闯?，外鋼板自由面經(jīng)歷了2 次加載，對應圖4（a） 中的2 次速度起跳過程。首次加載來自間隙閉合后內(nèi)、外板碰撞形成的入射沖擊波，首次加載的壓力峰值約為32 GPa。二次加載來自高壓爆轟產(chǎn)物的持續(xù)推動，由于爆轟產(chǎn)物在經(jīng)過自由面反射的稀疏波區(qū)后才作用于外層鋼板的自由面，二次加載的壓力峰值較低（6～7 GPa）。間隙一側S4 處模擬的首次起跳時刻、首次起跳速度峰值、首次-二次加載的時間間隔以及二次加載后的穩(wěn)定速度平臺高度均與實驗結果符合，驗證了計算模型設置及除硅橡膠外材料參數(shù)的可靠性。

圖4（b） 給出了硅橡膠一側測點S3 處模擬和實驗[22] 的自由面速度?？梢钥吹?，模擬與實驗結果的主要差異為：（1） 模擬的首次速度起跳峰值（1.49 km/s）比實驗值（1.34 km/s）高約11%，首次起跳峰值時刻也比實驗值提前0.2～0.3 μs；（2） 實驗的首次起跳過程存在一個0.67 km/s 的速度平臺，持續(xù)約0.2 μs，而在模擬中沒有該速度平臺，表現(xiàn)為激波“一次”入射加載。此外，受這2 個差異的影響，模擬的首次-二次加載時間間隔和二次加載后的層裂片速度也與實驗值不同。

為了分析差異產(chǎn)生的原因，基于不考慮硅橡膠沖擊分解的模擬結果，對硅橡膠泡沫的沖擊壓縮過程進行初步的動力學分析。圖5 給出了模擬得到的硅橡膠泡沫1/2 厚度（厚度方向第5 個網(wǎng)格）處的壓力、密度、內(nèi)能隨時間變化的曲線。硅橡膠泡沫內(nèi)的首次加載過程（4.32～4.5 μs）是由入射激波在2 層鋼板間多次反射疊加形成的。其中，首次入射（約4.32 μs）壓力約為4.6 GPa，粒子速度約為1.48 km/s，與李欣竹等[11] 的實驗結果相符；在約4.43 μs，首次入射激波在外層鋼板內(nèi)界面的反射波形成二次加載，二次加載壓力約為15.0 GPa；在約4.5 μs，硅橡膠泡沫內(nèi)部的多次加載完成，壓力峰值約為35.0 GPa。模擬得到的各階段硅橡膠沖擊壓縮狀態(tài)符合計算模型中的材料模型設置，并且間隙一側的模擬結果與實驗相符，因此，硅橡膠一側模擬與實驗的差異可能是由于硅橡膠材料模型沒有反映實驗中的某種重要物理過程導致的。

由圖5 可知，硅橡膠首次加載的壓力峰值約為35 GPa，超過了Kerley[14] 給出的硅橡膠單次沖擊分解壓力閾值上限（約30 GPa）。因此，該實驗可能觸發(fā)了硅橡膠的沖擊分解反應，需要在計算模型中考慮該反應才能準確分析解讀實驗結果。

2 簡易的硅橡膠沖擊分解模型

目前關于硅橡膠沖擊分解的研究極少，基于對硅橡膠熱分解和炸藥爆轟過程的物理認識，以下將提出一種可近似反映沖擊分解物理現(xiàn)象的簡易硅橡膠沖擊分解模型。

首先，分別給出未分解硅橡膠及分解產(chǎn)物的狀態(tài)方程。對于未分解的硅橡膠，采用Mie-Grüneisen狀態(tài)方程（式（1））描述。類比熱分解產(chǎn)物，硅橡膠沖擊分解后的氣相產(chǎn)物主要為氫氣、甲烷等多種氣體的混合物。參照炸藥爆轟產(chǎn)物混合氣體采用的Gamma 律狀態(tài)方程[33-35]，硅橡膠分解后的氣體混合物同樣采用Gamma 律狀態(tài)方程描述：

p =（γg -1）ρe （9）

式中：γg為混合氣體的等效γ值。當壓力、溫度較高時，分子振動自由度被激發(fā)，γ可近似取9/7。需要指出的是，硅橡膠熱分解后仍將殘留少部分固體或流體物質（環(huán)氧烷及Si、O、C 組成的無定形物質）。例如，通過熱解實驗[36] 測量得到的某甲基乙烯基硅橡膠熱解后的固相物質殘余率為4%，某苯基硅橡膠熱解殘余率為9%。目前，對沖擊分解后固相物質組成及混合物物性的認識依舊不足，本文中，忽略分解后的固相物質，近似認為硅橡膠完全分解為氣相物質。這是可行的簡化，炸藥爆轟后亦產(chǎn)生少量固相產(chǎn)物，而多數(shù)情況下可將爆轟產(chǎn)物全部作為氣體考慮[33-35]。由此，無需定義分解后固相混合物的狀態(tài)方程，式（9） 可近似描述沖擊分解產(chǎn)物狀態(tài)。

然后，需要確定沖擊分解的觸發(fā)條件。參照炸藥爆轟中的臨界起爆壓力[37]，對于硅橡膠的沖擊分解，引入臨界沖擊分解壓力pd。當沖擊壓力超過pd時，硅橡膠內(nèi)部化學鍵開始斷裂，分解反應開始發(fā)生。顯然，pd是硅橡膠種類、溫度T 和溫度變化率·T等多種復雜因素的函數(shù)。針對本文中特定的硅橡膠、環(huán)境溫度及沖擊加載條件，分解應力pd可取為固定值。

最后，給出沖擊分解過程的描述方法。由熱解實驗[36] 可知，硅橡膠熱分解是吸能過程（某甲基乙烯基硅橡膠分解吸熱約為34 J/g，某苯基硅橡膠分解吸熱約為71 J/g），所以熱分解不可自持，當壓力、溫度降低時分解會停止。目前，尚不清楚硅橡膠在高壓沖擊分解下的吸/放能行為。在高壓加載情況下，參考熱解吸能量級，假定沖擊分解的吸/放能相對于質團總能是小量，從而無需在控制方程中引入能量源項。對于硅橡膠沖擊分解的反應速率，參照炸藥體積起爆模型中網(wǎng)格比體積達到預設的起爆比體積時炸藥瞬時起爆的做法，假定當網(wǎng)格壓力達到或超過臨界沖擊分解壓力時，網(wǎng)格內(nèi)硅橡膠的分解反應瞬時完成。可以預見，這將造成網(wǎng)格內(nèi)分解反應前后的壓力間斷。在后續(xù)研究中，在相關認識充足的情況下，定義硅橡膠沖擊分解反應速率的增長方程，結合未反應物和反應產(chǎn)物的壓力平衡模型，可使網(wǎng)格內(nèi)反應率逐漸增加，同時避免壓力振蕩。

綜上，構造一個簡易的硅橡膠沖擊分解模型來描述硅橡膠的沖擊分解前、后的動力學行為：

式中： β為氣相反應產(chǎn)物體積分數(shù)，初始未分解時，β=0。式（10） 中共6 個可調參數(shù)，其中：未分解時，4 個材料參數(shù)（ρ0、c0、γ0、S 1）的取值見表2；高溫高壓時，γg≈9/7；臨界沖擊分解壓力pd則根據(jù)實驗標定。

3 模擬結果及分析解讀

采用式（10）（需要先確定pd的取值）替代1.2 節(jié)中的Mie-Grüneisen 狀態(tài)方程，對爆轟驅動雙層鋼板實驗[22] 進行再次模擬。由圖5 可知，在4.3～4.5 μs 范圍內(nèi)，硅橡膠經(jīng)歷多次沖擊加載，基體溫度（內(nèi)能）不斷上升。參考熱分解相關理論，基體溫度越高，分解反應越容易發(fā)生，所以本文中臨界沖擊分解壓力pd的取值應低于單次沖擊分解壓力。參考文獻[14] 中的單次沖擊分解壓力閾值范圍（20～30 GPa），這里pd分別取15、20 和25 GPa。

基于簡易沖擊分解模型，圖6 給出了硅橡膠一側測點S3 處模擬和實驗[22] 的自由面速度，其中：黑色實線為實驗值，藍色虛線為不考慮沖擊分解的模擬值（同圖4（b）），彩色實線為3 個不同臨界分解壓力下的模擬值。間隙一側的模擬結果與圖4（a） 相同，這里不再重復給出。由圖6 可知，臨界沖擊分解壓力影響了首次起跳速度平臺高度及首次起跳速度峰值：隨著pd 的增大，速度平臺高度增加，首次起跳速度峰值降低。未考慮沖擊分解（圖4（b））時，模擬與實驗有兩點主要差異；而考慮沖擊分解后，如pd = 20 GPa 時，模擬與實驗結果基本符合?？紤]沖擊分解后，兩點主要差異都得到了改善：（1） 模擬得到的鋼板自由面速度首次起跳高度、首次起跳時刻和首次起0：73 km=s跳峰值時刻與實驗結果基本相同；（2） 模擬結果出現(xiàn)了與實驗類似的首次起跳速度平臺，平臺高度約為（實驗得到的速度平臺高度約為0.67 km/s），且速度平臺的持續(xù)時間基本相同（約0.2 μs）。并且，模擬的首次-二次加載時間間隔和二次加載速度峰值也與實驗結果相符。排除鋼板層裂片內(nèi)部彈性波信號的影響后，二次加載后的層裂片速度的模擬值與實驗值也基本一致。

綜上，本文的簡易沖擊分解模型能在一定程度上描述硅橡膠沖擊分解前、后的動力學行為。不考慮沖擊分解，模擬與實驗有兩點主要差異；采用簡易模型后，模擬與實驗結果基本相符，說明爆轟驅動雙層鋼板實驗[22] 中的硅橡膠發(fā)生了沖擊分解。

為了深入理解實驗[22] 中首次起跳速度平臺的產(chǎn)生過程及起跳速度峰值降低的原因，量化分析了硅橡膠沖擊分解對自由面速度的影響。圖7 給出了硅橡膠泡沫1/2 厚度處的壓力和單位質量內(nèi)能隨時間變化的曲線，其中，紅色實線為不考慮沖擊分解的模擬值（同圖5），藍色虛線為臨界沖擊分解壓力pd = 20 GPa時的模擬值。在首次加載過程中，最初的2 次沖擊加載（p 為4.6 和15.0 GPa）未能觸發(fā)沖擊分解反應，2 條曲線完全重合。在約4.47 μs，加載壓力達到了臨界沖擊分解壓力（20 GPa），觸發(fā)了沖擊分解反應，如圖7（a） 所示，2 條曲線出現(xiàn)了分叉。由于觸發(fā)沖擊分解反應前、后的壓力是間斷的，瞬時反應后，氣體產(chǎn)物的壓力較低（小于20 GPa），需要一定的弛豫時間使氣體產(chǎn)物再次達到?jīng)_擊分解壓力，才能觸發(fā)下游硅橡膠繼續(xù)沖擊分解。因此，考慮沖擊分解情況下，在4.47～4.68 μs 內(nèi)壓力出現(xiàn)了振蕩平臺，直至整個硅橡膠區(qū)域全部完成沖擊分解。振蕩平臺階段的壓力傳播入射外層鋼板后，反映在鋼板的自由面速度上，形成持續(xù)時間約0.20 μs 的首次起跳速度平臺。由于沖擊分解后氣體產(chǎn)物的可壓縮性較高，首次加載激波中較多的能量被用于壓縮氣體，圖7（b） 中，分解后氣相產(chǎn)物的內(nèi)能（藍色虛線）顯著高于不考慮沖擊分解時的內(nèi)能（紅色實線），導致首次波傳播至鋼板外界面時能量衰減，壓力降低，從而使鋼板自由面的首次起跳速度峰值降低。

4 結 論

提出了一種簡易的硅橡膠沖擊分解模型，以描述爆轟驅動下硅橡膠可能發(fā)生的沖擊分解反應?；谠撃Ｐ?，對爆轟驅動含硅橡膠夾層鋼板實驗進行了數(shù)值模擬。不考慮沖擊分解時，模擬與實驗結果有明顯差異；采用簡易模型后，模擬與實驗結果基本相符，說明該實驗中的硅橡膠發(fā)生了沖擊分解。

隨著對硅橡膠沖擊分解過程認識的深入，本文的模型可進一步改進，例如，臨界沖擊分解壓力可隨壓力、溫度、應變率等因素變化。

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（責任編輯 王影）

基金項目： 國家自然科學基金（12101062，12271054）