陳 立 顧 民 曾國強(qiáng) 葛良全 楊 坤 肖 明

1（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站 成都 611139）2（成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）3（中廣核久源（成都）科技有限公司 成都 610200）

基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的人工放射性氣溶膠中氡子體扣除算法

陳 立1顧 民2曾國強(qiáng)2葛良全2楊 坤3肖 明3

1（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站 成都 611139）2（成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）3（中廣核久源（成都）科技有限公司 成都 610200）

介紹和分析了人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀氡子體扣除算法中比例系數(shù)扣除法，現(xiàn)有算法存在分類粗糙、扣除準(zhǔn)確度不高以及適應(yīng)性不強(qiáng)等不足。為進(jìn)一步提高扣除的準(zhǔn)確度，降低檢測限，提出了利用聚類分析先對譜線進(jìn)行分類，然后在每個(gè)類中利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行計(jì)算，最后進(jìn)行扣除的方法。測試結(jié)果證明了聚類分析和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)扣除方法均能明顯降低人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀的檢測限。

氣溶膠，氡子體，聚類分析，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

在各種核材料生產(chǎn)、核設(shè)施退役以及放射性廢物的儲存處理過程中，都可能使239Pu、235U、238U等長壽命的放射性物質(zhì)彌散于空氣中，形成人工放射性氣溶膠，吸入人體后會造成內(nèi)照性傷害[1]。采用人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀進(jìn)行監(jiān)測是目前現(xiàn)場監(jiān)測的主要方法，它通過測量采集在濾紙上的氣溶膠，然后對測量結(jié)果進(jìn)行分析從而判斷空氣中是否存在人工放射性氣溶膠[2]。在采集到的氣溶膠中，由于存在大量的天然氡釷子體氣溶膠，使分析和判斷工作變得非常困難，這是因?yàn)槿斯し派湫詺馊苣z中人工放射性核素α粒子的能量范圍在4.1-5.5MeV之間，天然氡釷子體放射的α粒子的能量在6.0-8.8MeV，雖然它們能量區(qū)間是分開的，然而在測量過程中，由于濾紙、空氣層、灰塵以及探測器表面保護(hù)層等因素的影響，會造成測量譜線出現(xiàn)低能拖尾現(xiàn)象，導(dǎo)致天然氡釷子體放射的α粒子能量譜線進(jìn)入人工放射性核素α粒子能量譜線區(qū)間，淹沒了人工放射性核素α粒子能量譜線，對分析和判斷帶來困難。因此，如何準(zhǔn)確消除氡釷子體拖尾的影響是準(zhǔn)確判斷和測量人工放射性核素濃度需要解決的主要問題。目前氡釷子體扣除法常用的算法主要有α/β比值法、偽β符合法、固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法和能譜擬合剝離法[1,3]。固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法是目前在真空室測量的最主要的算法，然而，目前的固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法仍存在一些不足之處，影響在線監(jiān)測儀檢測限的進(jìn)一步降低，本文針對這些不足提出了有效的解決方案，從而能夠進(jìn)一步降低人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀檢測限。

1 固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法

固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法主要分為二能區(qū)法和多能區(qū)法。

1.1 二能區(qū)法

將氣溶膠測量譜線分為人工能區(qū)與氡子體能區(qū)兩個(gè)能區(qū)，例如，可將3.0-5.57 MeV設(shè)為人工能區(qū)，5.58-10MeV設(shè)為氡子體能區(qū)，利用能量刻度公式將能量區(qū)轉(zhuǎn)換成道數(shù)范圍。設(shè)落入人工能區(qū)的計(jì)數(shù)為N1，落入氡子體能區(qū)的計(jì)數(shù)為N2，則人工放射性氣溶膠α粒子計(jì)數(shù)N0為：

式中：K12為扣除比例系數(shù)，可事先在無人工核素時(shí)測定，常用的方法是采用大量測量譜線，計(jì)算這些譜線人工能區(qū)計(jì)數(shù)與氡子體能區(qū)計(jì)數(shù)比值，然后將其平均值賦予K12，K12經(jīng)確定后在使用過程中就成為一個(gè)常數(shù)。

1.2 多能區(qū)法

多能區(qū)法又可分為固定比例系數(shù)多能區(qū)法和變比例系數(shù)多能區(qū)法。

1.2.1 固定比例系數(shù)多能區(qū)法

多能區(qū)法與二能區(qū)的區(qū)別是根據(jù)不同能量的氡子體α粒子干擾程度的差異將氡子體能區(qū)又分成多個(gè)子區(qū)，設(shè)落入人工能區(qū)α粒子的計(jì)數(shù)為N1，落入氡子體能區(qū)的子區(qū)α粒子計(jì)數(shù)分別為N2, N3, …, Nm，則人工放射性氣溶膠α粒子計(jì)數(shù)N0為：

式中：K12, K13, …, K1m為扣除比例系數(shù)，為各子區(qū)落入人工能區(qū)的計(jì)數(shù)與該子區(qū)計(jì)數(shù)的比值，這些比值也應(yīng)在無人工核素時(shí)測定，可采用最小二乘法或其他方法確定，這些比例系數(shù)經(jīng)確定后在使用過程中就成為一個(gè)常數(shù)。

1.2.2 變比例系數(shù)多能區(qū)法

文獻(xiàn)[1]提出了一種變比例系數(shù)的算法，下面進(jìn)行簡要介紹。

步驟1：能區(qū)劃分。

如圖1所示，測量譜線劃分為4個(gè)能區(qū)，分別為：1區(qū)4.05-5.58 MeV，為人工放射性核素α粒子能量區(qū)；2區(qū)5.80-6.14 MeV，為218Po的主能區(qū)；3區(qū)7.49-7.83 MeV，為214Po的主能區(qū)；4區(qū)6.28-7.48MeV，為214Po的拖尾區(qū)。利用能量刻度公式將4個(gè)能量區(qū)轉(zhuǎn)換成4個(gè)區(qū)道數(shù)范圍。

圖1 能區(qū)劃分示意圖Fig.1 Schematic diagram of energy division.

步驟2：比例系數(shù)確定方法的選擇。

首先計(jì)算4區(qū)與3區(qū)計(jì)數(shù)的比值來判斷灰塵是否太多，設(shè)定一個(gè)閾值，如果計(jì)算比值小于閾值，表示灰塵少；否則，表示灰塵多。

步驟3：比例系數(shù)確定。

根據(jù)步驟2的結(jié)果，灰塵少時(shí)比例系數(shù)采用的經(jīng)驗(yàn)公式為：

式中：a、b、c、d這些參數(shù)可用最小二乘法進(jìn)行確定。

灰塵多時(shí)，使用下列函數(shù)擬合4能區(qū)的能譜：

比例系數(shù)分別為：

式中：p1、p2為1區(qū)的道數(shù)范圍。

步驟4：人工 α放射性氣溶膠凈計(jì)數(shù)計(jì)算。

人工α核素產(chǎn)生的凈計(jì)數(shù) N0可以表示為：

得到人工α氣溶膠產(chǎn)生的凈計(jì)數(shù)后，根據(jù)式(9)計(jì)算其濃度：

式中：Crad表示采樣時(shí)段內(nèi)人工 α 放射性氣溶膠濃度值，Bq·m-3；N0表示人工核素產(chǎn)生的凈計(jì)數(shù)，即人工核素能區(qū)的總計(jì)數(shù)扣除氡子體干擾計(jì)數(shù)后的剩余值；ε表示探測器的探測效率，s-1·Bq-1；Q 表示采樣流量，m3·s-1；T1表示采樣時(shí)長，s；T2表示測量時(shí)長，s。

設(shè)N0的標(biāo)準(zhǔn)偏差為σ0，則濃度Crad的標(biāo)準(zhǔn)偏差σC為：

最低探測限LC為：

式中：Kα表示擴(kuò)展系數(shù)。通常情況下根據(jù)具體需要設(shè)置Kα值。

在以上三種方法中，多能區(qū)法扣除的準(zhǔn)確度高于二能區(qū)法，而多能區(qū)法中文獻(xiàn)[1]變比例系數(shù)方法比固定比例系數(shù)方法準(zhǔn)確度高。然而文獻(xiàn)[1]方法仍然存在著不足之處，首先是根據(jù)閾值將譜線分成有灰塵和無灰塵兩類，其不足在于閾值的確定存在隨意性，同時(shí)譜線分為有灰塵和無灰塵兩類過于粗糙。其次，無論是利用經(jīng)驗(yàn)公式還是指數(shù)擬合，都只是近似反映比例系數(shù)變化情況，存在較大的誤差，影響了扣除準(zhǔn)確度的提高。第三個(gè)不足在于系數(shù)確定過程中，對運(yùn)行方式要求嚴(yán)格，導(dǎo)致公式的適應(yīng)性不強(qiáng)。在文獻(xiàn)[1]系數(shù)確定過程中，要求避免釷子體的影響，因此，測量時(shí)間不能太長，同時(shí)要求K1,3和K1,2分別確定，需要在采樣和測量之間靜置若干分鐘。針對第一個(gè)不足，本文采用聚類分析的方法對譜線進(jìn)行分類，聚類分析是一種無監(jiān)督的數(shù)據(jù)分析方法，在數(shù)據(jù)挖掘、模式識別、信息檢索等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛[4-6]，它能根據(jù)譜線的自身特征量進(jìn)行分類，克服了利用閾值進(jìn)行分類的不確定性，同時(shí)可按指定數(shù)目將譜線分成多類，增加了分類的類別數(shù)。針對第二個(gè)不足，本文采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行擬合計(jì)算，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有極強(qiáng)的非線性擬合的能力[7-9]，對于無法用函數(shù)表征的曲線，相對于經(jīng)驗(yàn)公式，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有極大的優(yōu)勢，能更準(zhǔn)確表征變量之間的關(guān)系，從而能有效提高扣除準(zhǔn)確度。針對第三個(gè)不足，由于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入可為任意特征向量，因此可滿足任何測試方式，具有極高的適應(yīng)性。通過以上方法，可極大提高扣除的準(zhǔn)確度，從而顯著降低人工放射性氣溶膠的檢測限。

2 基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的氡子體扣除算法

本文算法的分區(qū)仍采用圖1所示的文獻(xiàn)[1]所用的分區(qū)方法，算法如下：

步驟1：訓(xùn)練樣本的獲取。

無論是運(yùn)用聚類分析方法進(jìn)行分類還是訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，均需要大量的樣本數(shù)據(jù)。因此需要在無人工放射性元素的條件下，在不同氡濃度和不同環(huán)境條件下進(jìn)行測試，獲取大量的譜線作為訓(xùn)練樣本。

步驟2：采用聚類分析方法進(jìn)行分類。

采用模糊C均值聚類的方法對譜線進(jìn)行分類，模糊C均值聚類的方法是C均值聚類方法的一種改進(jìn)，具有非常優(yōu)良的分類效果[10]。其基本原理為假設(shè)樣本集合為X={x1, x2,…, xn}，將其分成C個(gè)模糊組，將樣本按照某種相似性度量方式與C 個(gè)質(zhì)心計(jì)算隸屬度，然后劃分到與其隸屬度最大的那個(gè)質(zhì)心為中心的簇中，重新計(jì)算每個(gè)新生成簇的質(zhì)心，通過迭代的方法更新每個(gè)簇的質(zhì)心，直到質(zhì)心不再發(fā)生變化。使得簇內(nèi)的對象具有較高的相似度，簇間的對象具有較低的相似度[11]。首先選擇特征向量，特征向量的選擇方法有多種，本文選擇將218Po、214Po和212Po三個(gè)峰的高度和寬度6個(gè)量作為每條譜線的特征向量，則每條譜線用一個(gè)具有6個(gè)特征的特征向量來表征，確定好劃分的類別數(shù)后，采用模糊C均值聚類的方法進(jìn)行分類，最后將聚類中心存儲在計(jì)算機(jī)中。

步驟3：神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練。

對于步驟2中得到的每一類訓(xùn)練一個(gè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入為如圖1所示2區(qū)和3區(qū)的計(jì)數(shù)N2、N3，輸出為1區(qū)的計(jì)數(shù)N1，采用廣義自回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練。訓(xùn)練完成后，將訓(xùn)練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)保存。

步驟4：實(shí)測譜線計(jì)算。

對于實(shí)際測量中得到的在線譜線，首先根據(jù)步驟2得到的聚類中心，將該譜線劃分到某一類中，然后利用該類訓(xùn)練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，輸入實(shí)測譜線2區(qū)和3區(qū)的計(jì)數(shù)N2和N3，則得到實(shí)測譜線的1區(qū)的計(jì)數(shù)Nnet1。

步驟5：人工 α 放射性氣溶膠凈計(jì)數(shù)N0計(jì)算。

利用式(12)計(jì)算得到人工 α 放射性氣溶膠凈計(jì)數(shù)N0。然后利用N0計(jì)算最低檢測限。

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

為驗(yàn)證本算法，應(yīng)用某人工放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀在高氡（約4000 Bq·m-3、7000Bq·m-3）和正常氡氣（約50 Bq·m-3、100Bq·m-3）環(huán)境下實(shí)測。監(jiān)測儀采用鈍化離子注入平面硅探測器(Passivated Implanted Planar Silicon detector, PIPS)，采樣泵流量為5 m3·h-1，采用0.8μm孔徑的聚四氟乙烯濾紙，測量能量范圍為0-10MeV。在真空環(huán)境下測試，每小時(shí)形成一條氣溶膠測量譜線，共測得1200條譜線數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證。分別采用二能區(qū)法、固定比例系數(shù)多能區(qū)法、文獻(xiàn)[1]的變比例系數(shù)多能區(qū)法以及本文神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法進(jìn)行比較，隨機(jī)從1200條譜線選擇600條譜線作為參數(shù)的訓(xùn)練，剩余600條譜線作為驗(yàn)證，共進(jìn)行5次隨機(jī)選取驗(yàn)證，以5次結(jié)果的平均值作為最終結(jié)果，最低檢測限擴(kuò)展系數(shù)Kα取3.0。表1是二能區(qū)法、固定比例系數(shù)多能區(qū)法、文獻(xiàn)[1]變比例系數(shù)多能區(qū)法、本文神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法不分類和在運(yùn)用聚類分析進(jìn)行分類兩種情況下得到的平均最低檢測限。

表1 4種方法的平均最低檢測限Table 1 Mean minimum detection limits for the four methods.

表1中降低百分比指的是采用聚類分析和不采用聚類分析，4種方法平均最低檢測限的降低百分比，計(jì)算公式為：

式中：P為降低百分比；L0為不采用聚類分析時(shí)平均最低檢測限；L1采用聚類分析時(shí)平均最低檢測限。

從表1第二行可計(jì)算，在都不采用聚類分析情況下，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法比二能區(qū)法、固定比例系數(shù)多能區(qū)法、文獻(xiàn)[1]的變比例系數(shù)多能區(qū)法平均最低檢測限降低百分比分別為99.06%、96.78%、62.57%。從表1可以看出，聚類分析方法和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法均能有效降低最低檢測限，同時(shí)采用聚類分析方法和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法能達(dá)到更好的降低最低檢測限的效果。

目前該算法已成功應(yīng)用在某設(shè)備生產(chǎn)現(xiàn)場中的人工放射性連續(xù)監(jiān)測裝置中，該現(xiàn)場位于高氡環(huán)境下的坑道中，通過半年的運(yùn)行，運(yùn)行情況良好，且檢測限明顯降低。

4 討論

由于固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法中比例系數(shù)受多種因素的影響，而現(xiàn)有的方法不能很好地表征這些變化，造成扣除不準(zhǔn)確，本文利用聚類分析的方法將譜線分為多個(gè)類，則在每個(gè)類中比例系數(shù)變化程度有所降低，同時(shí)利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來訓(xùn)練和計(jì)算，極大地提高了扣除的準(zhǔn)確性，進(jìn)而降低了人工放射性氣溶膠現(xiàn)場監(jiān)測儀的檢測限。

采用聚類分析的方法和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法算法復(fù)雜度較高，同時(shí)需要大量的樣本進(jìn)行訓(xùn)練，才能達(dá)到較好的效果，這對實(shí)際應(yīng)用造成了一定的困難。由于目前現(xiàn)場監(jiān)測儀基本采用工控機(jī)進(jìn)行控制和數(shù)據(jù)處理，因此，完全能滿足聚類分析和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法的要求。對于樣本的收集，可以通過兩種途徑進(jìn)行，一種是通過在不同的環(huán)境下進(jìn)行試驗(yàn)收集，這種方法適合新開發(fā)的儀器；另外一種收集監(jiān)測現(xiàn)場已有的測量數(shù)據(jù)，這種方法適合對現(xiàn)有服役的儀器進(jìn)行扣除算法升級時(shí)采用。

隨著人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀的采樣、拖尾分析等技術(shù)的不斷發(fā)展，氡釷子體扣除算法也在不斷完善和發(fā)展中，監(jiān)測儀的最低檢測限將會進(jìn)一步降低，從而滿足不同環(huán)境下的監(jiān)測要求。

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Radon daughter subtraction algorithm for artificial radioactive aerosol based on neural network

CHEN Li1GU Min2ZENG Guoqiang2GE Liangquan2YANG Kun3XIAO Ming3

1(Radiation Environmental Management and Monitoring Center of Sichuan Province, Chengdu 611139, China) 2(Key Laboratory of Earth Science Nuclear Technology of Sichuan Province, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China) 3(CGNPC Jiuyuan (Chengdu) Technology Co. Ltd., Chengdu 610200, China)

Background: The proportion subtraction method used in radon daughters subtraction algorithm for continuous artificial radioactive aerosol monitor has disadvantages such as rough classfication, less accuracy and low adaptability. Purpose: This study aims to improve the accuracy of subtraction to reduce the detection limit. Methods: A novel algorithm is proposed by classifying the spectral lines through clustering analysis and then calculating each clustering using neural network. Experimental verifcation is performed to compare this method with the proportion subtraction method. Results: The results showed that the cluster analysis and neural network subtraction algorithm can reduce more than 20% of the detection limit for the continuous artificial radioactive aerosol monitor. Conclusion: The algorithm proposed in this paper is effective for subtracting radon daughters.

Aerosol, Radon daughters, Clustering analysis, Neural network

CHEN Li, male, born in 1974, graduated from Sichuan University in 1997, focusing on radiation environment monitoring

GU Min, E-mail: gumin@cdut.cn

date: 2016-11-23, accepted date: 2017-04-04

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.090402

國家自然科學(xué)基金(No.41474159)、國家863計(jì)劃項(xiàng)目(No.2012AA061803)、四川省科技廳青年基金項(xiàng)目(No.2015JQ0035)資助

陳立，男，1974年出生，1997年畢業(yè)于四川大學(xué)，研究領(lǐng)域?yàn)檩椛洵h(huán)境監(jiān)測

顧民，E-mail: gumin@cdut.cn

2016-11-23，

2017-04-04

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41474159), National 863 Plan Project (No.2012AA061803), Youth Foundation Project of the Science and Technology Department in Sichuan Province (No.2015JQ0035)