何聰麗 許洪軍 湯建 王瀟 魏晉武 申世鵬陳慶強(qiáng) 邵啟明 于國強(qiáng) 張廣宇 王守國?

1) (北京師范大學(xué)新材料研究院, 北京 100875)

2) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京 100190)

3) (香港科技大學(xué)電子與計(jì)算機(jī)工程系, 香港 999077)

1 引 言

隨著人工智能和物聯(lián)網(wǎng)的高速發(fā)展, 信息量呈爆炸式增長, 大數(shù)據(jù)時(shí)代來臨, 信息的存儲技術(shù)面臨著非常嚴(yán)峻的考驗(yàn)和挑戰(zhàn).磁性隨機(jī)存儲器(magnetic random access memory, MRAM)由于具有高存儲密度、高讀寫速度、超長耐久性及數(shù)據(jù)非易失性等優(yōu)點(diǎn), 被視為極具應(yīng)用前景的新興存儲技術(shù)之一[1].第一代MRAM是通過電流產(chǎn)生的奧斯特磁場驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)進(jìn)而實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)寫入, 這種方式在器件功耗和微型化方面存在很大的挑戰(zhàn).為了克服上述問題, 第二代MRAM利用自旋轉(zhuǎn)移矩(spintransfer torque, STT)效應(yīng)實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)寫入.雖然該方案提高了MRAM的性能, 但也引入了新的問題,即較大密度的臨界驅(qū)動(dòng)電流容易將MRAM核心存儲單元磁性隧道結(jié)的勢壘層擊穿, 進(jìn)而減小存儲器的使用壽命.為了解決這一難題, 人們積極探索基于自旋-軌道矩(spin-orbit torque, SOT)的數(shù)據(jù)寫入方式, 開發(fā)第三代SOT-MRAM.SOT-MRAM的數(shù)據(jù)寫入是通過自旋-軌道耦合(spin-orbit coupling, SOC)誘導(dǎo)產(chǎn)生的SOT效應(yīng)實(shí)現(xiàn)的[2,3].在具有強(qiáng)SOC的非磁性材料中, 由于其體內(nèi)自旋霍爾效應(yīng)或非磁性薄膜/鐵磁薄膜界面的Rashba效應(yīng)等, 電荷流能夠誘導(dǎo)產(chǎn)生垂直于電流方向的純自旋流并作用于近鄰的鐵磁(ferromagnetism, FM)層,進(jìn)而產(chǎn)生SOT, 并驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn).不同于第二代STT-MRAM, SOT-MRAM核心單元具有三端結(jié)構(gòu), 讀寫路徑分開, 寫入電流只需要經(jīng)過磁性隧道結(jié)底部電極而不穿過超薄氧化物絕緣勢壘層, 保護(hù)了勢壘層不被擊穿, 極大地延長了器件的壽命.此外, 利用SOT操控磁矩可以實(shí)現(xiàn)比STT方案更快地寫入速度及更低的功耗, 因此在低功耗、高速度非易失性存儲和邏輯等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景.

近年來, 利用SOT驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)的相關(guān)研究備受關(guān)注[4-27], 并且研究內(nèi)容不斷擴(kuò)展到很多研究方向, 包括磁疇壁運(yùn)動(dòng)、磁斯格明子運(yùn)動(dòng)、自旋邏輯器件、反鐵磁磁矩操控、自旋神經(jīng)形態(tài)器件及鐵磁共振等[28-47].目前, 相關(guān)研究中用于產(chǎn)生SOT的材料主要集中于重金屬, 如Pt, Ta, W等.通過開發(fā)新材料、發(fā)現(xiàn)新物理以提高SOT器件的各方面的性能是相關(guān)研究的重要目標(biāo).受層狀拓?fù)浣^緣體(如Bi2Se3等)在SOT方面研究進(jìn)展的影響, 基于二維材料的SOT器件研究逐漸引起了人們的關(guān)注[48-52].新興的二維晶體和拓?fù)洳牧嫌捎诰哂斜姸嗟膬?yōu)點(diǎn), 如種類豐富、具有多樣化的晶體結(jié)構(gòu)和對稱性、能夠克服晶格失配形成高質(zhì)量的異質(zhì)結(jié)、具有強(qiáng)自旋-軌道耦合、電導(dǎo)率可調(diào)等, 為自旋電子學(xué)研究提供了理想的物理研究平臺[52-57].例如, 二維過渡金屬硫族化物(transition-metal dichalcogenides, TMDs)材料WTe2具有低對稱性結(jié)構(gòu)和強(qiáng)的SOC, 除了能夠產(chǎn)生傳統(tǒng)的自旋取向沿面內(nèi)的自旋流外, 還可以產(chǎn)生自旋取向沿面外的自旋流, 進(jìn)而誘導(dǎo)產(chǎn)生非傳統(tǒng)的SOT, 理論上可以在無外磁場輔助的條件下直接翻轉(zhuǎn)垂直磁矩[58].因此,探索二維材料異質(zhì)結(jié)中的SOT、電流驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)及相關(guān)自旋電子器件有非常重要的意義.

本文首先總結(jié)了非磁性二維材料異質(zhì)結(jié)中SOT效應(yīng)研究的最新實(shí)驗(yàn)進(jìn)展; 然后介紹了磁性二維材料異質(zhì)結(jié)中SOT的表征和驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)相關(guān)的工作; 最后, 簡單地討論一下未來將二維材料用于自旋電子器件所面臨的問題和挑戰(zhàn), 并進(jìn)行了總結(jié)和展望.

2 基于非磁性TMD材料的異質(zhì)結(jié)中SOT及電流驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)

有關(guān)二維材料SOT的研究最早是從非磁性TMD材料開始的.TMD材料的化學(xué)式為MX2, 其中M是過渡金屬(如Mo, W, Ta, Pt, Nb等),X是硫族元素(如S, Se, Te等).這類材料家族包含了半導(dǎo)體材料(2H-MoS2, 2H-WSe2, WS2)和(半)金屬性材料(WTe2, 1T-TaTe2, 1T′-MoTe2, NbSe2,PtTe2和TaS2等)[59-69].早期關(guān)于非磁性TMD材料中SOT的研究集中于TMD/FM薄膜異質(zhì)結(jié)的制備和SOT的表征, 其中的TMD材料主要選擇了結(jié)構(gòu)對稱性相對較高的半導(dǎo)體材料, 如MoS2,WSe2, WS2等.少數(shù)原子層厚度的TMD材料通過機(jī)械剝離或化學(xué)氣相沉積(chemical vapor deposition, CVD); 鐵磁材料可以通過磁控濺射或電子束蒸發(fā)等方式獲得.器件中電流產(chǎn)生的SOT的分量與效率通?？梢酝ㄟ^自旋轉(zhuǎn)矩鐵磁共振(STFMR)、二次諧波霍爾等測量技術(shù)來表征.隨后, 人們很快將研究拓展到具有(半)金屬特性的TMD材料, 例如WTe2, TaTe2, MoTe2, WTe2, NbSe2,PtTe2等.在研究這些材料的過程中, 人們首先意識到結(jié)構(gòu)對稱破缺對于SOT的重要性, 并發(fā)現(xiàn)了一種與對稱破缺相關(guān)的平面外的新型類阻尼SOT.除了重要的物理發(fā)現(xiàn)外, 人們還利用(半)金屬特性TMD材料中的強(qiáng)SOC和高導(dǎo)電性, 實(shí)現(xiàn)了電流高效驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn).此外, 人們也在開發(fā)大面積低維材料制備方法方面取得了重要的進(jìn)展.表1概述了目前已報(bào)道的非磁性TMD薄膜的晶體結(jié)構(gòu)、制備方法、TMD/FM異質(zhì)結(jié)中SOT的表征方法以及實(shí)驗(yàn)得到的TMD材料的自旋霍爾電導(dǎo).其中σS,σA分別代表與面內(nèi)類阻尼SOT、類場SOT相關(guān)的自旋霍爾電導(dǎo);σB,σT分別代表與面外類阻尼SOT、面外類場SOT相關(guān)的自旋霍爾電導(dǎo).SHH代表二次諧波霍爾測量方法, ST-FMR代表自旋轉(zhuǎn)矩鐵磁共振測量方法.與目前研究較多的傳統(tǒng)重金屬SOT材料相比(其類阻尼SOT效率通常在0.1—0.3之間), 非磁性TMD材料不僅展示了較大的SOT效率, 還展現(xiàn)出了一些獨(dú)特的優(yōu)勢, 如產(chǎn)生新型類阻尼SOT、電場可調(diào)等特性, 有望為自旋電子器件引入許多特殊的性能.下文將針對不同材料中SOT的研究展開具體的介紹.

表1 已報(bào)道的實(shí)驗(yàn)研究工作中TMD材料的晶體結(jié)構(gòu)、制備方法、TMD/FM異質(zhì)結(jié)中的SOT的表征方法以及自旋霍爾電導(dǎo)Table 1.Crystal structure, preparation method, method for SOT measurement of the TMD/FM heterostructure, and spin Hall conductance of TMD materials in the previous studies.

2.1 二維半導(dǎo)體材料

2H-MoS2是一種二維半導(dǎo)體材料, 因具有寬能隙和高遷移率等特性而備受關(guān)注.它具有六角晶格結(jié)構(gòu), 每個(gè)Mo原子與6個(gè)最近鄰S原子結(jié)合,屬于P6/mmc空間群.單層MoS2與FM層接觸時(shí), 由于界面對稱性的破缺, 電流能夠誘導(dǎo)產(chǎn)生類阻尼SOT (τDL) 和 類場SOT(τFL)兩種效應(yīng).Zhang等[59]最早通過ST-FMR技術(shù)研究了MoS2/Ni80Fe20(Py)異質(zhì)結(jié)中的SOT.其中MoS2是通過CVD方法制備的單層三角形晶粒.如圖1(a)和圖1(b)所示, 其對稱峰值(與類阻尼SOT相關(guān))約為反對稱峰值(與類場SOT相關(guān))的4倍, 表明類阻尼SOT可能比類場SOT大得多.由于逆Rashba-Edelstein效應(yīng)誘導(dǎo)的自旋泵浦可能也有很大的貢獻(xiàn), 該工作沒有量化SOT的強(qiáng)度.Shao等[60]進(jìn)一步通過二次諧波霍爾方法定量研究了MoS2(WSe2)/CoFeB異質(zhì)結(jié)中電流產(chǎn)生的SOT.其中, MoS2是CVD方法生長的大面積單層薄膜.如圖1(c)所示.測量得到的二次諧波霍爾電阻的典型方位角依賴性如圖1(d)所示.通過分析二次諧波霍爾電阻對方位角(φ)依賴性的不同, 可以分離得到類阻尼SOT和類場SOT的大小.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, MoS2,WSe2的類場SOT對應(yīng)的自旋電導(dǎo)分別為2.9 ×103? /(2e) (Ω·m)—1, 5.5 × 103? /(2e) (Ω·m)—1; 類阻尼SOT在實(shí)驗(yàn)測試誤差范圍內(nèi)為零.Shao等[60]認(rèn)為, 實(shí)驗(yàn)到觀察到的類場SOT主要?dú)w因于界面Rashba-Edelstein效應(yīng).當(dāng)前, 大多數(shù)的SOT器件采用外場輔助下類阻尼SOT驅(qū)動(dòng)垂直磁矩翻轉(zhuǎn)的操控機(jī)制, 因此獲得大的類阻尼SOT是人們所期望的.雖然上述工作表明CVD生長的單層MoS2和WSe2可能無法產(chǎn)生人們所需要的較大的類阻尼SOT, 但較大的類場SOT的發(fā)現(xiàn)讓人們看到了利用TMD材料產(chǎn)生SOT的信心, 因此激發(fā)了更多的科研人員開展TMD材料中SOT的相關(guān)研究.

Lv等[61]采用ST-FMR技術(shù)研究了1L-WS2/Py(10 nm)異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的SOT (圖1(e)).樣品中WS2和Py薄膜分別通過CVD方法和電子束蒸發(fā)方法制備.實(shí)驗(yàn)觀察到了類阻尼SOT和類場SOT,其主要物理起源被歸因于界面Rashba-Edelstein效應(yīng).這個(gè)實(shí)驗(yàn)再次證明了利用單層TMD材料能夠產(chǎn)生SOT.更重要的是, Lv等[61]還證明柵壓可以調(diào)控TMD材料所產(chǎn)生的SOT (圖1(f)).當(dāng)施加?xùn)艍簭摹?0 V到60 V,τFL/τDL從0.05增大到0.22.他們認(rèn)為, 柵壓可調(diào)的特性可能源于載流子密度的改變導(dǎo)致的WS2/Py界面電流的變化.對于二維材料來說, 特別是對于具有半導(dǎo)體特性的單層二維材料, 柵壓調(diào)控屬性將是它較傳統(tǒng)金屬材料的一個(gè)重要優(yōu)勢, 有望在電場輔助存儲和邏輯器件應(yīng)用中發(fā)揮作用.

圖1 MoS2/Py異質(zhì)結(jié)中ST-FMR信號的對稱(a)和反對稱(b)振幅隨外加磁場與平面夾角θ的依賴關(guān)系(插圖為基于MoS2/Py異質(zhì)結(jié)的ST-FMR器件光學(xué)顯微鏡圖)[59]; (c) MX2/CoFeB 異質(zhì)結(jié)的SOT測量裝置示意圖; (d) 二次諧波方法測得二階霍爾電阻與φ的函數(shù)關(guān)系, 外加磁場為100 Oe (1 Oe = 103/(4π) A/m)[60]; (e) WS2/Py雙層器件幾何結(jié)構(gòu)示意圖, 其中Vg通過SiO2介質(zhì)層施加; (f)Vg對Py和WS2/Py雙層的轉(zhuǎn)矩比 τ FL/τDL 調(diào)控特性[61]Fig.1.Out-of-plane (OOP) angular (the applied field is described by the polar angle) dependence of symmetric (a) and antisymmetric (b) components of the ST-FMR signal based on MoS2/Py heterostructure (the inset is photo image of ST-FMR device)[59];(c) measurement setup of SOT measurements for the MX2/CoFeB bilayer; (d) second-harmonic Hall resistance as a function of φ with an external magnetic field 100 Oe applied[60]; (e) schematic of the WS2/Py bilayer device geometry, where Vg was applied through the SiO2 dielectric layer; (f) torque ratio τ FL/τDL dependence of Vg for Py and WS2/Py bilayer[61].

2.2 二維(半)金屬材料

除了半導(dǎo)體TMD材料之外, (半)金屬TMD材料也被廣泛地研究.研究這類材料的主要驅(qū)動(dòng)力在于它們具有高導(dǎo)電性、強(qiáng)自旋-軌道耦合、低結(jié)構(gòu)對稱性等.人們最早研究的(半)金屬TMD材料是WTe2, 屬于Pmn21空間群.同MoS2相比, 它具有更低的對稱性, 滿足產(chǎn)生非傳統(tǒng)SOT的對稱性要求.MacNeill等[58]首次利用ST-FMR技術(shù)研究了WTe2/Py異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的SOT, 如圖2(a)所示.除了傳統(tǒng)的類場SOT和類阻尼SOT, 實(shí)驗(yàn)還觀察到了非傳統(tǒng)的面外SOT (圖2(b)), 其對應(yīng)的自旋霍爾電導(dǎo)為 ( 3.6±0.8)×103?/(2e)(Ω·m)-1,且大小隨著施加電流和WTe2晶體a軸的角度的增大而減小.當(dāng)施加電流和a軸垂直, 即沿b軸時(shí),非傳統(tǒng)SOT消失, 這表明了非傳統(tǒng)SOT與晶體的對稱性有關(guān).盡管早期的研究中顯示SOT對厚度的依賴關(guān)系很小, 隨著更深入的研究及更寬的厚度范圍的研究, 傳統(tǒng)和非傳統(tǒng)SOT都表現(xiàn)出了厚度的依懶性, 說明其微觀起源除了界面效應(yīng)還有體效應(yīng)的貢獻(xiàn)[62,67].Shi等[62]在WTe2/Py異質(zhì)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了非常有效的電流驅(qū)動(dòng)平面內(nèi)磁矩翻轉(zhuǎn)(圖2(c)), 翻轉(zhuǎn)電流密度約為2.96 × 105A/cm2.更有趣的是, 在該體系中, 還觀察到了Dzyaloshinskii-Moriya相互作用, 為進(jìn)一步研究手性磁結(jié)構(gòu)提供了材料基礎(chǔ).

圖2 (a) WTe2/Py異質(zhì)結(jié)樣品幾何結(jié)構(gòu)示意圖; (b) WTe2/Py器件的對稱和反對稱ST-FMR信號與面內(nèi)磁場角度的依賴關(guān)系,其中電流平行于a軸[58]; (c) 由MOKE圖像捕捉到的電流驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)過程[62]; (d) 自旋電導(dǎo)率隨MoTe2厚度的變化關(guān)系[65];(e) MoTe2單斜1T′相的晶體結(jié)構(gòu)和20層MoTe2薄膜的能帶結(jié)構(gòu)[70]; (f) PtTe2/Py器件ST-FMR測量SOT效率ξSOT和自旋霍爾電導(dǎo)率 σs 的厚度依賴性; (g) PtTe2/Au/CoTb結(jié)構(gòu)和PtTe2中電流產(chǎn)生的SOT的示意圖; (h)在不同的面內(nèi)磁場下, PtTe2中電流產(chǎn)生的SOT驅(qū)動(dòng)具有垂直磁各向異性的CoTb層磁矩翻轉(zhuǎn)[68]Fig.2.(a) Schematic of the bilayer WTe2/Py sample geometry; (b) symmetric and antisymmetric ST-FMR resonance components for a WTe2 (5.5 nm)/Py (6 nm) device as a function of in-plane magnetic-field angle, with current applied parallel to the a-axis[58];(c) switching process captured by MOKE images[62]; (d) spin conductivities as a function of the thickness of MoTe2, where σS stands for the conventional damping-like torque, σB stands for the out-of-plane damping-like torque, and σT stands for the out-of-plane field-like torque[65]; (e) crystal structure of the monoclinic 1T′ phase of MoTe2 and band structure of a MoTe2 slab with 20 monolayers[70]; (f) thickness dependence of ξSOT and spin Hall conductivity σs of PtTe2/Py measured by ST-FMR; (g) schematic layout for PtTe2/Au/CoTb stack and the SOT generated by the majority of current flowing in PtTe2; (h) current-induced switching of the CoTb layer by SOT from PtTe2 under different in-plane field[68].

因?yàn)榈蛯ΨQ性是允許產(chǎn)生非傳統(tǒng)面外SOT的前提條件, 后續(xù)一些實(shí)驗(yàn)重點(diǎn)針對具有低對稱性的TMD材料展開.MoTe2屬于P21/m空間群, 滿足產(chǎn)生面外τDL的對稱性要求.Stiehl等[65]采用ST-FMR技術(shù)研究了β相MoTe2/Py體系中的SOT, 傳統(tǒng)的和非傳統(tǒng)的SOT同時(shí)被觀察到.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn), 除了原因尚不清楚的2層MoTe2外, 面內(nèi)和面外SOT對應(yīng)的自旋電導(dǎo)都沒有明顯的厚度依賴性(圖2(d)), 揭示了MoTe2/Py體系中SOT的界面起源.Liang等[70]同樣研究了1T′-MoTe2/Py異質(zhì)結(jié)中的SOT, 但并未發(fā)現(xiàn)面外SOT, 暗示了面外SOT起源的復(fù)雜性.該實(shí)驗(yàn)重點(diǎn)集中于室溫零磁場下的電流驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn), 翻轉(zhuǎn)電流比傳統(tǒng)重金屬材料(例如Pt)要小一個(gè)數(shù)量級.實(shí)驗(yàn)還研究了該體系中的SOT效率.對于其研究的最薄厚度為66.1 nm的MoTe2器件, 其SOT效率(ξSOT)約為0.35, 比Ta (～0.15), Pt (～0.06)都要大很多.翻轉(zhuǎn)電流隨MoTe2厚度的增大而增大, SOT效率呈現(xiàn)了隨著MoTe2厚度增大而降低.能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算結(jié)果(圖2(e))表明, 除了考慮體自旋霍爾效應(yīng)外, 還需要考慮界面Rashba-Edlstein的貢獻(xiàn).此外, 他們還設(shè)計(jì)了啞鈴形的異質(zhì)結(jié)磁性器件, 翻轉(zhuǎn)電流進(jìn)一步降低了60%之多.這些發(fā)現(xiàn)展示了MoTe2等半金屬二維材料在低功耗自旋電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用前景.

上面兩個(gè)關(guān)于MoTe2的實(shí)驗(yàn)對比說明了非傳統(tǒng)面外SOT的起因可能是比較復(fù)雜的, 這個(gè)結(jié)論進(jìn)一步被TaTe2和NbSe2的實(shí)驗(yàn)研究所印證[64].TaTe2屬于C2/m空間群, 同樣滿足非傳統(tǒng)SOT對稱性的要求.但Stiehl等[65]在TaTe2/Py異質(zhì)結(jié)構(gòu)中并未發(fā)現(xiàn)面外SOT, 只觀察到了具有Dresselhaus對稱性的SOT.該SOT起源于TaTe2中各向異性的電導(dǎo)率導(dǎo)致的面內(nèi)橫向電流分量產(chǎn)生的奧斯特場.在WTe2/Py雙層膜中也有類似的影響.除了常規(guī)奧斯特轉(zhuǎn)矩和Dresselhaus型轉(zhuǎn)矩外, 并未觀察到非傳統(tǒng)的SOT, 這可能是由于TaTe2中SOC較弱.同時(shí)Stiehl等[65]也論證了低對稱性晶體中面內(nèi)的各向異性電導(dǎo)率對體系中SOT的重要影響.Guimaraes等[66]采用ST-FMR研究了NbSe2/Py雙層膜中電流誘導(dǎo)的SOT.NbSe2具有屬于P63/mmc空間群的六邊形結(jié)構(gòu), 與MoS2類似, 其對稱性是禁止產(chǎn)生非傳統(tǒng)SOT的.然而, 除了預(yù)期的SOT分量外, 他們依然觀察到了非傳統(tǒng)的SOT.Guimaraes等[66]將產(chǎn)生的非傳統(tǒng)SOT歸因于器件加工過程中引起的應(yīng)變效應(yīng), 這種應(yīng)變效應(yīng)破壞了旋轉(zhuǎn)對稱性, 允許產(chǎn)生非傳統(tǒng)SOT.該結(jié)果表明除了晶格結(jié)構(gòu)對稱性之外, 與界面質(zhì)量、局部原子點(diǎn)群對稱性相關(guān)的其他微觀因素也可能對誘導(dǎo)產(chǎn)生非傳統(tǒng)SOT起到重要作用.

上面提到的實(shí)驗(yàn)主要集中于探索非傳統(tǒng)面外SOT、開發(fā)具有大自旋霍爾角且高導(dǎo)電性的TMD材料.這些研究主要基于機(jī)械剝離的實(shí)驗(yàn)方案, 該方法制備樣品的產(chǎn)率較低.如何制備具有大自旋霍爾角且高導(dǎo)電性的大面積TMD材料, 也是將TMD材料用于器件的關(guān)鍵.最近, Xu等[68]成功制備了大面積、高質(zhì)量、厚度可控的PtTe2薄膜并且首次研究了這種第二類狄拉克半金屬的SOT效應(yīng).該P(yáng)tTe2薄膜在室溫下具有高導(dǎo)電性(約為106S/m).因?yàn)镻tTe2在大氣環(huán)境中相對穩(wěn)定, 均勻、平整、大面積的PtTe2薄膜可轉(zhuǎn)移到磁控濺射設(shè)備中制備自旋電子器件.通過對PtTe2/Py異質(zhì)結(jié)進(jìn)行系統(tǒng)性的ST-FMR測量發(fā)現(xiàn)PtTe2薄膜具有較大的類阻尼SOT: 忽略界面自旋的損失, 5 nm厚的PtTe2的自旋霍爾角在0.09—0.15范圍, 是對照實(shí)驗(yàn)中4 nm厚Pt的1.5—2倍.從PtTe2中SOT效率隨厚度非單調(diào)變化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖2(f))可以推測PtTe2產(chǎn)生的SOT具有塊體態(tài)與表面態(tài)兩個(gè)不同的來源.由于PtTe2的高導(dǎo)電性以及較大的自旋霍爾角, 可實(shí)現(xiàn)非常高的自旋霍爾電導(dǎo)率,達(dá) ( 0.2—1.6)×105?/(2e)(Ω·m)-1, 能與典型的拓?fù)浣^緣體Bi2Se3相比擬.進(jìn)一步的垂直磁矩翻轉(zhuǎn)實(shí)驗(yàn)也證實(shí)了PtTe2具有比Pt更高的電荷-自旋轉(zhuǎn)換效率(圖2(g)和圖2(h)).該研究表明PtTe2以及狄拉克半金屬有希望應(yīng)用于低功耗SOT器件及其他自旋電子學(xué)器件中, 同時(shí)該工作也揭示了大規(guī)模制備PtTe2類似的二維拓?fù)洳牧系目赡苄?

除了上述方法外, Husain等[69]采用離子束濺射的方法制備了大面積單層TaS2材料, 并采用ST-FMR和二次諧波霍爾測量手段, 研究了TaS2/Py異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的SOT.在這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)中, 觀察到了相當(dāng)大的類場SOT和類阻尼SOT.其中, 自旋霍爾角為0.25 ± 0.03, 自旋霍爾電導(dǎo)率14.9 ×105? /(2e)(Ω·m)-1, 是目前報(bào)道的TMD材料中的最大值.研究發(fā)現(xiàn), 大的類阻尼SOT來源于TaS2/Py異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面特性, 該發(fā)現(xiàn)得到了密度泛函理論計(jì)算結(jié)果的支持.界面自旋-軌道-耦合與晶體對稱性之間的相互作用會(huì)產(chǎn)生大的類阻尼SOT.該工作為設(shè)計(jì)下一代基于TMD材料的低功耗量子存儲器件提供了有效的思路.

3 基于磁性二維材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的SOT及電流驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)

非磁性二維材料由于可以產(chǎn)生SOT, 能夠用于代替SOT器件中的重金屬材料.另一方面, 最新發(fā)現(xiàn)磁性二維材料(如CrI3, Cr2Ge2Te6(CGT),Fe3GeTe2(FGT)等[71-76])同樣可以應(yīng)用于自旋電子器件中.磁性二維材料具有許多獨(dú)特而優(yōu)異的性能.例如, 磁性二維材料優(yōu)良的柵極可調(diào)性為探索磁電耦合現(xiàn)象和應(yīng)用提供了條件[73,77].層狀反鐵磁二維材料如CrI3顯示出高達(dá)19000%的隧穿磁電阻[78], 展現(xiàn)了磁性二維材料的巨大優(yōu)勢.利用二維鐵磁金屬FGT還可以構(gòu)建無間隔層的自旋閥及全二維垂直自旋閥[79,80], 揭示了利用二維磁性同質(zhì)或者異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)多態(tài)非易失磁存儲和邏輯的可能性.此外, 二維鐵磁材料中發(fā)現(xiàn)的磁斯格明子[81-87],也展現(xiàn)了其用于高密度賽道存儲器件的可能性.從上述相關(guān)工作能夠看出, 范德瓦耳斯(van der Waals, vdW)異質(zhì)結(jié)構(gòu)在開發(fā)新型自旋電子器件方面的潛在機(jī)會(huì), 磁性二維vdW材料為新型自旋器件的開發(fā)提供了一個(gè)平臺, 對于開發(fā)新型自旋電子器件具有重要的研究價(jià)值.

將vdW材料用于構(gòu)建自旋電子器件關(guān)鍵的挑戰(zhàn)在于如何有效地操控其磁矩, 實(shí)現(xiàn)從一種狀態(tài)到另一種狀態(tài)的轉(zhuǎn)換.國內(nèi)外兩個(gè)研究團(tuán)隊(duì)幾乎同時(shí)報(bào)道了FGT/Pt異質(zhì)結(jié)中的高效SOT及電流驅(qū)動(dòng)翻轉(zhuǎn)方面的重要進(jìn)展(圖3(a)—(c))[88,89].當(dāng)電流在重金屬Pt中流動(dòng)時(shí), 會(huì)產(chǎn)生自旋電流并注入磁性FGT中, 利用該自旋流可以有效地操控少層磁體FGT的磁矩方向.圖3(b)展示了FGT在面內(nèi)磁場分別為Hx= 50和—50 mT的輔助下, 溫度為100 K時(shí)的電流驅(qū)動(dòng)磁化翻轉(zhuǎn).FGT的磁化通過電流掃描從一種狀態(tài)切換到另一種狀態(tài).正(負(fù))面內(nèi)磁場的翻轉(zhuǎn)極性為逆時(shí)針(順時(shí)針), 表明Pt的自旋霍爾角為正, 與之前報(bào)道的研究工作一致.值得注意的是, SOT操控所實(shí)現(xiàn)的兩個(gè)電阻狀態(tài)并不是完全飽和的(飽和態(tài)由圖3(b)中虛線表示), 該現(xiàn)象被歸因于電流導(dǎo)致的熱效應(yīng).研究人員還利用諧波測量進(jìn)一步定量表征了SOT有效磁場, 并以此為依據(jù)估算了少層FGT的飽和磁化強(qiáng)度的上限, 該值比塊體材料的飽和磁化強(qiáng)度小一個(gè)量級.除Pt誘導(dǎo)產(chǎn)生SOT外, 最近的研究表明電流在每一個(gè)單層的FGT中也會(huì)產(chǎn)生局域SOT[90],并能夠?qū)GT的矯頑場產(chǎn)生有效的調(diào)制(圖3(d)).同時(shí)利用重金屬中產(chǎn)生的SOT和FGT中的局域SOT, 將有利于進(jìn)一步降低翻轉(zhuǎn)FGT磁矩的電流密度.上述有關(guān)電流操控FGT磁矩所取得的進(jìn)展進(jìn)一步推動(dòng)探索更多vdW磁性材料在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用.

圖3 FGT/Pt雙層器件的示意圖(a)和SOT驅(qū)動(dòng)的垂直磁矩翻轉(zhuǎn)(b)[88]; (c) SOT驅(qū)動(dòng)FGT磁矩翻轉(zhuǎn)有效翻轉(zhuǎn)電流隨施加面內(nèi)磁場的變化[89]; (d) 基于FGT的磁存儲器件原理圖及電流誘導(dǎo)的矯頑場大幅度降低, 從而降低寫入電流密度[90]; (e) 基于CGT/Ta異質(zhì)結(jié)Hall器件的原理圖和4 K溫度下施加流過Ta的電流Idc和平面內(nèi)磁場Hx組合時(shí)的磁矩mz相圖[91]; (f) FGT/WTe2雙層結(jié)構(gòu)的原子示意圖和不同電流密度下FGT/WTe2 霍爾條在10 K垂直磁場下的反?；魻栯娮鑋92]Fig.3.Schematic view (a) and SOT-driven perpendicular magnetization switching (b) in the FGT/Pt bilayer device[88]; (c) currentinduced magnetization switching of FGT and effective switching current as a function of applied in-plane magnetic field[89];(d) schematic of FGT-based magnetic memory device and the current-induced substantial reduction of the coercive field and then reduction of the write current[90]; (e) schematic of a fabricated Hall bar device from a CGT/Ta heterostructure and phase diagram of mz for applied combinations of Idc and Hx at 4 K[91]; (f) atomic schematic view of FGT/WTe2 bilayer structure and anomalous Hall resistance of the FGT/WTe2 Hall bar under a perpendicular magnetic field at 10 K with various current densities[93].

近期, Ostwal等[91]和Gupta等[92]分別進(jìn)行了通過SOT對vdW鐵磁體CGT中磁矩調(diào)控的研究.Ostwal等[91]在CGT/Ta異質(zhì)結(jié)構(gòu)中(圖3(e)),施加平面內(nèi)磁場和流過Ta (一種表現(xiàn)出巨大自旋霍爾效應(yīng)的重金屬)的電流組合, 在面內(nèi)磁場為20 mT時(shí), 用低至5 × 105A/cm2的電荷電流密度實(shí)現(xiàn)了CGT的磁矩翻轉(zhuǎn).該電流密度比翻轉(zhuǎn)非層狀金屬鐵磁體CoFeB等所需的電流密度低兩個(gè)數(shù)量級.這些結(jié)果顯示了二維磁性材料未來應(yīng)用于自旋電子器件的巨大潛力.

到目前為止, 大多數(shù)的工作主要集中于范德瓦耳斯材料與傳統(tǒng)的金屬材料構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)中的SOT研究.未來, 探索利用全二維材料SOT器件將成為一個(gè)重要的研究方向.Shao等[93]已經(jīng)進(jìn)行了初步的嘗試, 研究了FGT/WTe2雙層vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的反常霍爾效應(yīng)(圖3(f)).在這種器件中, 電流可以有效地調(diào)節(jié)FGT薄片的矯頑力, 主要?dú)w因于FGT/WTe2雙層界面熱導(dǎo)較低而產(chǎn)生焦耳熱效應(yīng).雖然該實(shí)驗(yàn)沒有實(shí)現(xiàn)SOT驅(qū)動(dòng)磁矩的翻轉(zhuǎn), 但闡明了選擇熱性能好的二維材料來提高界面熱導(dǎo)是非常重要的, 為進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)具有性能優(yōu)良的全二維自旋電子器件提供了思路.

4 結(jié)論與展望

本文綜述了基于二維材料的SOT領(lǐng)域的最新研究進(jìn)展, 重點(diǎn)介紹了基于TMD/FM異質(zhì)結(jié)構(gòu)中SOT的研究現(xiàn)狀、基于磁性二維材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的SOT及電流驅(qū)動(dòng)磁矩翻轉(zhuǎn)的研究進(jìn)展.TMD材料中SOT研究的廣泛關(guān)注很大程度上得益于傳統(tǒng)SOT材料的快速發(fā)展和器件應(yīng)用的良好研究環(huán)境.但與傳統(tǒng)重金屬材料中的SOT研究相比, 有關(guān)二維vdW材料及其異質(zhì)結(jié)的SOT的研究剛剛興起, 還主要處于材料探索和基礎(chǔ)物理研究階段.雖然研究還處于初期階段, 但已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了很多新奇的物理現(xiàn)象, 如產(chǎn)生新型面外類阻尼SOT、電場可調(diào)等特性, 展現(xiàn)了良好的發(fā)展態(tài)勢, 進(jìn)一步的材料、物理和器件應(yīng)用研究也呈現(xiàn)出不斷擴(kuò)大和深入的趨勢.基于當(dāng)前的研究成果來看, 二維vdWs材料的器件應(yīng)用進(jìn)程依然存在著幾個(gè)方面的挑戰(zhàn):

1)二維材料中非傳統(tǒng)SOT的微觀物理機(jī)制仍不清楚.目前實(shí)驗(yàn)所觀測到的非傳統(tǒng)SOT不能用我們所熟悉的自旋霍爾效應(yīng)或界面Rashba-Edelstein效應(yīng)解釋, 背后的物理機(jī)制仍有待探究.進(jìn)一步從理論上闡明非傳統(tǒng)SOT的產(chǎn)生機(jī)制將有助于找到提高其強(qiáng)度的方法, 促進(jìn)非傳統(tǒng)SOT在操控垂直磁矩方面的應(yīng)用.值得指出的是, 利用二維材料谷霍爾效應(yīng)[94-96]也有可能產(chǎn)生垂直極化的自旋流, 有望用于產(chǎn)生垂直SOT[97].

2)磁性二維材料的居里溫度需要進(jìn)一步提高.雖然磁性二維材料在一些方面展現(xiàn)出了優(yōu)勢, 但目前大多數(shù)磁性二維材料的居里溫度都在室溫以下,極大地限制了其在自旋電子器件中的應(yīng)用.如何進(jìn)一步提高居里溫度是磁性二維材料相關(guān)的物理研究的重要方向, 也是其是否能夠用于自旋電子器件的關(guān)鍵.目前, 一些研究已經(jīng)報(bào)道了相關(guān)的技術(shù)方案, 能夠?qū)⒁延械拇判远S材料的居里溫度提高,如利用離子液體進(jìn)行電場調(diào)控[73]、利用微結(jié)制備方式[98]、界面反鐵磁誘導(dǎo)[99]、Ga離子注入[100]等方式.此外, 不斷探索更多的磁性低維材料也是尋求實(shí)現(xiàn)高居里溫度的關(guān)鍵[101-103].

3)晶圓級二維材料的制備.雖然通過機(jī)械剝離制備的二維材料具有很高晶體質(zhì)量, 但由于樣品尺寸小, 無法實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)制備.生長二維晶體材料的常用方法: 分子束外延、化學(xué)氣相沉積、金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積和磁控濺射.在晶圓尺度上確保二維材料的單晶度和均勻性是至關(guān)重要的.最近的一些研究進(jìn)展為解決這個(gè)問題提供了一些思路.例如, Zhang課題組[104-106]一直致力于采用CVD方法實(shí)現(xiàn)TMD二維材料的高質(zhì)量晶圓級生長;Xu等[68]通過CVD兩步法成功制備了大面積、高質(zhì)量、厚度可控的PtTe2薄膜; Liu等[107]和Wang等[108]則利用分子束外延實(shí)現(xiàn)晶圓級二維FGT材料的制備.Zheng等[109]和Guo等[110]證實(shí)了可采用磁控濺射方法制備大面積的超薄拓?fù)浣^緣體材料.這些工作為獲得尺寸可控、規(guī)?；⒕鶆虻目杉苫S材料的制備提供了重要的思路.

4)與現(xiàn)有半導(dǎo)體技術(shù)的集成.SOT器件能大規(guī)模應(yīng)用, 需要使用后端工藝與現(xiàn)有的標(biāo)準(zhǔn)CMOS技術(shù)集成.在該工藝中, 二維材料需要集成在非晶或多晶襯底(如氧化硅)上.即使有緩沖層, 高質(zhì)量二維材料直接生長在非晶或多晶襯底上目前仍是一個(gè)很大的挑戰(zhàn).可以采取轉(zhuǎn)移大規(guī)模的二維材料到非晶或多晶襯底上, 而轉(zhuǎn)移加工過程中如何保證二維材料的高質(zhì)量及穩(wěn)定性也是目前需要解決的重要課題.高質(zhì)量界面有利于自旋傳輸, 對于獲得大的SOT至關(guān)重要, 因此實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量干凈界面也是目前這一領(lǐng)域亟待解決的技術(shù)加工問題.

解決上述幾方面的挑戰(zhàn)是未來二維材料在自旋電子器件中應(yīng)用的關(guān)鍵, 有可能成為未來幾年自旋電子學(xué)領(lǐng)域重點(diǎn)關(guān)注的方向, 需要物理、材料、半導(dǎo)體領(lǐng)域科學(xué)工作者的共同努力和不斷探索.除此之外, 基于二維材料的其他自旋相關(guān)效應(yīng), 如磁電阻效應(yīng)、自旋注入、自旋泵浦、反鐵磁翻轉(zhuǎn)、自旋振蕩、磁疇壁和斯格明子電流操控、自旋熱電效應(yīng)等, 均有待進(jìn)一步地深入研究探索, 也有望推動(dòng)發(fā)現(xiàn)新的物理現(xiàn)象, 催生新的研究方向.