黨云博，丁有錢，孫宏清，馬 鵬，黃 昆，張生棟

中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413

核設(shè)施退役過程中，樣品表面超鈾核素放射性的測(cè)量一般使用γ能譜法，這種測(cè)量方法具有現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)、快速分析等特點(diǎn)，同時(shí)不會(huì)有破壞性分析方法取樣難、周期長(zhǎng)、改變樣品物理和化學(xué)特性等問題，從而被廣泛應(yīng)用[1]。然而超鈾核素衰變產(chǎn)生的γ射線發(fā)射幾率一般非常低，因此這種測(cè)量方法的探測(cè)限較高，樣品活度至少為幾萬Bq以上。如樣品清洗較為充分，則樣品表面殘留放射性水平會(huì)非常低，無法直接使用γ能譜法進(jìn)行測(cè)量。這種情況一般只能測(cè)量發(fā)射幾率較大的α粒子，傳統(tǒng)的α粒子探測(cè)器，如半導(dǎo)體探測(cè)器、閃爍探測(cè)器、正比計(jì)數(shù)器及屏柵電離室只能測(cè)量入射到探測(cè)器內(nèi)的α粒子，測(cè)量時(shí)需要將探測(cè)器放置在樣品表面，因此對(duì)于表面不規(guī)則的樣品，這些α粒子探測(cè)器無法進(jìn)行測(cè)量。

20世紀(jì)90年代初期，為快速監(jiān)測(cè)大面積α表面污染、不規(guī)則曲面α污染、管道內(nèi)表面α污染，美國(guó)洛斯阿拉莫斯實(shí)驗(yàn)室Macarthur[2-4]和Bolotn[5]等提出了流氣式電離室的概念(又稱長(zhǎng)程α粒子探測(cè)器(long range alpha detector, LRAD))。流氣式電離室不直接探測(cè)α粒子，它利用α粒子在空氣中的電離密度大這一特點(diǎn)收集由其產(chǎn)生的電子離子對(duì)，再根據(jù)電離電流測(cè)量值推算α源活度?；谶@種測(cè)量原理，他們提出了收集二次空氣離子的方法，優(yōu)化了電離室的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，兩帶孔電極間加入300 V的高壓，測(cè)量時(shí)將離子化的空氣分子用氣流吸入兩個(gè)帶孔電極之間的區(qū)域，高壓極吸引負(fù)離子并將正離子排斥到負(fù)極。在感應(yīng)柵極上收集的電荷通過靈敏靜電計(jì)即可直接讀取離子的數(shù)量，該探測(cè)器探測(cè)靈敏度可達(dá)(3.78±0.18)fA/Bq。Naito等[6]對(duì)α粒子電離空氣分子的復(fù)雜行為進(jìn)行了研究，基于空氣動(dòng)力學(xué)建立了電離空氣輸運(yùn)α放射性測(cè)量(alpha radioactivity measurement using ionized air transportation, AMAT)的理論模型。該模型由三部分構(gòu)成：(a)離子產(chǎn)生、輸運(yùn)模型；(b)電離室中離子監(jiān)測(cè)過程模型；(c)在電離室內(nèi)置放射源離子輸運(yùn)過程模型。AMAT模型可定性預(yù)測(cè)被測(cè)離子電流對(duì)空氣流速的依賴程度，模型計(jì)算值與實(shí)際測(cè)量值在40%的誤差范圍內(nèi)，較為成功地解釋了LRAD技術(shù)的物理現(xiàn)象，并解釋了α粒子放射性活度與離子電流關(guān)系的深層次關(guān)系，為流氣式電離室的設(shè)計(jì)奠定了理論基礎(chǔ)。

國(guó)內(nèi)對(duì)流氣式電離室的研究開始于20世紀(jì)90年代末期，1998年中國(guó)輻射防護(hù)研究院的韓景泉[7]在國(guó)內(nèi)首先自制了一臺(tái)DL-01型流氣式LRAD探測(cè)器。電離室有效通過尺寸為64 mm×64 mm，探測(cè)限為35 fA，靈敏度為(6.66±0.12)fA/Bq，并且還對(duì)與電離室研制相關(guān)的刻度、離子壽命和材料等問題進(jìn)行了深入探討。2011年中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院的穆克亮[8]在前人對(duì)流氣式LRAD技術(shù)研究的基礎(chǔ)上，利用α標(biāo)準(zhǔn)面源，在管道口進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，對(duì)電離空氣的幾何分布進(jìn)行了對(duì)比研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)標(biāo)準(zhǔn)面源與進(jìn)氣管界面的距離對(duì)測(cè)量結(jié)果有很大影響，LRAD測(cè)量系統(tǒng)收集離子對(duì)時(shí)與電離區(qū)域及空氣流向有關(guān)，在一些要求較高的測(cè)量場(chǎng)合，可選用α粒子收集器進(jìn)行艙式測(cè)量，提高離子對(duì)的探測(cè)效率。2016年張麗然等[9]以被測(cè)管管徑、管長(zhǎng)、測(cè)量距離、風(fēng)速、空氣流量五個(gè)測(cè)量因素為輸入，測(cè)量結(jié)果以電離電壓值為輸出，利用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)LRAD測(cè)量結(jié)果進(jìn)行預(yù)測(cè)。在活度為523.3 Bq的239Pu α放射源環(huán)境下，測(cè)量220組數(shù)據(jù)，將BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與RBF網(wǎng)絡(luò)對(duì)比，兩者的平均絕對(duì)誤差分別為5.65%、4.35%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)LRAD測(cè)量結(jié)果的非線性校正效果優(yōu)于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。除此之外，國(guó)內(nèi)還有成都理工大學(xué)及中國(guó)工程物理研究院等單位對(duì)流氣式電離室的研制和應(yīng)用進(jìn)行了深入研究[10-12]。

本工作擬針對(duì)低水平放射性的大面積多孔超鈾核素樣品，研制大面積流氣式電離室，系統(tǒng)研究不同的電離室結(jié)構(gòu)對(duì)電離室性能的影響，以及在不同氣流流速和極板偏壓下的電離室響應(yīng)曲線，并將研制的電離室應(yīng)用于樣品測(cè)量。

1 材料和儀器

BNC、SHV、TRLAX接口母座，SHV電纜、TRLAX三同軸電纜，均為美國(guó)Keithley公司生產(chǎn)。

556H臺(tái)式高壓電源，美國(guó)ORTEC公司；6430型亞飛安源表，美國(guó)Keithley公司；流氣式電離室主體，非標(biāo)件，自制；GL2020型平面高純鍺探測(cè)器，Canberra公司。

2 基本原理

流氣式電離室是一種電流電離室，利用電離室收集由α粒子電離空氣產(chǎn)生的電子離子對(duì)[2]，再根據(jù)所測(cè)電離電流值推算出樣品的放射性活度。電離電子離子對(duì)總數(shù)(N)根據(jù)電離公式(1)計(jì)算。

N=E/ω

(1)

式中：E為α粒子能量；ω為α粒子在空氣中的平均電離能，約為35 eV?？芍粋€(gè)5 MeV的α粒子在空氣中大約能產(chǎn)生150 000個(gè)電子離子對(duì)，這些電子離子對(duì)通過氣流載帶或者是通過靜電場(chǎng)傳送到電離室的收集極附近，收集極收集電子或者正離子，同時(shí)使用靜電計(jì)測(cè)量收集極的電離電流，電離室經(jīng)刻度后，可根據(jù)平均電離電流計(jì)算放射源活度。流氣式電離室的原理圖示于圖1。由圖1可知，流氣式電離室由兩個(gè)柵網(wǎng)狀的電極組成，高壓極施加一定的偏置高壓，信號(hào)極測(cè)量電流信號(hào)，兩個(gè)電極通過適當(dāng)?shù)妮敵鲭娐愤B接，當(dāng)電離空氣依次穿過信號(hào)極(陰極)和高壓極(陽極)，引起輸出回路中累計(jì)電流的變化，該變化值由微電流表進(jìn)行測(cè)量。

圖1 流氣式電離室結(jié)構(gòu)示意圖

傳統(tǒng)的α探測(cè)器是在真空條件下使α粒子直接與探測(cè)器感應(yīng)元件發(fā)生相互作用，從而測(cè)量出放射源活度。由于α粒子與物質(zhì)發(fā)生相互作用的截面較大、射程短、穿透能力弱，傳統(tǒng)α探測(cè)器只能進(jìn)行近距離(cm量級(jí))的測(cè)量，并且只能進(jìn)行規(guī)則樣品的面源活度的測(cè)量，對(duì)于實(shí)際的復(fù)雜表面樣品的探測(cè)效率較低。流氣式電離室是通過氣流載帶的方式，利用氣體將α粒子的電離離子傳送到幾十cm甚至幾m外的電離室中進(jìn)行采集和分析，因此相比傳統(tǒng)α探測(cè)器而言，流氣式電離室能夠監(jiān)測(cè)到不規(guī)則面源的α放射性污染，且源探距更長(zhǎng)，較傳統(tǒng)α探測(cè)器更加靈活且適用性更強(qiáng)。

3 組成結(jié)構(gòu)

流氣式電離室主要由電離室主體(包括兩個(gè)以上的帶孔電極)、抽氣系統(tǒng)及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)三部分組成，其中帶孔電極、樣品板以及電離室外殼等結(jié)構(gòu)組成了電離室主體。樣品板放置在電離室主體最下部，靠近樣品板的帶孔電極為信號(hào)極，通過三同軸電纜接入亞飛安表?？拷闅怙L(fēng)機(jī)的帶孔電極為高壓極，通過高壓線連接至高壓電源，以提供平行板電極間所需的偏置電壓。帶孔電極上部為風(fēng)速可調(diào)的抽氣風(fēng)機(jī)，給電離室內(nèi)部提供均勻穩(wěn)定的氣流。流氣式電離室的輸出回路示意圖示于圖2。

圖2 流氣式電離室的輸出回路

3.1 電離室主體

電離室主體包括密封殼和電極系統(tǒng)兩大部分?？紤]到電離室材料本底計(jì)數(shù)、質(zhì)量及靈敏體積等問題，電離室密封殼材料為鋁合金，厚度5 mm。電離室上蓋板通過法蘭與抽氣裝置連接，為便于電離室內(nèi)部氣流均勻穿過樣品孔隙，樣品托盤也為帶孔結(jié)構(gòu)。電離室的靈敏面積一般根據(jù)樣品的實(shí)際尺寸而定，以盡量保持樣品測(cè)量區(qū)域電場(chǎng)和氣場(chǎng)均勻，使得放射性樣品板均暴露在樣品室中?；诖竺娣e多孔樣品的實(shí)際尺寸，本流氣式電離室的靈敏直徑為500 mm，才可以確保收集的電離電流與放射性活度成正比。

為適應(yīng)大面積多孔樣品的測(cè)量需求，流氣式電離室采用了兩個(gè)以上的平行板帶孔銅板作為電極，電極材質(zhì)為黃銅，厚度2 mm，孔直徑4 mm，間距6 mm。電離室研制初期，為保證較大的離子捕集效率和較小的氣流死體積，選用80目銅網(wǎng)作為電離室電極。但這種結(jié)構(gòu)受氣流作用引起的柵絲震顫效應(yīng)明顯，底噪值較高(≈1 000 fA)，同時(shí)這種電極結(jié)構(gòu)懸空后易變形，影響電場(chǎng)均勻性。因此改進(jìn)的電離室中選用了銅板打孔這種方法，電場(chǎng)均勻性得以改善，極大減弱了電極震顫，儀器的底噪值明顯下降。

由探測(cè)器電離室靜電場(chǎng)仿真模擬(使用有限元分析軟件Ansoft Maxwell模擬)結(jié)果進(jìn)行探測(cè)器電離室極板的加工和極板間距的選擇。模擬結(jié)果顯示10 mm極板間距的電離室靜電場(chǎng)內(nèi)部電場(chǎng)畸變和電場(chǎng)邊緣效應(yīng)均較弱，流氣式氣體電離室極板間距以此為設(shè)計(jì)依據(jù)。

為進(jìn)一步降低底噪，防止外界電磁場(chǎng)的干擾，在電極周圍使用了法拉第籠的結(jié)構(gòu)，使用密集帶孔的金屬網(wǎng)將電極圍攏，這樣可以濾掉外界環(huán)境中的部分電磁波，從而降低儀器的本底噪聲?；陔娏麟婋x室對(duì)絕緣性能的要求，電離室絕緣材料選用機(jī)械應(yīng)變電流小的陶瓷絕緣子。在電離室極板周圍設(shè)置了法拉第籠屏蔽結(jié)構(gòu)和保護(hù)環(huán)結(jié)構(gòu)，有效減小了外環(huán)境電磁信號(hào)及漏電流引起的噪聲的干擾，底噪值降至約200 fA，極大地提高了整套系統(tǒng)的信噪比。

3.2 輸出回路

電離室內(nèi)部的信號(hào)極和高壓極分別通過引線連接至電離室外部，高壓線采用SHV10高壓專用線連接到電離室外的高壓電源盒，由高壓電源盒給電離室高壓極供電。采用BNC數(shù)據(jù)線與微電流表，采集極板上的電流信號(hào)。

為提高離子捕集效率，同時(shí)進(jìn)一步降低系統(tǒng)的底噪值，研究了雙極板電離室結(jié)構(gòu)和三極板電離室結(jié)構(gòu)。兩種電極結(jié)構(gòu)的區(qū)別在于，雙極板電離室的兩個(gè)極板分別為高壓極和信號(hào)極，高壓供電單元與信號(hào)獲取單位是兩臺(tái)不同的儀表，而三極板將上下兩個(gè)極板作為形成電場(chǎng)回路的接地極，中間極板既做高壓極，又為信號(hào)采集極，這樣的好處是使用一臺(tái)儀表實(shí)現(xiàn)源表和電流表的功能，同一儀表內(nèi)部回路可以使系統(tǒng)的底噪值更低，而且三個(gè)極板的捕集效率會(huì)更高。因此通過對(duì)不同極板結(jié)構(gòu)的測(cè)試，選擇了更具優(yōu)勢(shì)的三極板電離室結(jié)構(gòu)(底噪值約為160 fA)。

3.3 抽氣系統(tǒng)

氣流速率對(duì)探測(cè)器α粒子的收集效率、電子離子對(duì)復(fù)合數(shù)目和儀器的信噪比有較大影響[5]。抽氣單元采用一款可在電離室內(nèi)部獲取0～3 m/s風(fēng)速的風(fēng)機(jī)(采用電動(dòng)機(jī)調(diào)速方式實(shí)現(xiàn)調(diào)速)，抽氣單元與電離室之間采用法蘭連接，縫內(nèi)塞有氟橡膠，避免風(fēng)機(jī)對(duì)電離室的振動(dòng)影響。

3.4 電子學(xué)系統(tǒng)

電子學(xué)系統(tǒng)包括兩部分，分別是檢測(cè)弱電流的電流表和用于提供電極偏壓的高壓電源。弱電流信號(hào)檢測(cè)和獲取單元所用儀器均為6430型亞飛安表。該靜電計(jì)的前置放大器輸入阻抗為1 016 Ω，最小量程為1 pA，本底噪聲約為0.4 fA，最小可探測(cè)器電流為10-15A，是市面上在售的靈敏度最高的靜電計(jì)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有條件選用556H臺(tái)式高壓電源作為流氣式電離室的直流電壓源，其輸出電壓范圍為±10～±3 000 V，電壓輸出穩(wěn)定紋波峰間值小于10 mV，可以用于光電倍增管、微通道板、正比計(jì)數(shù)管和半導(dǎo)體探測(cè)器等器件的供電。由于6430型亞飛安表也可作為200 V以內(nèi)的電壓源表使用，556H臺(tái)式高壓電源僅作為200 V以上實(shí)驗(yàn)的電壓源。

本工作根據(jù)任務(wù)中樣品的尺寸，建立了大面積流氣式電離室，實(shí)物裝配圖示于圖3。由圖3可知：電離室上部鋁桶為管道式抽氣風(fēng)機(jī)，中間腔室為電離室主體。下部為電離室支架，因?yàn)殡婋x室為流氣式裝置，必須架高使用，以保持電離室內(nèi)部的氣流穩(wěn)定。

圖3 流氣式電離室裝配圖

4 儀器性能

4.1 電離室的工作條件

流氣式電離室工作條件的選擇主要包括氣流流速和工作電壓兩個(gè)方面，最佳工作條件下，電離室的信噪比最佳，粒子捕集效率最高。嚴(yán)格意義的雙參數(shù)條件實(shí)驗(yàn)，需同時(shí)改變兩組變量值以獲得變量與函數(shù)的關(guān)系，為提高篩選效率，本實(shí)驗(yàn)采用文獻(xiàn)[5]數(shù)據(jù)，固定工作電壓值為204 V，選擇活度已知的241Am電鍍?cè)?活度為525 Bq)，在線性可編程交流電源產(chǎn)生的電壓下啟動(dòng)風(fēng)扇排風(fēng)，通過改變電壓值調(diào)節(jié)風(fēng)速，觀測(cè)電離電流隨風(fēng)速值的變化曲線，結(jié)果示于圖4。由于fA量級(jí)的弱信號(hào)測(cè)量信號(hào)非常不穩(wěn)定，因此電離電流的數(shù)據(jù)獲取從開始測(cè)量5 min后進(jìn)行記錄，儀器讀數(shù)穩(wěn)定后自動(dòng)獲取數(shù)據(jù)，每隔1 s記錄一個(gè)數(shù)據(jù)，獲取100個(gè)計(jì)數(shù)后取平均。由圖4可知，電離室的本底電流和電離電流隨風(fēng)速值的增加而增加，約0.10 m/s后達(dá)到飽和，在風(fēng)速較低時(shí), 電流隨電壓的增加而增加。這是由于正、負(fù)離子在隨氣流遷移過程中自身不斷復(fù)合，離子由產(chǎn)生到被電離室收集的時(shí)間經(jīng)歷越長(zhǎng)，離子復(fù)合的數(shù)目越多，相應(yīng)的電離電流越??；相反, 加大風(fēng)速，離子在電離室中的運(yùn)動(dòng)時(shí)間變短，復(fù)合數(shù)目減少，電離電流則越大。風(fēng)速達(dá)到一定程度后，電離電流趨于最大值。外環(huán)境輻射造成大氣中具有一定濃度的正、負(fù)離子，這些離子不斷產(chǎn)生，也在不斷復(fù)合，在短時(shí)間內(nèi)可達(dá)到平衡，離子濃度基本上不再變化。當(dāng)被氣流帶入電離室后即形成本底電流，它隨通風(fēng)電壓的增加而增加，形成圖4中的本底電流曲線。由圖4可看出電離室工作時(shí)的風(fēng)速值應(yīng)控制在0.2～0.3 m/s。本電離室的工作風(fēng)速為0.20 m/s。

●——電離電流，■——本底電流

對(duì)工作電壓的選擇中，分別測(cè)量本底電流和已知活度的241Am(525 Bq)電鍍?cè)匆鸬碾婋x電流隨偏置高壓的變化，變化曲線示于圖5。由圖5可知，電離室偏置高壓增至50 V后，電離電流趨于飽和，之后隨偏置高壓增至250 V過程中，電流值變化非常緩慢，即達(dá)到了飽和區(qū)。本底電流隨偏置高壓值的變化在0～150 V一直攀升，至150 V后進(jìn)入飽和區(qū)。因此本電離室選擇共同的飽和區(qū)作為工作電壓，工作電壓為200 V。

●——電離電流，■——本底電流

4.2 電離室的線性關(guān)系

為了測(cè)試儀器對(duì)α粒子的響應(yīng)能力，驗(yàn)證流氣式電離室測(cè)量α放射性的可行性，采用不同活度的α電鍍?cè)?241Am、239Pu或兩種核素的混合源)檢測(cè)儀器的靈敏度和標(biāo)定活度響應(yīng)線性區(qū)域。在風(fēng)速為0.20 m/s、電壓為200 V時(shí)，測(cè)試不同活度放射源與電流值的對(duì)應(yīng)關(guān)系，結(jié)果列入表1。由表1可見，電離室對(duì)放射性活度在幾十Bq～幾千Bq區(qū)間內(nèi)的放射源產(chǎn)生的電流值變化，具有較好的線性關(guān)系，隨著放射源活度的增強(qiáng)，生成的離子密度變大，復(fù)合效應(yīng)變大，因此電離電流值線性系數(shù)變大，因此流氣式電離室測(cè)量較強(qiáng)活度的放射源時(shí)，需進(jìn)行相應(yīng)的刻度。

表1 不同活度放射源(電鍍?cè)?的電流值

4.3 探測(cè)器對(duì)模擬樣品的響應(yīng)測(cè)試

為了驗(yàn)證流氣式電離室對(duì)多孔樣品上α粒子的響應(yīng)能力，使用經(jīng)溶解工序分析已知其表面放射性活度的表面不規(guī)則樣品板(樣品編號(hào)1、2、3、4、5、6、7)刻度電離室的效率曲線。在電壓為200 V、風(fēng)速為0.20 m/s的情況下，測(cè)試不同活度放射源與電流值的對(duì)應(yīng)關(guān)系，結(jié)果列入表2。由表2可知，樣品1和樣品2的線性系數(shù)相比其他樣品的線性系數(shù)約有1.6%的差異，這種差異在高活度樣品中表現(xiàn)的更為強(qiáng)烈，因此在不同活度樣品的測(cè)量中，建議根據(jù)樣品活度大小分區(qū)域進(jìn)行電離室表征。

表2 不同活度放射源(表面不規(guī)則)的電流值

在實(shí)際樣品的測(cè)量中，用104～107Bq對(duì)應(yīng)的線性系數(shù)表征電離室，得出的平均線性系數(shù)為2.477 Bq/fA，對(duì)一未知活度的多孔樣品進(jìn)行測(cè)量，其電流值為1.35×106fA，計(jì)算其活度值為3.35×106Bq，與高純鍺γ能譜法測(cè)量得出的活度值3.29×106Bq在誤差范圍內(nèi)一致。

5 結(jié) 論

本工作針對(duì)低水平放射性的大面積多孔超鈾核素樣品研制了一套大面積流氣式電離室，研究了不同電離室結(jié)構(gòu)和輸出回路對(duì)電離室性能的影響，測(cè)試了流氣式電離室的工作條件、線性關(guān)系以及對(duì)多孔樣品的響應(yīng)，該電離室對(duì)102～107Bq活度范圍的多孔超鈾核素樣品線性良好，可滿足核設(shè)施退役中對(duì)大面積多孔樣品的分析要求。