胡艷婷 張鈺如 宋遠紅 王友年

(大連理工大學(xué)物理學(xué)院,三束材料改性教育部重點實驗室,大連 116024)

(2018年7月22日收到;2018年9月28日收到修改稿)

1 引 言

容性耦合等離子體(capacitively coupled plasmas,CCP)源在工業(yè)生產(chǎn)中有著非常廣泛的應(yīng)用,例如芯片制造、太陽能電池薄膜沉積以及材料表面改性等[1].在實際應(yīng)用中,離子通量決定著工藝生產(chǎn)的效率,而離子能量則直接影響材料表面處理效果,因此對電極表面的離子能量和離子通量進行獨立控制顯得格外重要.在傳統(tǒng)的單頻放電中,僅調(diào)節(jié)電壓和頻率,無法對離子能量和離子通量進行獨立控制,因此雙頻放電應(yīng)運而生.其中,兩個不同頻率的電源施加在相同或不同的電極上,低頻電壓要遠遠高于高頻電壓.在雙頻容性耦合放電中,離子通量主要被高頻源控制,而離子能量則主要受低頻源的影響.但是,隨后的一些研究表明高低頻電源之間存在很強的耦合作用,且由于二次電子的原因[2?8],這種獨立控制在一定范圍內(nèi)受到了限制.

2008年,Heil等[9]提出了一種新的技術(shù),即電非對稱效應(yīng)(electrical asymmetry effect,EAE),其中基頻波和其二倍頻施加在同一電極上.通過調(diào)節(jié)兩個頻率間的相位角,即使在幾何對稱的腔室結(jié)構(gòu)中,也可以改變直流自偏壓.由于轟擊到基片表面的離子能量直接受到直流自偏壓的影響,因此利用EAE可以實現(xiàn)對離子能量和離子通量的獨立調(diào)控[10?13].隨著相位角從0增加為π/2,驅(qū)動電壓波形從對稱變成反對稱,同時自偏壓從最負(fù)值變?yōu)樽钫?采用這種方式,可以在很大程度上避免不同頻率間的耦合效應(yīng)和二次電子的影響.此外,當(dāng)上下極板不對稱時,幾何非對稱所產(chǎn)生的自偏壓會被電非對稱效應(yīng)所補償[14].

2009年,Schulze等[15]對電非對稱效應(yīng)進行了優(yōu)化,他們發(fā)現(xiàn)在雙頻放電中,當(dāng)二倍頻和基頻的電壓幅值比約為0.5時,直流自偏壓的幅值最大,即能夠?qū)﹄x子能量進行較大范圍的調(diào)控.隨后,為了更進一步地增大離子能量的調(diào)控范圍,Schulze等[16]研究了多次諧波疊加驅(qū)動放電中的電非對稱效應(yīng).研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)采用優(yōu)化后的電壓波形(如(1)式所示)驅(qū)動放電時,與雙頻放電相比,直流自偏壓明顯增強,自偏壓的幅值隨著諧波階數(shù)k的增加而增大.但當(dāng)諧波階數(shù)k大于10時,歸一化的自偏壓不再增大,達到一個飽和值.Lafleur等[17]也做過類似的研究,得到了與之相似的結(jié)論.2012年,Zhang等[18?20]采用PIC/MCC(particlein-cell and Monte-Carlo collision)模型,模擬研究了電負(fù)性等離子體中幾何非對稱效應(yīng)和電非對稱效應(yīng)對等離子體特性的影響.研究結(jié)果表明電非對稱效應(yīng)僅依賴于諧波間相位角的變化,即電非對稱效應(yīng)和幾何非對稱效應(yīng)互不影響.

其中k是諧波階數(shù),f是基頻頻率,θn是第n次諧波的相位角,φ(k)n是第n次諧波的電壓幅值,由(2)式計算得到.

在電非對稱放電中,諧波之間的相位差不僅會影響極板表面的自偏壓,同時還對等離子體的徑向分布產(chǎn)生影響.Zhang等[20]的研究發(fā)現(xiàn),通過改變基頻和二倍頻之間的相位角θ,等離子體的徑向均勻性可以得到調(diào)節(jié):當(dāng)θ=π/4時,等離子體密度在徑向中心和邊緣處各存在一個極值;當(dāng)θ增大到3π/4時,等離子體密度僅在徑向邊緣處達到最大.2015年,Zhang等[21]利用HPEM(hybrid plasma equipment model)模型,研究了三頻(15/30/60 MHz)容性耦合等離子體放電過程.研究結(jié)果表明:通過改變基頻與倍頻間的相位角,可以對等離子體的徑向均勻性進行改善,且三倍頻的加入會提高等離子體的密度.Schungel等[22]通過實驗研究證明,在大面積容性耦合氫電非對稱放電中,可以通過改變相位角來抑制由電磁效應(yīng)所引起的徑向不均勻.2018年,Zhang等[23]利用二維流體力學(xué)模型研究了多次諧波疊加驅(qū)動放電中的電非對稱效應(yīng),研究結(jié)果顯示:當(dāng)考慮電磁效應(yīng)的影響時,隨著基頻相位角從0增加到π,等離子體的空間分布從邊緣最高逐漸變得均勻;而當(dāng)基頻相位角為3π/2時,密度的最大值又出現(xiàn)在徑向邊緣處,等離子體的徑向均勻性變差.

迄今為止,盡管人們對多次諧波疊加驅(qū)動放電中的電非對稱效應(yīng)開展了一定的研究,但仍然存在一些問題.例如,當(dāng)改變高次諧波的相位角時,自偏壓以及等離子體均勻性的變化趨勢仍不是很清楚.因此,本文采用二維流體力學(xué)模型,并耦合麥克斯韋方程組,系統(tǒng)地研究在不同的諧波階數(shù)下,不同倍頻的相位角對等離子體特性的影響并分析其原因.相關(guān)研究成果有望為優(yōu)化大面積薄膜沉積或刻蝕工藝提供一定的理論依據(jù).

2 流體力學(xué)模型

本文所采用的二維流體力學(xué)模型是由本課題組自主研發(fā)的用于描述等離子體放電過程的模擬軟件——MAPS(Multi-physics Analysis for Plasma Sources)-CCP.由于MAPS-CCP在文獻[24,25]中已做了詳細介紹,在此只進行簡要描述.

等離子體的一些宏觀物理量,如粒子數(shù)密度、平均速度以及能量密度等,由玻爾茲曼的各階矩方程給出.由于電子質(zhì)量較低,電子通量采用漂移擴散近似來描述.此外,由于電子溫度遠遠大于離子和中性粒子的溫度(Te?Ti),等離子體被當(dāng)作“冷流體”.在該模型中,認(rèn)為離子以及中性粒子的溫度與室溫相等,即僅求解電子的能量守恒方程.

模擬的反應(yīng)腔室為柱狀對稱結(jié)構(gòu),即各物理量關(guān)于角向是對稱的,因此可以將三維的腔室結(jié)構(gòu)簡化為二維,如圖1所示.在模擬中,腔室半徑Rreactor為20 cm,極板半徑Relectrode為15 cm,極板間隙L為3 cm.上極板和側(cè)壁接地,下極板接電壓源,用于產(chǎn)生電非對稱放電(由于接地電極的面積大于功率電極,因此會引起幾何不對稱效應(yīng),下文將會詳述).驅(qū)動電壓波形為文獻[16]中所采用的優(yōu)化后的電壓波形((1)式).通過調(diào)節(jié)(1)式中的相位角θn,下極板表面的直流自偏壓Vdc會發(fā)生變化.在模型中,通過迭代的方式調(diào)節(jié)Vdc,使得一個基頻周期內(nèi)流向兩個電極的電流相等.

圖1 模擬腔室結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic picture of the reactor configuration.

在本文的工作中,基頻頻率f=13.56 MHz,電壓幅值V0=100 V,諧波階數(shù)k在2和8之間變化.當(dāng)k=2時,是雙頻放電;當(dāng)k=3時,是三頻放電;以此類推.當(dāng)k=8時,最高次諧波的頻率可達到108.48 MHz,即處在甚高頻的范圍.由于電磁波的波長與頻率成反比,當(dāng)放電頻率增大使得電磁波的波長與腔室的徑向尺寸相當(dāng)時,電磁效應(yīng)(即駐波效應(yīng)和趨膚效應(yīng))變得明顯,并會影響等離子體的徑向均勻性.因此,需要求解麥克斯韋方程組,即建立電磁模型,才能精確地描述放電過程.在電磁模型中,電場E由兩部分構(gòu)成,即E=ES+ET(ES為靜電場,ET為電磁場).在求解過程中,引入靜電勢?和磁矢勢A,靜電場為ES=???,電磁場為ET= ??A/?t.進一步,引入庫侖規(guī)范?·A=0,最終麥克斯韋方程組可簡化為

其中ne是電子密度,n±是正、負(fù)離子密度,Z±為正、負(fù)離子所帶的電荷數(shù),ε0是真空中的介電常數(shù),μ0是真空中的磁導(dǎo)率,J為電流密度.

本文模擬采用的工作氣體是H2,放電氣壓為200 mTorr.在該氣壓條件下,歐姆加熱占主導(dǎo),因此流體力學(xué)模型可以很好地描述等離子體放電過程.在模型中考慮了以下粒子:電子(e),正離子(H+,,)及基態(tài)原子(H).模型中考慮的化學(xué)反應(yīng)如表1所列,包括電子與H原子和H2分子的碰撞電離反應(yīng),電子和離子的復(fù)合反應(yīng),H2分子的分解反應(yīng)以及重粒子間的碰撞反應(yīng).其中,電子的碰撞電離反應(yīng)以及H2分子的分解反應(yīng),其速率系數(shù)根據(jù)相應(yīng)的碰撞截面進行估算;電子和離子的復(fù)合反應(yīng)以及重粒子間的碰撞反應(yīng),其速率系數(shù)直接取自相應(yīng)的文獻.

表1 等離子體化學(xué)反應(yīng)模型Table 1.The reactions for the plasma included in the model.

3 結(jié)果與討論

圖2給出了不同諧波階數(shù)(k=2,3,4,8)下直流自偏壓Vdc隨相位角θn的變化趨勢(其中,θn(n=1,2,···,8)泛指第n次諧波的相位角;當(dāng)θn單獨變化時,其余相位角為0).

圖2 不同諧波階數(shù)k下自偏壓Vdc隨相位角θn的變化趨勢 (a)k=2;(b)k=3;(c)k=4;(d)k=8Fig.2.Evolution of the dc self-bias with θnfor various numbers of harmonics k:(a)k=2;(b)k=3;(c)k=4;(d)k=8.

從圖2中可以看到,當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,直流自偏壓Vdc的幅值在θ1=0和θ1= π/2處不相等.這是因為我們模擬的腔室結(jié)構(gòu)是幾何不對稱的,即幾何不對稱效應(yīng)引起的自偏壓與電非對稱效應(yīng)相疊加,使得自偏壓整體負(fù)向偏移.直流自偏壓Vdc隨相位角θ1和θ2的變化幅度相差無幾,但變化周期從π變?yōu)?π.當(dāng)k=3,4,8時,相位角θ1對自偏壓Vdc的影響,與k=2時不一樣:k=3時,雖然自偏壓Vdc在θ1=π/2和θ1=3π/2處分別出現(xiàn)一個正向極值,但二者并不相等;k=4時,自偏壓Vdc的第一個正向極值出現(xiàn)在θ1=3π/4處,且幅值要顯著低于3π/2處的值;k=8時,可以明顯看出,自偏壓Vdc隨相位角θ1的變化周期為2π.

此外,從圖2還可知,諧波階數(shù)k從2增大到8的過程中,自偏壓Vdc隨相位角θ2和θk的變化周期均為2π,且正向峰值大約出現(xiàn)在θn=π處.此外,隨著諧波階數(shù)k的增加,自偏壓Vdc隨最高倍頻相位角θk的變化幅度逐漸減小,尤其是在k=8時,自偏壓Vdc隨相位角θ8僅在±5%的范圍內(nèi)變化.

上述現(xiàn)象可以根據(jù)自偏壓的推算公式((4)式)來解釋.從(4)式中可以看出自偏壓直接受到電壓波形的最大值?m1、最小值?m2以及對稱參數(shù)ε的影響[9].

圖3 不同諧波階數(shù)k下,歸一化的電壓波形隨相位角θn的變化趨勢Fig.3.Evolution of normalized voltage waveforms with θnfor various numbers of harmonics k.

由于在不同諧波階數(shù)k、不同相位角θn的情況下,電壓波形的最大值?m1、最小值?m2以及對稱參數(shù)ε不盡相同,導(dǎo)致圖2中自偏壓的變化趨勢有所不同.圖3給出了諧波階數(shù)k=3,8時,不同相位角θn下采用V0歸一化的電壓波形(θn單獨變化時,其余相位角為0).需要注意的是,根據(jù)公式當(dāng)諧波階數(shù)k=8時,而當(dāng)k=3時,因此圖3的兩列圖中縱坐標(biāo)有所不同.

首先,對比圖3(a),3(c),3(e)可知,當(dāng)諧波階數(shù)k=3時,電壓波形的最大值?m1和最小值?m2均隨相位角θn改變,且變化趨勢不盡相同.譬如,當(dāng)相位角θ1=π 時,|?m1|≈ |?m2|,且通過計算得知對稱參數(shù)ε≈1,所以根據(jù)(4)式可知自偏壓的幅值應(yīng)趨近于0.但圖2(b)中Vdc約為?20V,這仍是由于幾何非對稱效應(yīng),使得Vdc負(fù)向偏移.當(dāng)相位角θ2= π時,|?m2|的值遠大于|?m1|,所以Vdc為正(見圖2(b)). 而當(dāng)相位角θ3= π 時,|?m1|≈ |?m2|,Vdc的值和θ1=π時相等.當(dāng)改變相位角θ3時,|?m1|?|?m2|的變化幅度較小,因此該條件下自偏壓的變化幅度也較小(見圖2(b)).此外,由于電壓波形隨相位角θn的變化周期為2π,且|?m1|?|?m2|的值關(guān)于θn=π對稱,所以自偏壓Vdc的變化周期也為2π,且變化趨勢基本上關(guān)于θn=π對稱.

當(dāng)諧波階數(shù)k=8,相位角θn=0時,電壓波形中|?m1|? |?m2|的值大于k=3時的結(jié)果,所以自偏壓Vdc的幅值也相應(yīng)地增大(見圖2(b)和圖2(d)).對比圖3(b)、圖3(d)、圖3(f)還可知,電壓波形的最大值和最小值隨相位角θn的變化趨勢基本一致,變化周期都為2π.在所研究的相位角θ1,θ2,θ8的范圍內(nèi),|?m2|的值都小于|?m1|, 且|?m1|? |?m2|的值關(guān)于θn= π 對稱. 但由于ε的值并不關(guān)于θn=π對稱,根據(jù)自偏壓的計算公式((4)式),圖2(d)中Vdc隨相位角的變化趨勢也是非對稱的.除此之外,在相位角θ1,θ2從0增大到2π的過程中,|?m1|?|?m2|呈現(xiàn)出先減小、后增大的趨勢,在π時達到最小值.通過計算可知,對稱參數(shù)ε的變化比較微弱,因此圖2(b)中自偏壓的幅值也隨著相位角先減小后增大.然而,當(dāng)改變相位角θ8時,我們發(fā)現(xiàn)|?m1|? |?m2|的值變化甚微,所以在該條件下,自偏壓僅在±5%范圍內(nèi)變化(見圖2(d)).

在電非對稱放電中,改變相位角不僅可以調(diào)節(jié)自偏壓,還會對等離子體的徑向均勻性產(chǎn)生影響[20?23].但到目前為止,大多數(shù)研究者只給出了基頻相位角的影響,對于不同倍頻相位角下的等離子體分布并沒有進行細致的研究.所以接下來我們重點觀察不同諧波階數(shù)下不同倍頻的相位角對等離子體徑向均勻性的影響.

為了進一步定量分析,首先定義一個用于描述等離子體徑向均勻性的物理量,即等離子體不均勻度α:

其中NeMax,NeMin,Neave分別為Z=L/2(Z對應(yīng)縱坐標(biāo))處,R=0—15 cm(R對應(yīng)橫坐標(biāo))區(qū)間內(nèi)的電子密度的最大值、最小值及平均值.

圖4給出了諧波階數(shù)k=2時,不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢(θ1,θ2單獨變化時,其余相位角為0).從圖4中可以看出,α隨相位角θ1和相位角θ2的變化范圍相似,α的值大約為1%—7.6%.但α隨相位角θ1的變化周期為π,α的最小值出現(xiàn)在θ1=π/2處;而α隨相位角θ2的變化周期為2π,其最小值出現(xiàn)在θ2=π處.這一結(jié)果表明:當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,基頻相位角θ1和二倍頻相位角θ2都可以有效地調(diào)節(jié)等離子體的徑向分布,且調(diào)節(jié)強度相當(dāng).

圖4 當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.4.Evolution of the plasma nonuniformity degree α with θnin discharges sustained by the fundamental frequency and the second harmonic.

圖5和圖6分別給出了當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,電子密度的空間分布隨相位角θ1和θ2的變化趨勢.

圖5 當(dāng)諧波階數(shù)k=2時電子密度的空間分布隨相位角θ1的變化Fig.5.Distributions of the electron density for various θ1in discharges sustained by the fundamental frequency and the second harmonic.

圖6 當(dāng)諧波階數(shù)k=2時電子密度的空間分布隨相位角θ2的變化Fig.6.Distributions of the electron density for various θ2in discharges sustained by the fundamental frequency and the second harmonic.

如圖5所示,固定相位角θ2=0不變,當(dāng)相位角θ1=0時(圖5(a)),電子密度在徑向邊緣位置出現(xiàn)一個最大值,且體區(qū)更加靠近上電極(接地電極).這是由于下電極上的自偏壓為負(fù)(見圖2(a)),下電極附近的鞘層厚度大于上電極附近的鞘層厚度.當(dāng)θ1增大到π/4時,徑向邊緣處的電子密度顯著降低,但仍高于放電中心處,此時不均勻度α從6.1%下降到3.4%,等離子體的徑向均勻性變好.此外,由于自偏壓的幅值減小,圖5(b)中主體區(qū)也逐漸向下電極移動.當(dāng)θ1=π/2時,徑向邊緣處的電子密度略微降低,同時放電中心處的電子密度緩慢增加,因此圖5(c)中等離子體的徑向分布最均勻,此時不均勻度α≈1.2%(見圖4).此外,由于電非對稱效應(yīng)產(chǎn)生的自偏壓為正,所以下電極附近的鞘層厚度小于上電極附近的鞘層厚度.當(dāng)θ1繼續(xù)增大時,等離子體密度的最大值又出現(xiàn)在徑向邊緣處,等離子體的徑向均勻性再次變差.如θ1=3π/4時,不均勻度α ≈5.4%;θ1= π時,不均勻度α≈6.1%.

固定相位角θ1=0,當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,電子密度的空間分布隨相位角θ2的變化趨勢,如圖6所示.在相位角θ2從0增加到π的過程中,徑向邊緣處的電子密度先下降,然后幾乎保持不變,而放電中心處的電子密度先下降,后上升.因此當(dāng)θ2=π時(圖6(c)),等離子體的徑向均勻性最好,不均勻度α僅為1.2%.此外,由于自偏壓逐漸向正向移動(見圖2(a)),下極板附近的鞘層逐漸變薄.然而,當(dāng)相位角θ2繼續(xù)增大時,電子密度的最大值再次出現(xiàn)在徑向邊緣處,如圖6(e)所示.此時等離子體的徑向均勻性變差,當(dāng)θ2=3π/2時,不均勻度α≈3.4%.需要注意的是,圖5和圖6中,放電條件基本一致,僅驅(qū)動電壓波形中不同諧波的相位角有所改變.由于周期平均的電子吸收功率并不隨相位角改變,因此等離子體密度的幅值幾乎固定不變[30].

以上結(jié)果說明,當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,相位角θ1,θ2對電子密度空間分布的影響是不同的.當(dāng)固定相位角θ2=0時,等離子體的徑向均勻性在θ1= π/2時最好;當(dāng)固定相位角θ1=0時,等離子體的徑向均勻性在θ2=π時最好.同理,當(dāng)放電由多次連續(xù)諧波疊加驅(qū)動時,也可以利用不同倍頻的相位角對等離子體的徑向分布進行調(diào)節(jié).

圖7給出了當(dāng)諧波階數(shù)k=3時,腔室軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢(θ1,θ2,θ3單獨變化時,其余相位角為0).從圖7(a)可知,當(dāng)相位角θ1=0時,電子密度在徑向邊緣位置出現(xiàn)一個最大值.當(dāng)θ1增大到π/2時,徑向邊緣處的電子密度顯著降低,而放電中心處的電子密度基本保持不變,因此等離子體的徑向分布變得均勻,不均勻度α從7.8%減小到2.48%(見圖7(d)).隨著θ1進一步增加,放電中心處的電子密度繼續(xù)降低,當(dāng)θ1=3π/2時,徑向均勻性最優(yōu),不均勻度α僅為0.41%.然而,當(dāng)θ1增大到7π/4時,電子密度再次呈現(xiàn)出邊緣高的分布,不均勻度α≈9.27%,等離子體的徑向均勻性變差.

圖7 當(dāng)諧波階數(shù)k=3時軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.7.Radial distributions of the electron density along the reactor centerline(Z=L/2)and the plasma nonuniformity degree α for various θnin discharges sustained by three consecutive harmonics.

類似地,從圖7(b)中可以觀察到,隨著相位角θ2增加為π/2,徑向邊緣處電子密度的下降速度快于放電中心處,因此等離子體的徑向分布得到改善,不均勻度α降低為2.46%(見圖7(d)).當(dāng)θ2=π時,徑向邊緣處的電子密度幾乎不變,而放電中心處的電子密度迅速增大,使得等離子體的均勻性變差,不均勻度α≈4.7%.隨著相位角θ2繼續(xù)增大,放電中心處的電子密度再次降低,與徑向邊緣處的幅值相當(dāng),等離子體的徑向均勻性在θ2=3π/2時達到最佳.然而,當(dāng)相位角θ2=7π/4時,電子密度整體增大,且最大值再次出現(xiàn)在徑向邊緣處,使得徑向均勻性又變差.固定θ1,θ2不變時,隨著相位角θ3從0變化到π,徑向邊緣處和放電中心處的電子密度均單調(diào)下降,但徑向邊緣處的下降幅度較大,如圖7(c)所示.因此,等離子體的徑向分布逐漸變得均勻,不均勻度α從7.8%減小到1.7%(見圖7(d)).當(dāng)相位角θ3繼續(xù)增大時,電子密度單調(diào)遞增,且徑向邊緣處的幅值增加速率較快,使得等離子體的徑向均勻性再次變差.如相位角θ3=7π/4時,α ≈ 6.2%.

圖8 當(dāng)諧波階數(shù)k=4時軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.8.Radial distributions of the electron density along the reactor centerline(Z=L/2)and the plasma nonuniformity degree α for various θnin discharges sustained by four consecutive harmonics.

當(dāng)諧波階數(shù)k=4時,不同相位角θn(θ1,θ2,θ4單獨變化時,其余相位角為0)對電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α的影響又有所不同.如圖8(a)所示,當(dāng)相位角θ1從0增大到π/2時,電子密度的徑向分布從邊緣高變?yōu)橹行母?不均勻度α從10%降低為1.75%.當(dāng)相位角θ1繼續(xù)增大時,電子密度整體下降,最均勻的徑向分布出現(xiàn)在θ1=5π/4時,不均勻度α僅為1.4%.然而,在相位角θ1繼續(xù)增大到7π/4的過程中,徑向邊緣處的電子密度逐漸增大,但放電中心處的幅值幾乎不變,因此徑向均勻性再次變差.

相位角θ2對等離子體徑向分布的影響,如圖8(b)所示.當(dāng)相位角θ2等于0和7π/4時,徑向邊緣處的電子密度顯著高于放電中心處,等離子體的徑向均勻性較差.在其他的相位角下,徑向邊緣處的電子密度顯著降低.當(dāng)相位角θ2=3π/2時,徑向均勻性最好,不均勻度α≈1.37%.當(dāng)相位角θ4改變時,等離子體密度始終呈現(xiàn)出邊緣高的分布,如圖8(c)所示.在相位角θ4從0變化到7π/4的過程中,電子密度的幅值先下降,后上升.當(dāng)相位角θ4=π時,電子密度最低,但徑向均勻性相對較好,不均勻度α約為5.7%(見圖8(d)).與改變相位角θ1,θ2的情況相比,θ4對等離子體分布的調(diào)節(jié)作用較弱,徑向均勻性整體較差.

圖9給出了當(dāng)諧波階數(shù)k=8時,腔室軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢(θ1,θ2,θ8單獨變化時,其余相位角為0).從圖9(a)可知,隨著相位角θ1從0變化到π,徑向邊緣處的電子密度單調(diào)下降,而放電中心處的電子密度先略微上升然后降低,因此等離子體的徑向均勻性逐漸變好.當(dāng)相位角θ1=π時,徑向均勻性最優(yōu),不均勻度α≈1.9%.當(dāng)相位角θ1繼續(xù)增大時,徑向邊緣處的電子密度逐漸增大,且增漲幅度大于放電中心處,所以徑向均勻性再次變差.與改變θ1的情況相比,相位角θ2對等離子體徑向分布的影響有所減弱,如圖9(b)所示,但對不均勻度α的調(diào)節(jié)作用類似.然而當(dāng)固定相位角θ1,θ2不變時,電子密度的徑向分布幾乎不隨θ8改變,僅幅值略有差異,如圖9(c)所示.此外,不均勻度α隨相位角θ8的變化范圍顯著減小,且徑向均勻性整體較差.這是由于根據(jù)本文所采用的電壓波形,最高次諧波的電壓幅值遠低于低次諧波,因此其相位角θ8對等離子體的調(diào)控作用較弱.在實驗上,如果想增加高次諧波相位角的調(diào)控作用,需適當(dāng)增加高次諧波的電壓幅值.

圖9 當(dāng)諧波階數(shù)k=8時軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.9.Radial distributions of the electron density along the reactor centerline(Z=L/2)and the plasma nonuniformity degree α for various θnin discharges sustained by eight consecutive harmonics.

綜上可知,在不同的諧波階數(shù)k下,相位角θn對電子密度徑向分布的影響存在差異:低次諧波相位角的調(diào)制作用較為顯著,而高次諧波相位角的影響則受到限制.這一現(xiàn)象可以通過功率密度隨相位角θn的演變行為來解釋.

圖10給出了當(dāng)諧波階數(shù)k=3時,軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布隨相位角θ2的變化情況.當(dāng)相位角θ2=0時,從圖10(a)中可以看到,軸向功率密度Pz(軸向電流密度和軸向電場的乘積)在徑向邊緣附近(R≈15 cm)和徑向中心(R=0 cm)處各存在一個局域最大值.從圖10(b)中可知,由于邊緣處的電場較強,徑向功率密度Pr(徑向電流密度和徑向電場的乘積)的最大值大約出現(xiàn)在R=18 cm處.通過比較Pz和Pr的幅值可知,當(dāng)相位角θ2=0時,Pr和Pz的峰值相當(dāng),大約為6.5×103W/m3,因此徑向邊緣處的總功率密度大于放電中心處,所以電子密度呈現(xiàn)出邊緣高的分布(見圖7(b)).當(dāng)相位角θ2=π/2時,徑向邊緣處的Pz和Pr均有所減小,且Pr的峰值更加靠近側(cè)壁,因此該條件下等離子體的徑向均勻性得到改善.然而,當(dāng)相位角θ2增大到π時,放電中心處的Pz略有增加,而徑向邊緣處的Pr顯著降低,所以電子密度呈現(xiàn)出中心高的分布.當(dāng)相位角θ2=3π/2時,放電中心處的Pz與徑向邊緣處的總功率密度相當(dāng),因此等離子體的徑向分布最均勻.當(dāng)相位角θ2繼續(xù)增大到7π/4時,徑向邊緣處的Pz略有增大,且Pr也顯著增加,所以此時電子密度的最大值再次出現(xiàn)在徑向邊緣處.

圖10 當(dāng)諧波階數(shù)k=3時軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布 (a)功率密度的軸向分量Pz,(b)功率密度的徑向分量Pr隨相位角θ2的變化趨勢Fig.10.Radial distributions of the power density along the reactor centerline(Z=L/2)for various θ2:(a)The axial component of the power density Pz,(b)the radial component of the power density Pr,in discharges sustained by three consecutive harmonics.

圖11 當(dāng)諧波階數(shù)k=8時軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布 (a)功率密度的軸向分量Pz,(b)功率密度的徑向分量Pr隨相位角θ8的變化趨勢Fig.11.Radial distributions of the power density along the reactor centerline(Z=L/2)for various θ8:(a)The axial component of the power density Pz,(b)the radial component of the power density Pr,in discharges sustained by eight consecutive harmonics.

類似地,圖11給出了當(dāng)諧波階數(shù)k=8時,軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布隨相位角θ8的變化情況.由圖11(a)可知,在所考察的相位角θ8的所有值下,軸向功率密度Pz的分布幾乎不變,即在徑向中心(R=0 cm)處存在一個最大值,并沿著徑向方向逐漸減小,大約在R=15 cm處出現(xiàn)第二個局部最大值,最后在邊緣位置迅速減小為0.而徑向功率密度Pr始終呈現(xiàn)出邊緣高的分布,且其峰值隨相位角θ8先降低后增加,但其幅值總是顯著高于Pz,如圖11(b)所示.例如,當(dāng)相位角θ8=0時,功率密度Pr的峰值約為6×104W/m3,大約是Pz的兩倍.因此,電子密度的空間分布幾乎不隨相位角θ8改變,其最大值始終出現(xiàn)在徑向邊緣處,等離子體的徑向均勻性較差,不均勻度α僅在11.5%—13.5%范圍內(nèi)變化.此外,由于徑向電子通量的幅值沿徑向方向先增大后減小再增大,而徑向電場在R=20 cm附近突然增大,因此功率密度Pr在R=20 cm附近出現(xiàn)第二個局部峰值.但由于徑向邊緣處電子擴散到器壁上并損失,因此圖9中電子密度并不存在二次峰值.

4 結(jié) 論

本文采用自洽的二維流體力學(xué)模型,并耦合麥克斯韋方程組,系統(tǒng)地研究了在由多諧波疊加驅(qū)動的容性耦合氫等離子體放電中,當(dāng)考慮電磁效應(yīng)時,不同諧波階數(shù)k下的電非對稱效應(yīng),重點觀察了相位角θn對等離子體特性,尤其是對等離子體徑向均勻性的影響.研究結(jié)果表明在雙頻放電中,直流自偏壓Vdc隨相位角θ1和θ2的變化幅度相差無幾,但變化周期從π變?yōu)?π.當(dāng)諧波階數(shù)k增大時,自偏壓Vdc隨相位角θn的變化周期均為2π,且相位角θn對自偏壓Vdc的影響是不一樣的.此外,隨著諧波階數(shù)k的增大,自偏壓Vdc隨最高倍頻相位角θk的變化幅度逐漸減小,尤其是當(dāng)k=8時,自偏壓Vdc隨相位角θ8的變化范圍僅為±5%.

通過改變相位角θn,不僅可以調(diào)節(jié)自偏壓Vdc的幅值,還會對等離子體的徑向分布產(chǎn)生影響,且不同諧波的相位角對均勻性的影響各不相同.當(dāng)諧波階數(shù)k=2時,相位角θ1= π/2和θ2= π時,等離子體的徑向均勻性最佳.而當(dāng)諧波階數(shù)k=3時,基頻相位角θ1=3π/2時,等離子體的不均勻度α最低,僅為0.41%.值得注意的是:當(dāng)諧波階數(shù)k=8時,通過改變相位角θ1和θ2,不均勻度α的最大值是最小值的7倍,即等離子體的徑向均勻性可以被有效地調(diào)節(jié).這是由于通過選取不同的相位角,可以改變功率密度Pr和Pz的相對關(guān)系.當(dāng)放電中心處的總功率密度與邊緣處的幅值相當(dāng)時,等離子體的徑向均勻性達到最佳.然而當(dāng)諧波階數(shù)k=8時,電子密度的空間分布幾乎不隨相位角θ8而改變,等離子體密度的最大值始終出現(xiàn)在徑向邊緣處.這是由于Pr在徑向邊緣處存在一個峰值,且大約是Pz的兩倍,等離子體分布主要受到Pr的影響.

總之,本文的模擬結(jié)果揭示了不同諧波階數(shù)k下自偏壓Vdc隨相位角θn的變化趨勢以及電非對稱效應(yīng)對等離子體徑向均勻性的調(diào)節(jié)作用.本文的研究結(jié)果表明在電非對稱放電中,不僅可以實現(xiàn)對離子能量和離子通量的獨立控制,還可以有效地調(diào)節(jié)等離子體的徑向均勻性,可為優(yōu)化大面積薄膜沉積或刻蝕工藝提供一定的理論依據(jù).