孫成琪，高 陽，楊德明，傅迎慶

(1.大連海事大學(xué)交通運(yùn)輸裝備與海洋工程學(xué)院，遼寧大連 116026； 2.廣東海洋大學(xué)航海學(xué)院，廣東湛江 524088)

低壓下直流電弧熱等離子體射流電子密度的光譜法測量

孫成琪1，2，高 陽1*，楊德明1，傅迎慶1

(1.大連海事大學(xué)交通運(yùn)輸裝備與海洋工程學(xué)院，遼寧大連 116026； 2.廣東海洋大學(xué)航海學(xué)院，廣東湛江 524088)

采用原子發(fā)射光譜儀研究低壓直流電弧熱噴涂等離子體射流的特性。利用Stark展寬法采集Hβ譜線，使用其Δλ1/2來計算等離子射流中的電子密度，研究了氫氣流量、輸入功率和探測距離對等離子體射流中電子密度的影響。使用Saha方程計算熱等離子體的電離程度，研究了功率/氫氣流量與等離子體電離程度的關(guān)系。結(jié)果表明：電子密度和電離程度隨著電流強(qiáng)度的增大而增加；氫氣流量增加可以明顯提高等離子體射流的能量，但對電離程度影響不大。

熱噴涂等離子體；發(fā)射光譜；電離程度；電子密度

1 引 言

近30年來，熱等離子體噴涂技術(shù)得到了迅猛發(fā)展。低壓等離子體噴涂因為能夠克服金屬基涂層沉積過程中的氧化而備受關(guān)注［1］。低壓等離子噴涂的環(huán)境壓力一般為2～10 kPa，環(huán)境的低壓使從噴槍出口的高溫等離子體射流區(qū)域得到延長，提高了等離子體射流的速度，但等離子射流密度變小，噴槍外部等離子體的加熱能力會降低［2-3］。盡管低壓等離子噴涂的涂層已經(jīng)在工業(yè)中得到了廣泛的應(yīng)用，但是低壓下熱等離子體射流的特性還有待進(jìn)一步了解。等離子體射流中溫度、速度和電子數(shù)密度直接影響著噴入粉末的加熱與加速，有關(guān)低壓熱噴涂等離子體射流溫度和速度特性前人已經(jīng)進(jìn)行了一些研究，但是對電子數(shù)密度的研究還非常少，而電子數(shù)密度是確立熱噴涂等離子體電離平衡與能量轉(zhuǎn)移的一個非常重要的參數(shù)，熱噴涂等離子體中原子的激發(fā)、電離和化學(xué)反應(yīng)都與電子密度直接相關(guān)［4-5］。

熱噴涂等離子體電子數(shù)密度的診斷方法主要有朗繆爾探針法和發(fā)射光譜法。朗繆爾探針法需要把探針放入等離子體射流中，這會對射流產(chǎn)生影響；而發(fā)射光譜法是一種非介入方法，通過對原子發(fā)射譜線的線型和展寬的分析和計算來得出等離子體的電子密度［6-9］。S.Yugeswaran等［10］通過采用ArⅠ430.01 nm的展寬，計算了大氣壓力下直流電弧等離子體的電子密度，并分析了氬氣流量和輸入功率對電子密度的影響。屠昕等［11］根據(jù)ArⅠ譜線的Stark展寬計算得到了大氣壓力直流電弧等離子體的電子密度，同時對熱等離子體的局域熱力學(xué)平衡狀態(tài)進(jìn)行了分析。董麗芳等［9，12］近年來采用光譜法對介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生的等離子體的特性進(jìn)行了大量的實驗和理論研究，并取得了豐碩的成果。本文使用發(fā)射光譜儀測量了不同條件下的低壓熱噴涂等離子體射流中的輻射光譜的譜線強(qiáng)度，并通過經(jīng)驗公式結(jié)合Hβ譜線的Δλ1/2對等離子體射流中的電子密度進(jìn)行計算，研究等離子體電子密度的演變情況。另外，如果等離子體滿足局域熱力學(xué)平衡條件，可以使用Saha方程計算熱噴涂等離子體的電離程度。本文還分析了功率和氫氣流量對低壓熱噴涂等離子體的電離程度的影響。

2 實驗裝置和測量方法

2.1 實驗設(shè)備與測量裝置

大連海事大學(xué)熱噴涂研究中心新近開發(fā)了低壓/超低壓等離子體噴涂與沉積系統(tǒng)，其設(shè)備的核心是等離子體發(fā)生器。它是由銅陽極一個喇叭形的噴嘴和涂釷鎢陰極構(gòu)成，陽極與喇叭形的噴嘴之間由絕緣層相連接，銅陽極的直徑是6 mm，長度為20 mm［2，13］。圖1為低壓下等離子體射流的照片。低壓環(huán)境使等離子體的射流徑向膨脹，軸向延長。在實驗中，首先對低壓噴涂室抽真空，使其壓力達(dá)到2～10 kPa。然后，向噴槍中通入氬氣并啟弧，氬氣可以穩(wěn)定噴嘴中的電弧，但氬氣比焓低。接著向噴槍中通入氫氣，氫氣具有高的熱導(dǎo)率，比焓高，可以增強(qiáng)對顆粒的傳熱效果。實驗分為3組：首先保持氣體流量不變，研究不同探測距離下輸入功率對電子密度的影響；然后保持氣體流量和輸入功率不變，研究電子密度隨著噴槍出口軸向距離的變化情況；最后研究氫氣流量變化對低壓等離子體電子密度和電離程度的影響。詳細(xì)實驗條件如下：

真空室壓力：5～10 kPa；電流：400，500，600，700 A；電壓：33，40，43，47，50，53，58 V；功率：23.2，29，34.8，40.6 kW；氬氣流量：40 L/min；氫氣流量：2，4，6，8，10，12 L/min；探測距離：150，200，250，300，350，400，450 mm。

圖1 低壓下等離子體射流的照片F(xiàn)ig.1 Photo of plasma jet under LPPS

發(fā)射光譜儀采用荷蘭愛萬提斯生產(chǎn)的四通道光纖光譜儀(AvaSpec-2048-4-USB2)，光譜儀的光柵波長測量范圍為200～1 020 nm，狹縫寬度為0.5μm，光柵的線數(shù)為1 200 lines/mm，波長分辨率為0.2 nm。光譜儀帶有前照式的CCD探測器(SonyILX-554B)，其像素為4×2 048。實驗前需要對發(fā)射光譜儀進(jìn)行校正和標(biāo)定。等離子體噴槍通過三維行走裝置可以上下移動，采用光譜儀對等離子體射流軸向的輻射強(qiáng)度進(jìn)行測量，測量系統(tǒng)如圖2所示。

圖2 光譜測量系統(tǒng)Fig.2 Setup of the emission spectroscopy diagnostics

最后，采用Plasus SpecLine軟件對各種原子和離子的峰值進(jìn)行標(biāo)定識別和評價。圖3為Hβ譜線(486.13 nm)處的譜線輪廓，試驗條件為氬氣流量40 L/min，氫氣流量15 L/min，功率為40.6 kW，探測點為距噴槍出口軸向250 mm處。

圖3 Hβ的發(fā)射光譜譜線輪廓Fig.3 Profile of Hβspectrum

2.2 測量原理

發(fā)射光譜是非接觸式測量技術(shù)，在測量過程中不會對等離子體射流本身產(chǎn)生干擾。發(fā)射光譜測量的等離子體譜線中包含了大量的等離子體特性的信息，如等離子體電子溫度、電子密度和重粒子溫度等［14］。本文采用原子發(fā)射譜線的Stark展寬來計算等離子體射流中的電子密度，它只與等離子體的電子密度有關(guān)，而與熱等離子體是否處于熱力學(xué)平衡狀態(tài)無關(guān)。

譜線的輪廓蘊(yùn)含著大量的信息。在等離子體射流中存在大量的電子和離子，快速電子和慢速離子形成電場，這會使譜線的線型加寬，稱之為Stark加寬，譜線的加寬還受到Doppler效應(yīng)和儀器分辨率的影響。在本文所研究的等離子體射流中，Stark加寬是主要的加寬機(jī)制。

實驗測量的譜線中總Lorentzian展寬［8-9］表示如下：

式中，I1(Δλ)和I2(Δλ)為兩種不同的展寬機(jī)理所決定的譜線線型函數(shù)，通過卷積線型和實驗線型的擬合，再經(jīng)過反卷積將洛倫茲線型和高斯線型分離開來［8-9］，然后由式(1)得到Stark展寬，進(jìn)而可以計算等離子體的電子密度。

對于類氫類原子，Stark展寬與電子密度的關(guān)系［6］如下所示：

式中，ne為電子密度，α1/2為離子加寬參數(shù)。Hβ譜線(486.13nm)處的Δλ1/2可以用來計算等離子體的電子密度，離子加寬參數(shù)是由Griem等給出的。電子密度的計算誤差主要是由離子加寬參數(shù)引起的，一般說來，不同α1/2值導(dǎo)致電子密度計算誤差在±(15%～20%)之間。Joshi等［6］通過經(jīng)驗修正公式(4)，采用Hβ譜線(486.13 nm)處的Δλ1/2計算了等離子體射流中電子密度沿噴嘴出口軸向的變化情況，并與由式(3)計算的結(jié)果進(jìn)行對比，發(fā)現(xiàn)兩者基本一致。

另外，熱等離子體是否滿足局域熱力學(xué)平衡狀態(tài)的必要條件，可以通過下式進(jìn)行判斷［11］：

式中，ne為電子密度，Te為電子溫度(單位為eV)，ΔEmn為輻射躍遷的高低能級的能量差(單位為eV)。熱等離子體中存在著多種形式的粒子，包括電子、處于未激發(fā)態(tài)的原子和一次電離及多次電離的粒子等，原子和離子的電離與復(fù)合反應(yīng)時刻進(jìn)行著。在氬氫混合熱噴涂等離子體射流中，存在如下電離復(fù)合反應(yīng)：

等離子體的電子密度滿足公式(5)，說明熱等離子體處于局域熱力學(xué)平衡狀態(tài)。處于局域熱力學(xué)平衡狀態(tài)的熱等離子體的電離程度可以使用Saha方程［15］來計算：

式中，Di為等離子體的電離程度，ne為電子密度，T為重離子的溫度，Vi為氬原子的一次電離能(電離反應(yīng)以氬原子的一次電離為主)。對于處于局域熱力學(xué)平衡態(tài)的熱等離子體而言，電子溫度與重離子溫度相等。電子溫度可以采用雙譜線強(qiáng)度對比法和多譜線斜率法進(jìn)行計算［16］。本實驗室對熱噴涂等離子體的電子溫度進(jìn)行了系統(tǒng)研究［17］，本文中所用到的電子溫度數(shù)據(jù)來源于以前的研究結(jié)果。

3 結(jié)果與討論

圖4為等離子體射流在噴嘴出口、軸向不同探測距離時的電子密度隨電流強(qiáng)度的變化趨勢，在探測距離為450 mm時，隨著電流強(qiáng)度從400 A增加到700 A，電子密度從1.81×1015cm-3減小到8.77×1014cm-3。在探測距離為350 mm時，電流強(qiáng)度變化對電子密度的影響趨勢與450 mm時基本一樣。當(dāng)探測距離進(jìn)一步減小到250 mm時，電子密度先隨電流強(qiáng)度的增加而略有降低，在電流強(qiáng)度超過600 A后，電子密度會增加。當(dāng)探測距離為150 mm時，隨著電流強(qiáng)度的增加，熱等離子體的電子密度迅速升高，從400 A時的7.21× 1014cm-3增加到700 A時的6.42×1015cm-3。

圖4 電子密度隨探測距離和電流強(qiáng)度的變化趨勢Fig.4 Evolution of electron density with detection distance and current intensity

從以上分析可以看出，距離噴嘴越近，電流對電子密度的影響就越明顯。電流增加即功率增加時，等離子體射流獲得的能量增多，在噴槍的噴嘴內(nèi)和噴槍出口處，電子和離子的碰撞加劇，電子的溫度和電子的能量密度都會迅速增加，表現(xiàn)為電子的密度迅速增加。在距離噴嘴較遠(yuǎn)的地方，由于真空室的低壓，功率的增加很容易使等離子體射流延長，從400 A和700 A時拍攝的射流長度對比可以很好地說明這一點(圖5)。雖然等離子體中的電子能量會增加，碰撞加劇，但是由于等離子體變得更加稀薄，反而導(dǎo)致了電子密度降低。

圖6為氬氣流量為40 L/min、氫氣流量為15 L/min、電流為700 A時，距離噴槍出口軸向不同探測距離處的電子密度。從圖中可以看出，當(dāng)探測距離小于250 mm時，隨著距離的增加，等離子體的電子密度迅速降低；當(dāng)探測距離大于250 mm后，電子密度隨著距離的增加略有降低；當(dāng)距離大于300 mm后，距離的增加對等離子體電子密度的影響不大。

圖5 不同電流強(qiáng)度下的等離子體射流照片F(xiàn)ig.5 Photos of plasma jet under different current intensity

圖6 探測距離變化對電子密度的影響Fig.6 Effect of detection distance on the electron density

圖7 功率與電子密度的關(guān)系Fig.7 Relationship of power and electron density

圖7為功率對電子密度的影響，實驗條件為氬氣流量40 L/min、氫氣流量15 L/min、探測距離150 mm。由圖可知，隨著功率的增加，電子密度迅速增加。這是因為功率增加意味著等離子體射流的能量增加，電子和離子的碰撞加劇，所以電子密度增加。

圖8為氬氣流量為40 L/min、電流強(qiáng)度為500 A、探測距離為250 mm時，不同氫氣流量對電子密度的影響。隨著氫氣流量的增加，等離子體的電子密度略有增加。氫氣能提高等離子體的熱導(dǎo)率，增加電弧對噴嘴的傳熱，從而降低電弧的溫度及電導(dǎo)率，提高電弧區(qū)的電場強(qiáng)度。從圖中可以看出，保持電流不變，氫氣流量增加時，噴槍的輸入功率會增加。氫氣流量的微小增加可以顯著提高電弧電壓，也就是說氫氣的增加可以提高等離子體射流的能量，電子的能量密度增加，碰撞加劇，電子密度會提高。另外，氫氣流量的增加可以拉長等離子體的電弧，這在低壓環(huán)境中將更加明顯。等離子體的射流延長后，等離子體將變得更加稀薄，電子密度將會減少。在以上兩個因素的影響下，等離子體的電子密度隨著氫氣流量的增加呈現(xiàn)波浪式上升的現(xiàn)象。

圖8 氫氣流量對電子密度的影響Fig.8 Effect of H2 flow rate on the electron density

圖9 功率變化對等離子體電離程度的影響Fig.9 Effect of power on the degree of ionization

圖9為探測距離為150 mm時，功率對熱等離子體電離程度的影響。等離子體的電離過程主要是由等離子體射流的溫度、電子密度和氣體密度來決定。從圖中可以看出，等離子體電離程度隨等離子體射流輸入電流的增加而增加。這是由于電流增加即等離子體的輸入功率增加，等離子體的溫度升高，等離子體的電離也會增加。

圖10為探測距離為250 mm時，不同氫氣流量下的等離子體的電離程度的變化。氫氣流量變化對電離程度的影響比較復(fù)雜：氫氣流量增加時，電弧電壓會增加，等離子體的能量增加，電離會加強(qiáng)；但是，增加氫氣流量可以拉長等離子體射流，這在低壓環(huán)境中更加明顯，電子和離子的復(fù)合會加強(qiáng)，電離程度又會削弱。

圖10 氫氣流量對等離子體電離程度的影響Fig.10 Effect of H2 flow rate on the degree of ionization

4 結(jié) 論

使用發(fā)射光譜儀對低壓等離子體射流特性進(jìn)行了研究，測量了距離噴槍出口不同軸向距離處的等離子炬的輻射譜線，通過Stark展寬法，使用Hβ譜線(486.13 nm)處的Δλ1/2，計算了噴槍不同輸入功率下等離子體的電子密度。同時，使用Saha方程計算了不同電流強(qiáng)度和氫氣流量下的熱等離子體的電離程度。得到結(jié)果如下：當(dāng)探測點離噴嘴較近時(150 mm)，電流強(qiáng)度增加使等離子體的電子密度明顯增大；而當(dāng)探測點離噴嘴較遠(yuǎn)(350 mm、450 mm)時，電流強(qiáng)度的增加對等離子體的電子密度影響不大。氫氣流量增加時，等離子體的能量會增大，同時等離子體的射流會明顯延長，共同的作用使等離子體射流的電子密度略有增加。熱噴涂等離子體的電離程度與弧電流有關(guān)，隨著電流強(qiáng)度的增加，等離子體的電離程度會明顯增強(qiáng)。氫氣流量變化對電離程度的影響比較復(fù)雜，但總體上看，等離子體的電離程度受氫氣流量的影響不大。

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Spectroscopic M ethod for M easurement of Electron Number Density on DC Arc Plasma Jet Under Low Pressure Conditions

SUN Cheng-qi1，2，GAO Yang1*，YANG De-ming1，F(xiàn)U Ying-qing1
(1.College of Transportation Equipmentsand Ocean Engineering，Dalian Maritime University，Dalian 116026，China；2.Navigation College，Guangdong Ocean University，Zhanjiang 524088，China) *Corresponding Author，E-mail：gaoyang@dlmu.edu.cn

The characteristics of the low pressure direct current arc thermal spray plasma jet were analyzed by using optical emission spectra.The effects of different power levels，flow rates of H2and detection distance on the electron number density of the thermal spray plasma jetwere investigated. The electron number density of the plasma jetwas determined usingΔλ1/2of Hβ(486.13 nm)line. At the same time，the degree of ionization was analyzed using Saha equation，and the effects of H2flow rate and arc electric current on the degree of ionization were discussed.The results show that the electron number density and ionization degree of the plasma increase with the increasing of the input power，and the increasing of H2flow rate can enhance the energy of the plasma jet，but has a little effect on the degree of ionization.

thermal spray plasma；emission spectroscopy；degree of ionization；electron number density

1000-7032(2015)01-0088-06

TG403

A

10.3788/fgxb20153601.0088

2014-10-18；

2014-11-20

國家自然科學(xué)基金(51172033)；大連海事大學(xué)船機(jī)修造工程交通行業(yè)重點實驗室開放課題(CJXZ201303)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金(3132014078，3132014323)資助項目

book=93,ebook=96

孫成琪(1979-)，男，遼寧莊河人，博士研究生，2005年于大連海事大學(xué)獲得碩士學(xué)位，主要從事大氣、低壓和超低壓條件下熱噴涂等離子體射流特性光譜診斷方面的研究。E-mail：46792393@qq.com

高陽(1958-)，男，遼寧沈陽人，教授，博士生導(dǎo)師，1990年于日本北海道大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事熱噴涂技術(shù)、等離子噴槍開發(fā)、等離子射流特性的測量與分析等方面的研究。E-mail：gaoyang@dlmu.edu.cn