龍 浩,張智超，顧錦華，王皓寧，丁楚偉，鐘志有

(1 中南民族大學(xué) 電子信息工程學(xué)院，武漢430074；2 中南民族大學(xué) 實(shí)驗(yàn)教學(xué)與實(shí)驗(yàn)室管理中心，武漢 430074；3 武漢光馳教育科技股份有限公司，武漢 430205)

組分漸變過渡層對(duì)氮化鎵基發(fā)光二極管性能的影響

龍 浩1,張智超1，顧錦華2，王皓寧1，丁楚偉3，鐘志有1

(1 中南民族大學(xué) 電子信息工程學(xué)院，武漢430074；2 中南民族大學(xué) 實(shí)驗(yàn)教學(xué)與實(shí)驗(yàn)室管理中心，武漢 430074；3 武漢光馳教育科技股份有限公司，武漢 430205)

針對(duì)半導(dǎo)體發(fā)光二極管(LED)中普遍存在的效率衰減效應(yīng)嚴(yán)重影響大注入電流條件下LED發(fā)光性能的問題，在傳統(tǒng)InGaN/GaN多量子阱LED基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了組分漸變過渡層結(jié)構(gòu)，引入到量子壘和電子阻擋層界面。模擬計(jì)算結(jié)果表明：當(dāng)引入過渡層后，量子壘和電子阻擋層界面處的電子勢(shì)阱深度和空穴勢(shì)壘高度減小，有益于有源區(qū)載流子濃度的提高，有效提升了量子阱內(nèi)輻射復(fù)合速率，使發(fā)光效率衰減現(xiàn)象得到顯著改善.研究結(jié)果對(duì)大功率發(fā)光二極管的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和器件研發(fā)具有啟發(fā)作用.

發(fā)光二極管；氮化鎵；多量子阱；效率衰減

作為第四代照明光源的發(fā)光二極管(LED)具有節(jié)能、環(huán)保、壽命長(zhǎng)、體積小、抗震動(dòng)、可控性強(qiáng)等眾多優(yōu)點(diǎn)，在照明、顯示、醫(yī)療、農(nóng)業(yè)、軍事等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價(jià)值[1-5].國(guó)內(nèi)外相關(guān)基礎(chǔ)學(xué)科理論和產(chǎn)業(yè)技術(shù)發(fā)展迅速，取得了許多重要的學(xué)術(shù)成果，產(chǎn)業(yè)鏈建設(shè)穩(wěn)步推進(jìn)[6, 7].近年來(lái)，學(xué)者們?cè)谔岣週ED發(fā)光效率方面已經(jīng)進(jìn)行了大量工作并且取得了顯著進(jìn)展.然而，LED發(fā)光效率衰減問題依然困擾著相關(guān)領(lǐng)域的專家[8-14].該現(xiàn)象的具體表現(xiàn)為：當(dāng)注入電流密度從零開始增加，器件發(fā)光效率迅速達(dá)到最大值；隨著注入電流密度的繼續(xù)提高，發(fā)光效率急劇下降.該現(xiàn)象在高亮度發(fā)光二極管中尤為明顯，嚴(yán)重影響了GaN基發(fā)光二極管在高注入條件下的器件性能，限制了其應(yīng)用[15].目前，LED效率衰減現(xiàn)象的物理機(jī)制仍存在爭(zhēng)議[16, 17].在眾多引起該現(xiàn)象的原因之中，有源區(qū)多量子阱載流子分布不均衡被認(rèn)為是重要的因素之一[18].由于電子和空穴在氮化物半導(dǎo)體材料中的遷移率存在很大差異，致使電子從多量子阱有源區(qū)溢出到p區(qū)相對(duì)容易，而空穴由p區(qū)向多量子阱區(qū)域的注入?yún)s更加困難.這種電子溢出和空穴注入不足的現(xiàn)象導(dǎo)致了多量子阱有源區(qū)輻射復(fù)合效率低下.為解決這一問題，許多研究小組設(shè)計(jì)并研制了具有較大帶隙的電子阻擋層結(jié)構(gòu)，將其引入到有源區(qū)和p型層之間，起到了抑制電子溢出有源區(qū)的作用，器件性能得到了顯著提升.可是，在引入電子阻擋層抑制電子溢出的同時(shí)，空穴由p型層向有源區(qū)的傳輸也遇到了一定的障礙，這在一定程度上不利于發(fā)光效率的進(jìn)一步提升.

本文在傳統(tǒng)GaN基發(fā)光二極管結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，在多量子阱有源區(qū)和電子阻擋層之間設(shè)計(jì)了組分漸變過渡層，采用SiLENSe發(fā)光二極管能帶工程模擬軟件對(duì)器件性能進(jìn)行了系統(tǒng)分析，從能帶理論的角度研究了該過渡層結(jié)構(gòu)對(duì)載流子輸運(yùn)和發(fā)光性能的影響機(jī)理.

1 實(shí)驗(yàn)部分

在SiLENSe模擬軟件(版本號(hào)5.11，STR Group, Inc.)環(huán)境下進(jìn)行器件設(shè)計(jì)和性能研究.標(biāo)準(zhǔn)GaN基發(fā)光二極管的襯底為c面藍(lán)寶石.在襯底上沉積厚度為2 μm的n-GaN薄膜，作為電子注入層，載流子濃度為5×1018cm-3.然后生長(zhǎng)5個(gè)周期的InGaN/GaN多量子阱有源層結(jié)構(gòu).其中，量子阱是In0.12Ga0.88N薄膜，厚度為3 nm；量子壘是GaN薄膜，厚度為12 nm.它們均呈現(xiàn)非故意摻雜的弱n型導(dǎo)電，載流子濃度均為1×1017cm-3.在多量子阱有源層之上，制備有載流子濃度為2×1019cm-3的p-Al0.16Ga0.84N薄膜作為電子阻擋層.然后在電子阻擋層上繼續(xù)沉積載流子濃度為5×1019cm-3的p-GaN空穴注入層.該GaN基發(fā)光二極管結(jié)構(gòu)命名為L(zhǎng)ED I.對(duì)LED I器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化改進(jìn)，在多量子阱有源區(qū)和p-Al0.16Ga0.84N電子阻擋層之間插入厚度為5 nm、載流子濃度為2×1019cm-3的p-AlxGa1-xN組分漸變過渡層.沿著材料生長(zhǎng)方向，x從0到0.16線性改變.該結(jié)構(gòu)命名為L(zhǎng)ED II，其結(jié)構(gòu)如圖1所示.以上器件中，材料的電子遷移率為100 cm2/Vs，空穴遷移率為10 cm2/Vs.在溫度為300 K條件下，對(duì)LED I和LED II進(jìn)行仿真計(jì)算，對(duì)其能帶結(jié)構(gòu)、載流子輸運(yùn)特性和光電性能進(jìn)行研究.

圖1 LED II器件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the device structure for LED II

2 結(jié)果與討論

2.1 組分漸變過渡層對(duì)器件能帶結(jié)構(gòu)的影響

LED I和LED II在注入電流密度為200 A/cm2條件下的能帶結(jié)構(gòu)分別如圖2(a)和圖2(b)所示.導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂用實(shí)線表示，電子準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)和空穴準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)用虛線表示，均標(biāo)注于圖中.由圖可見，在電流密度為200 A/cm2的注入條件下，發(fā)光有源區(qū)的量子阱和量子壘的能帶發(fā)生了傾斜，這是極化電場(chǎng)所導(dǎo)致的.這種能帶彎曲現(xiàn)象會(huì)影響有源區(qū)域內(nèi)電子和空穴的空間分布，進(jìn)而改變輻射復(fù)合速率，最終影響器件的內(nèi)量子效率.對(duì)于LED I，在GaN量子壘和Al0.16Ga0.84N電子阻擋層的界面處，價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底分別出現(xiàn)了明顯的凸起和凹陷，如圖2(a)所示.價(jià)帶頂?shù)耐蛊饘⑿纬煽昭▊鬏數(shù)膭?shì)壘，對(duì)空穴由p區(qū)向發(fā)光有源區(qū)注入造成阻礙，這將嚴(yán)重影響發(fā)光有源區(qū)內(nèi)的空穴濃度分布.為了量化分析該附加勢(shì)壘的具體情況，在能帶結(jié)構(gòu)擬合結(jié)果的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步計(jì)算空穴量子勢(shì).LED I價(jià)帶頂凸起部分附近的能帶結(jié)構(gòu)如圖2(c)所示.由圖可見，空穴從p區(qū)注入到發(fā)光有源區(qū)的有效勢(shì)壘高度為520 meV.對(duì)于LED II，價(jià)帶頂凸起部分附近的能帶結(jié)構(gòu)如圖2(d)所示.通過組分漸變過渡層的引入，價(jià)帶頂凸起的尖銳程度顯著減弱.通過計(jì)算可知，LED II中空穴從p區(qū)注入到發(fā)光有源區(qū)的有效勢(shì)壘高度減小到了334 meV，顯著低于LED I中的空穴有效勢(shì)壘高度.另一方面，對(duì)于LED I，在量子壘和電子阻擋層的界面處，導(dǎo)帶底的凹陷將捕獲電子，致使此處電子濃度升高.然而，此處并非量子阱有源區(qū)，在該界面的電子聚集對(duì)器件發(fā)光性能的提升并無(wú)益處.對(duì)比圖2(a)、(b)可見，在引入組分漸變過渡層之后，量子壘和電子阻擋層界面處的導(dǎo)帶底凹陷情況顯著改善，有源區(qū)溢出電子向p區(qū)傳輸過程中在該界面處的有效勢(shì)阱深度大幅減小，二維電子氣濃度顯著降低.同時(shí)，過渡層的引入并未給電子阻擋層對(duì)電子由有源區(qū)向p區(qū)溢出的阻擋能力造成影響.

(a) LED I有源區(qū)附近；(b) LED II有源區(qū)附近；(c) LED I量子壘/電子阻擋層界面附近；(d) LED II過渡層附近

2.2 組分漸變過渡層對(duì)器件載流子輸運(yùn)的影響

為詳細(xì)分析引入組分漸變過渡層后空穴有效勢(shì)壘高度和電子有效勢(shì)阱深度的變化對(duì)器件載流子輸運(yùn)的影響，對(duì)電子和空穴濃度在有源區(qū)附近的空間分布進(jìn)行了模擬，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示.

(a) LED I；(b) LED II

圖3(a)所示的是LED I有源區(qū)附近載流子濃度隨位置變化的曲線圖.從p區(qū)到n區(qū)方向，量子阱中的空穴濃度由2.26×1019cm-3依次遞減到了6.16×1018cm-3.量子阱中的電子濃度分布相對(duì)更加均勻，處于1.16×1019cm-3到1.69×1019cm-3范圍內(nèi).值得注意的是，在量子壘與電子阻擋層的界面處，積聚了濃度為7.97×1018cm-3的電子.該現(xiàn)象產(chǎn)生的原因是LED I中量子壘與電子阻擋層界面處的導(dǎo)帶底凹陷.圖3(b)所示的是LED II有源區(qū)附近載流子濃度隨位置變化的曲線圖.從p區(qū)到n區(qū)方向，量子阱中的空穴濃度由2.89×1019cm-3依次遞減到了1.07×1019cm-3，整體均高于LED I量子阱中的空穴濃度.這是由于組分漸變過渡層的引入，大幅降低了量子壘和電子阻擋層界面處的空穴傳輸勢(shì)壘，使得p區(qū)注入的空穴能更為容易的傳輸至有源區(qū)，從而引起了有源區(qū)內(nèi)量子阱空穴濃度的升高.此外，LED II量子阱中的電子濃度分布處于1.39×1019cm-3到1.97×1019cm-3范圍內(nèi)，亦明顯高于LED I量子阱中的電子濃度.過渡層的引入亦使得位于量子壘和電子阻擋層界面處的電子聚集現(xiàn)象明顯減弱.這是由于過渡層使量子壘和電子阻擋層界面處的電子勢(shì)阱深度減小，抑制了此處電子濃度的升高.

2.3 組分漸變過渡層對(duì)器件輻射復(fù)合速率的影響

依據(jù)載流子濃度的空間分布情況，對(duì)有源區(qū)內(nèi)輻射復(fù)合速率的空間分布進(jìn)行了分析，結(jié)果如圖4所示.圖4(a)顯示了LED I有源區(qū)附近輻射復(fù)合速率隨位置變化的曲線圖.沿著器件生長(zhǎng)方向，量子阱內(nèi)輻射復(fù)合速率由5.9×1026s-1cm-3逐漸升高到2.42×1027s-1cm-3.圖4(b)顯示了LED II有源區(qū)附近輻射復(fù)合速率隨位置變化的曲線圖.沿著器件生長(zhǎng)方向，量子阱內(nèi)輻射復(fù)合速率由1.33×1027s-1cm-3逐漸升高到5.04×1027s-1cm-3，整體大約為L(zhǎng)ED I量子阱內(nèi)輻射復(fù)合速率的2倍.在引入過渡層后，輻射復(fù)合速率大幅提升的原因是有源區(qū)載流子濃度的顯著增大和電子、空穴波函數(shù)交疊的增加.

(a) LED I；(b) LED II

2.4 組分漸變過渡層對(duì)發(fā)光內(nèi)量子效率的影響

基于以上載流子輸運(yùn)數(shù)據(jù)及結(jié)論，對(duì)LED I和LED II的內(nèi)量子效率(IQE)進(jìn)行計(jì)算和分析，結(jié)果如圖5所示.當(dāng)注入電流從0開始增加時(shí)，兩種LED的內(nèi)量子效率均迅速上升，并達(dá)到最大值.對(duì)于LED I，當(dāng)注入電流為48.1 A/cm2時(shí)，其內(nèi)量子效率達(dá)到最大值54.1%；對(duì)于LED II，當(dāng)注入電流為76.5 A/cm2時(shí)，其內(nèi)量子效率達(dá)到最大值54.9%，并且直到注入電流達(dá)到約150 A/cm2時(shí)其內(nèi)量子效率基本維持在最大值附近.由此可見，LED I和LED II的最大內(nèi)量子效率幾乎一致.然而，隨著注入電流的進(jìn)一步增大，LED I出現(xiàn)了明顯的發(fā)光效率衰減現(xiàn)象.若定義發(fā)光內(nèi)量子效率衰減因子η滿足：

η=(IQEmax-IQE400A/cm2)/IQEmax.

其中，IQEmax為L(zhǎng)ED內(nèi)量子效率的最大值，IQE400A/cm2為在注入電流密度為400 A/cm2時(shí)的內(nèi)量子效率，則對(duì)于LED I和LED II，其發(fā)光內(nèi)量子效率衰減因子分別為10.9%和1.6%.可見，過渡層的引入大幅改善了發(fā)光效率衰減的問題.結(jié)合上文中器件載流子輸運(yùn)特性的分析，可以歸納出發(fā)光二極管性能提高的原因.在大注入電流密度條件下，極化電場(chǎng)導(dǎo)致能帶發(fā)生嚴(yán)重彎曲，發(fā)光有源區(qū)量子阱和量子壘產(chǎn)生了嚴(yán)重的能帶傾斜.量子壘和電子阻擋層界面處的導(dǎo)帶底凹陷所產(chǎn)生的電子勢(shì)阱深度大幅增加并引起溢出電子的聚集，造成界面處電子濃度顯著升高；界面處價(jià)帶頂凸起所產(chǎn)生的空穴勢(shì)壘高度亦大幅增加，形成了空穴由p區(qū)向有源區(qū)注入的巨大阻礙.這兩種現(xiàn)象均不利于有源區(qū)量子阱內(nèi)載流子濃度的增加，因而進(jìn)一步抑制了輻射復(fù)合速率的提高，連同俄歇復(fù)合等其他因素一起，造成了明顯的發(fā)光效率衰減現(xiàn)象.并且，隨著注入電流密度的增大，這種衰減現(xiàn)象表現(xiàn)的更加顯著.在量子壘和電子阻擋層之間引入過渡層之后，由于其Al組分的含量從量子壘到電子阻擋層方向由0到16%線性漸變，有效緩解了極化現(xiàn)象，使得界面處導(dǎo)帶底凹陷和價(jià)帶頂凸起明顯減弱，電子勢(shì)阱深度和空穴勢(shì)壘高度減小，大幅改善了電子聚集現(xiàn)象并降低了空穴傳輸障礙.因此，組分漸變過渡層的引入在電子和空穴傳輸兩個(gè)方面均有利于有源區(qū)載流子濃度的提高，并有效提升其輻射復(fù)合速率，發(fā)光效率衰減得到了抑制.這種性能的提升在大注入電流密度條件下尤為顯著，可以使發(fā)光器件在大注入條件下仍然保持較高性能.

圖5 發(fā)光二極管內(nèi)量子效率曲線Fig.5 IQEs of various LEDs

3 結(jié)語(yǔ)

在傳統(tǒng)InGaN/GaN多量子阱發(fā)光二極管結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了組分漸變過渡層結(jié)構(gòu)，引入到量子壘和電子阻擋層界面.通過模擬計(jì)算分析了在引入過渡層之后載流子輸運(yùn)特性的改變和發(fā)光性能提升的原因.當(dāng)引入組分漸變過渡層后，量子壘和電子阻擋層界面處的電子勢(shì)阱深度和空穴勢(shì)壘高度減小，有益于有源區(qū)載流子濃度的增加，有效提高量子阱內(nèi)輻射復(fù)合速率，使得大注入電流密度條件下器件發(fā)光效率衰減現(xiàn)象得到顯著改善，器件發(fā)光性能得到明顯提升.研究結(jié)果對(duì)大功率發(fā)光二極管的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和器件研發(fā)具有啟發(fā)作用.

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Effect of Graded-Composition Transition Layer on the Performance of GaN-Based Light-Emitting Diodes

LongHao1,ZhangZhichao1,GuJinhua2,WangHaoning1,DingChuwei3,ZhongZhiyou1

(1 College of Electronic Information Engineering, South-Central University for Nationalities, Wuhan 430074, China;2 Center of Experiment Teaching, South-Central University for Nationalities, Wuhan 430074, China;3 Wuhan Guangchi Education &Technology Co Ltd, Wuhan 430205, China)

The efficiency-droop phenomenon in semiconductor light-emitting diodes (LEDs) still hinders the further development of high-brightness LEDs for the performance suppression at a high injection current.In this work, based on the conventional InGaN/GaN multiple-quantum-well LEDs, a graded-composition transition layer was designed and inserted between the quantum barrier (QB) and the electron blocking layer (EBL).The simulation results indicated that with the insert of the transition layer, the depth of electron potential well and the height of hole potential barrier at the interface between the QB and the EBL both decreased, which was conducive to the increase of carrier concentration in the active region, and then lead to an improvement of radiative recombination rates in quantum wells.Hence, the efficiency droop was suppressed.The research is illuminating for the structure design and device development of high-power LEDs.

light-emitting diode；GaN；multiple quantum well；efficiency droop

2016-12-16

龍 浩(1986-)，男，講師，博士，研究方向：半導(dǎo)體功能材料與光電子器件，E-mail：longhao@mail.scuec.edu.cn

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11504436)；湖北省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(2015CFB364)；中南民族大學(xué)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助項(xiàng)目(CZW15045，CZQ16003)

TN311；TN383

A

1672-4321(2017)01-0071-05